典型河流、河口溶存甲烷和氧化亞氮的分布、釋放及產(chǎn)生和轉(zhuǎn)化

【摘要】：CH_4和N_2O是大氣中重要性僅次于CO_2的溫室氣體，對(duì)全球變暖和大氣化學(xué)有重要作用。受人類活動(dòng)影響，河流、河口體系中碳和氮負(fù)荷較高，是大氣中CH_4和N_2O的重要源，因此開展典型河流和河口水體中CH_4和N_2O的分布及產(chǎn)生和轉(zhuǎn)化研究，可以進(jìn)一步認(rèn)識(shí)不同河流、河口CH_4和N_2O的生物地球化學(xué)循環(huán)，對(duì)于深入認(rèn)識(shí)世界大型河流、河口對(duì)未來氣候的影響具有重要的意義。 本文以黃河、長江及其河口為研究區(qū)域，對(duì)其溶存CH_4和N_2O濃度的分布和釋放通量的季節(jié)變化及影響因素進(jìn)行了討論；同時(shí)在黃河墾利站采集了沉積物和水樣進(jìn)行了培養(yǎng)，初步認(rèn)識(shí)了CH_4和N_2O的產(chǎn)生和轉(zhuǎn)化的關(guān)鍵過程及其速率。并且在不同的區(qū)域采集了沉積物樣品進(jìn)行實(shí)驗(yàn)室受控培養(yǎng)，為認(rèn)識(shí)不同類型沉積物對(duì)CH_4產(chǎn)生速率的影響提供了科學(xué)依據(jù)。主要研究結(jié)果如下：（1）分別于2010年3月-2011年12月和2011下半年對(duì)黃河墾利站開展了調(diào)查，監(jiān)測其溶存CH_4和N_2O濃度的月際變化。結(jié)果表明：2010年至2011年期間黃河CH_4和N_2O的平均值分別為20.14±14.68nmol/L和21.89±14.12nmol/L，在世界已報(bào)道的河流中處于較低水平。CH_4的濃度呈現(xiàn)出冬季高，春季低，夏、秋季居中的特征；而N_2O的濃度夏、冬季較高，春、秋季較低。另外CH_4的濃度與徑流量呈較好的正相關(guān)。N_2O濃度與徑流量基本上沒有相關(guān)性，而與溫度呈較好的負(fù)相關(guān)。初步估算了2010年-2011年黃河向渤海輸入CH_4和N_2O的量分別約為4.4×10~5mol/yr和5.1×10~5mol/yr。在黃河墾利站開展的水體、沉積物培養(yǎng)實(shí)驗(yàn)顯示：黃河水體、沉積物中CH_4的潛在產(chǎn)生和氧化速率，與已報(bào)道的世界其他區(qū)域相比均處于較低水平。水體CH_4潛在產(chǎn)生、氧化速率的范圍為：0.4~0.9nmolCH_4·L~(-1)·d~(-1)和0.3~3.5nmol CH_4·L~(-1)·d~(-1)；黃河沉積物CH_4潛在產(chǎn)生、氧化速率的范圍為：0.4~0.9nmol CH_4·Kg DM~(-1)·d~(-1)(下文單位簡寫為nmol·Kg~(-1)·d~(-1), DM=dry massof sediment)、0~5.0nmol CH_4·Kg~(-1)·d~(-1)，季節(jié)變化表現(xiàn)為夏、秋季高于冬季；沉積物潛在CH_4產(chǎn)生速率的季節(jié)特征表現(xiàn)為夏季最高，秋季次之，冬季最低，秋季水體和沉積物有明顯的潛在CH_4氧化速率。水體N_2O潛在凈產(chǎn)生速率、潛在硝化速率及厭氧條件下的潛在反硝化速率變化范圍分別是-0.80~1.05nmolN·L~(-1)·h~(-1)、0.42~0.46nmol N·L~(-1)·h~(-1)和29.46~61.09nmol N·L~(-1)·h~(-1)，沉積物各速率范圍分別為-0.58~1.12nmol N·Kg~(-1)·h-（1下文簡寫為nmol N·Kg~(-1)·h~(-1)）、0.21~0.52nmolN·Kg~(-1)·h~(-1)和4.17~314.4nmol N·Kg~(-1)·h~(-1)，水體、沉積物N_2O凈產(chǎn)生速率與溫度呈正相關(guān)，季節(jié)特征為夏季最高，秋季次之，冬季水體和沉積物是N_2O的匯。 （2）分別于2010年1月-2011年12月和2011年7月初對(duì)長江下游段和長江口海域水體溶存CH_4和N_2O進(jìn)行了調(diào)查，結(jié)果表明：2010年至2011年期間CH_4和N_2O的平均值分別為143.08±49.73nmol/L和18.05+8.20nmol/L，在世界已報(bào)道的河流中處于較低水平。長江徐六徑站水體溶存CH_4濃度與徑流量呈負(fù)相關(guān)關(guān)系，N_2O和流量無明顯相關(guān)性。CH_4和N_2O濃度冬季最高，秋季最低，夏、春季居中。本文初步估算得出，得出2010年至2011年長江向東、黃海輸入CH_4和N_2O的量約為3.5Gg·a~(-1)和0.4Gg·a~(-1)。2011年7月長江口表、底層海水溶解CH_4的平均濃度分別為64.29±29.82nmol/L和87.94±43.80nmol/L；溶解N2O的平均濃度分別為30.16±12.68nmol/L和33.37±15.91nmol/L。受底層沉積物釋放的影響，底層CH_4和N_2O濃度略高于表層。長江口溶存CH_4和N_2O濃度分布表現(xiàn)為自內(nèi)河口向外河口，濃度逐漸減小，在咸、淡水混合初期，CH_4和N2O去除過程均十分顯著，在鹽度小于10時(shí)就基本完成。2011年夏季，長江口海域溶解CH_4和N_2O均呈過飽和狀態(tài)，是大氣CH_4和N_2O的源。 【關(guān)鍵詞】：甲烷 氧化亞氮 長江 長江口 黃河
【學(xué)位授予單位】：中國海洋大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2012
【分類號(hào)】：P734
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 0 前言12-14
• 1 文章綜述14-24
• 1.1 研究背景14
• 1.2 大氣 CH_4和 N_2O 的源和匯14-15
• 1.3 河流、河口溶存 CH_4和 N_2O 的生物地球化學(xué)循環(huán)15-19
• 1.3.1 河流、河口溶存 CH_4的產(chǎn)生和氧化15-17
• 1.3.2 河流、河口溶存 N_2O 的產(chǎn)生和消耗17-19
• 1.4 河流和河口溶存 CH_4和 N_2O 研究進(jìn)展19-24
• 1.4.1 河流和河口溶存 CH_4研究進(jìn)展19-21
• 1.4.2 河流和河口溶存 N_2O 的研究進(jìn)展21-24
• 2 黃河下游溶存 CH_4和 N_2O 的分布、釋放及產(chǎn)生和轉(zhuǎn)化24-52
• 2.1 前言24
• 2.2 材料與方法24-28
• 2.2.1 采樣站位24-25
• 2.2.2 樣品采集25
• 2.2.3 水樣中溶存 CH_4和 N_2O 的分析方法25-26
• 2.2.4 CH_4和 N_2O 潛在產(chǎn)生和消耗速率測定方法26-28
• 2.2.5 CH_4和 N_2O 飽和度和水-氣交換通量的計(jì)算方法28
• 2.3 結(jié)果與討論28-50
• 2.3.1 黃河下游溶存 CH_4和 N_2O 的分布和季節(jié)變化28-36
• 2.3.1.1 黃河下游溶存 CH_4的分布、季節(jié)變化及影響因素28-33
• 2.3.1.2 黃河下游溶存 N_2O 濃度分布、季節(jié)變化及影響因素33-35
• 2.1.1.3 與世界河流溶解 CH_4和 N_2O 的分布和釋放量比較35-36
• 2.3.2 汛期黃河 CH_4和 N_2O 濃度變化36-38
• 2.3.3 黃河下游溶存 CH_4和 N_2O 的產(chǎn)生和轉(zhuǎn)化38-50
• 2.3.3.1 黃河下游溶存 CH_4的產(chǎn)生和氧化及季節(jié)變化38-42
• 2.3.3.2 黃河下游溶存 N_2O 的產(chǎn)生和轉(zhuǎn)化及季節(jié)變化42-50
• 2.4 小結(jié)50-52
• 3 長江下游及河口 CH_4和 N_2O 的分布與釋放52-65
• 3.1 前言52
• 3.2 材料與方法52-53
• 3.3 結(jié)果與討論53-63
• 3.3.1 長江溶存 CH_4和 N_2O 的季節(jié)變化53-57
• 3.3.1.1 長江溶存 CH_4的分布和季節(jié)變化53-56
• 3.3.1.2 長江溶存 N_2O 的分布和季節(jié)變化56-57
• 3.3.2 長江口溶存 CH_4和 N_2O 分布與釋放57-63
• 3.3.2.1 長江口溶存 CH_4分布與釋放57-59
• 3.3.2.2 長江口溶存 CH_4表底分布59
• 3.3.2.3 影響長江口海域表、底層水體中溶解 CH_4分布的因素59-60
• 3.3.2.4 長江口溶存 N_2O 分布與釋放60-62
• 3.3.2.5 長江口溶存 N_2O 的表底分布62
• 3.3.2.6 影響長江口溶解 N_2O 分布的因素62-63
• 3.4 小結(jié)63-65
• 4 結(jié)論65-66
• 參考文獻(xiàn)66-76
• 致謝76-77
• 個(gè)人簡歷77
• 發(fā)表的學(xué)術(shù)論文77

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