光催化甲烷和水的反應(yīng)性能研究

【摘要】：光催化甲烷制甲醇是當(dāng)今學(xué)者所關(guān)注和研究的重要課題之一。本文研究利用復(fù)合半導(dǎo)體材料,在氣-固相光催化體系中光催化氧化甲烷和水制甲醇。系統(tǒng)的研究探討所制材料的結(jié)構(gòu)、組成、光響應(yīng)性能、光催化活性以及制備工藝,并推測(cè)了反應(yīng)機(jī)理。 采用溶膠-凝膠法制備WO3-TiO2納米復(fù)合催化劑,浸漬法制備Cu/WO3-TiO2催化劑。通過(guò)XRD、IR、UVDRS技術(shù)對(duì)材料進(jìn)行表征,并研究利用該催化劑,在氣-固相體系下光催化甲烷和水制甲醇：實(shí)驗(yàn)表明煅燒溫度、WO3摻雜量以及金屬Cu的負(fù)載會(huì)對(duì)催化劑性能產(chǎn)生影響。結(jié)果表明：摻入WO3使TiO2光催化活性提高,擴(kuò)大了光激發(fā)波長(zhǎng)范圍；金屬Cu的摻入使材料對(duì)紫外光吸收增加,復(fù)合半導(dǎo)體發(fā)生藍(lán)移,材料的光響應(yīng)范圍在Cu摻入后得到拓寬,材料的對(duì)可見(jiàn)光的吸收增強(qiáng)；催化劑煅燒溫度為600℃、WO3摩爾分?jǐn)?shù)為10%,金屬Cu摩爾分?jǐn)?shù)為1%時(shí),光催化性能最佳。 實(shí)驗(yàn)研究反應(yīng)條件對(duì)反應(yīng)過(guò)程的影響。研究表明,反應(yīng)溫度、催化劑用量、反應(yīng)物配比、光照時(shí)間均對(duì)反應(yīng)產(chǎn)生一定影響。結(jié)果表明：160℃時(shí),催化劑用量為0.7g,n(CH4)/n(H2O)為1.4,光照60min下,此時(shí)光催化反應(yīng)活性最佳,甲烷轉(zhuǎn)化率為6.8%,甲醇選擇性為22%。 綜合各項(xiàng)研究,推測(cè)出納米復(fù)合半導(dǎo)體材料光催化氧化甲烷和水的反應(yīng)機(jī)理,以及復(fù)合效應(yīng)、金屬負(fù)載和光吸收性能對(duì)復(fù)合半導(dǎo)體負(fù)載金屬的光催化性能的影響。 【關(guān)鍵詞】：光催化 復(fù)合半導(dǎo)體 甲烷 反應(yīng)活性
【學(xué)位授予單位】：安徽理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2012
【分類號(hào)】：TQ223.121
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-11
• 引言11-12
• 1 文獻(xiàn)綜述12-22
• 1.1 光催化反應(yīng)研究概況12-18
• 1.1.1 光催化反應(yīng)原理12-13
• 1.1.2 光催化反應(yīng)的應(yīng)用13-15
• 1.1.3 光催化劑的類型15
• 1.1.4 光催化反應(yīng)的優(yōu)化途徑15-18
• 1.2 光催化氧化甲烷制甲醇的研究進(jìn)展18-20
• 1.2.1 甲烷直接轉(zhuǎn)化為甲醇的研究意義18
• 1.2.2 氣相體系中轉(zhuǎn)化甲烷18-19
• 1.2.3 多相體系中轉(zhuǎn)化甲烷19
• 1.2.4 光催化甲烷和氧制甲醇19-20
• 1.3 論文的選題思路、目的及內(nèi)容20-22
• 1.3.1 問(wèn)題的提出20
• 1.3.2 研究的主要內(nèi)容20-22
• 2 實(shí)驗(yàn)內(nèi)容與方法22-28
• 2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器22-23
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑22
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器22-23
• 2.2 催化劑的制備23-24
• 2.2.1 催化劑的選型23
• 2.2.2 催化劑制備方法23-24
• 2.3 紫外光照下光催化甲烷和水制甲醇24-26
• 2.4 催化劑表征26-27
• 2.4.1 X射線衍射分析(XRD)26
• 2.4.2 傅立葉變換透射紅外分析(FT-IR)26
• 2.4.3 紫外可見(jiàn)漫反射分析(UV-VIS)26-27
• 2.5 產(chǎn)物分析及表征27-28
• 2.5.1 氣質(zhì)聯(lián)用儀(GC-MS)27
• 2.5.2 紅外光譜分析(IR)27
• 2.5.3 產(chǎn)物定量分析27-28
• 3 納米WO_3-TiO_2復(fù)合材料的光催化性能研究28-40
• 3.1 WO_3-TiO_2的結(jié)構(gòu)分析28-30
• 3.1.1 XRD結(jié)果分析28-29
• 3.1.2 IR結(jié)果分析29
• 3.1.3 WO_3-TiO_2的表面形態(tài)與結(jié)構(gòu)基元29-30
• 3.2 WO_3-TiO_2的光響應(yīng)性能30-31
• 3.3 WO_3-TiO_2的光催化反應(yīng)性能分析31-34
• 3.3.1 WO_3摻雜量對(duì)光催化性能的影響31-33
• 3.3.2 煅燒溫度對(duì)光催化性能的影響33-34
• 3.4 摻Cu對(duì)WO_3-TiO_2的性能影響34-38
• 3.4.1 Cu/WO_3-TiO_2催化劑結(jié)構(gòu)34-36
• 3.4.2 Cu/WO_3-TiO_2催化劑光響應(yīng)性能36-38
• 3.5 小結(jié)38-40
• 4 納米Cu/WO_3-TiO_2光催化甲烷和水制甲醇40-54
• 4.1 反應(yīng)條件對(duì)反應(yīng)性能的影響40-48
• 4.1.1 反應(yīng)溫度的影響40-42
• 4.1.2 催化劑用量的影響42-44
• 4.1.3 反應(yīng)物配比的影響44-46
• 4.1.4 光照時(shí)間的影響46-48
• 4.2 復(fù)合半導(dǎo)體材料光催化甲烷和水的反應(yīng)機(jī)理48-53
• 4.2.1 復(fù)合半導(dǎo)體光催化甲烷和水的反應(yīng)機(jī)理48-50
• 4.2.2 復(fù)合半導(dǎo)體負(fù)載Cu表面光催化反應(yīng)機(jī)理50-51
• 4.2.3 半導(dǎo)體復(fù)合效應(yīng)對(duì)光催化反應(yīng)性能的影響51
• 4.2.4 負(fù)載金屬對(duì)光催化反應(yīng)性能的影響51-52
• 4.2.5 催化劑光吸收性能對(duì)光催化反應(yīng)性能的影響52
• 4.2.6 “光—表面一熱”協(xié)同效應(yīng)對(duì)光催化反應(yīng)性能的影響52-53
• 4.3 小結(jié)53-54
• 5 結(jié)論54-55
• 參考文獻(xiàn)55-59
• 致謝59-60
• 作者簡(jiǎn)介及論文發(fā)表情況60

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