沉積物甲烷厭氧氧化—從珠江河口至南海

【摘要】： 甲烷厭氧氧化作用(AOM)有效阻止海洋沉積物產(chǎn)生的甲烷擴(kuò)散進(jìn)入沉積物一水界面，一方面可以調(diào)控全球甲烷的收支平衡及緩解因大氣甲烷引起的溫室效應(yīng)；另一方面，由于AOM過程中硫酸鹽與甲烷共消耗，產(chǎn)生無機(jī)碳和揮發(fā)性硫，故也對(duì)海洋系統(tǒng)碳及硫的生物地球化學(xué)循環(huán)產(chǎn)生重要的影響。 本文以珠江河口淇澳島—桂山島—南海沉積物為研究對(duì)象，通過分析沉積物有機(jī)質(zhì)、間隙水甲烷和硫酸鹽濃度、pH值和∑CO_2、以及甲烷和∑CO_2的碳同位素組成等在垂直剖面上的變化，證實(shí)了沉積物AOM的發(fā)生。AOM對(duì)間隙水硫酸鹽的消耗和∑CO_2產(chǎn)生有重要的貢獻(xiàn)作用，運(yùn)用PROFILE模型計(jì)算出QA11-2、QA12-9、QA12-14和GS四個(gè)站位AOM過程消耗的硫酸鹽占間隙水總硫酸損耗的比例為9.0％、84％、45.5％和92％，而產(chǎn)生的∑CO_2分別占間隙水總無機(jī)碳的4.7％、72.4％、29.45％和85.2％。 不同站位沉積物硫酸鹽—甲烷界面(SMI)分布深淺存在較大差異，從河口到深海，沉積物SMI埋藏深度逐漸變深。另外，利用放射性~(35)SO_4~(2-)對(duì)沉積物硫酸鹽還原速率分布及其對(duì)溫度的變化響應(yīng)研究表明，有機(jī)質(zhì)含量和溫度控制著硫酸鹽還原速率的變化。沉積物硫酸鹽還原作用理想溫度范圍為27—39℃，其最大速率值對(duì)應(yīng)的溫度為36℃，表明沉積物主要生存有嗜溫硫酸鹽還原菌，該微生物對(duì)環(huán)境具有一定的適應(yīng)性。 【關(guān)鍵詞】：間隙水 甲烷厭氧氧化(AOM) 硫酸鹽還原 有機(jī)質(zhì)
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)院研究生院（廣州地球化學(xué)研究所）
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2006
【分類號(hào)】：X55
【目錄】：

• 中文摘要6-7
• Abstract7-9
• 第一章 緒論9-19
• 1.1 海洋沉積物甲烷的產(chǎn)生9-11
• 1.2 海洋沉積物甲烷的消耗—甲烷厭氧氧化11-16
• 1.3 本文的研究背景、目的及其研究方法16-19
• 第二章 研究區(qū)環(huán)境背景19-22
• 第三章 采樣及實(shí)驗(yàn)方法22-26
• 第一節(jié) 試劑及器材22-23
• 第二節(jié) 采樣方法23-24
• 第三節(jié) 分析測定方法24-26
• 3.1 沉積物孔隙度24
• 3.2 沉積物TOC、TN、TS以及有機(jī)碳碳同位素(δ~(13)C-SOC)24-25
• 3.3 間隙水甲烷25
• 3.4 間隙水硫酸鹽25
• 3.5 間隙水甲烷碳同位素(δ~(13)C-CH_4)以及無機(jī)碳碳同位素(δ~(13)C-∑CO_2)25-26
• 第四章 沉積物有機(jī)質(zhì)分布及來源26-43
• 第一節(jié) 沉積物有機(jī)質(zhì)分布特征27-32
• 1.1 沉積物TOC、TN垂直剖面分布27-28
• 1.2 沉積物TOC/TN比以及δ~(13)C-SOC垂直剖面分布28-32
• 第二節(jié) 沉積物有機(jī)質(zhì)來源分析32-37
• 2.1 沉積物TOC、TN分布的影響因素33-34
• 2.2 沉積物TOC/TN比值、δ~(13)C-SOC分布對(duì)有機(jī)質(zhì)來源的指示34-37
• 第三節(jié) 沉積物C/S及其地球化學(xué)意義初探37-43
• 3.1 沉積物TS以及C/S的垂直剖面分布37-39
• 3.2 C/S比的地球化學(xué)意義初探39-43
• 第五章 沉積物甲烷厭氧氧化地球化學(xué)證據(jù)43-68
• 第一節(jié) 間隙水地球化學(xué)變化剖面43-56
• 1.1 間隙水甲烷和硫酸鹽濃度43-47
• 1.2 間隙是∑CO_2和pH47-50
• 1.3 間隙水甲烷和硫酸鹽擴(kuò)散通量50-52
• 1.4 沉積物AOM作用—間隙水地球化學(xué)證據(jù)52-56
• 第二節(jié) 沉積物間隙水甲烷和二氧化碳穩(wěn)定碳同位素證據(jù)56-61
• 2.1 間隙水δ~(13)C-CH_4和δ~(13)C-∑CO_2組成變化56-59
• 2.2 甲烷厭氧氧化作用的碳同位素證據(jù)59-61
• 第三節(jié) 沉積物甲烷厭氧氧化作用對(duì)間隙水硫酸鹽消耗和∑CO_2產(chǎn)生的貢獻(xiàn)61-64
• 3.1 甲烷氧化速率和硫酸鹽還原速率的計(jì)算方法61-62
• 3.2 甲烷氧化速率和硫酸鹽還原速率分布62-63
• 3.3 甲烷厭氧氧化作用消耗間隙水硫酸鹽及產(chǎn)生∑CO_2的貢獻(xiàn)63-64
• 第四節(jié) 沉積物甲烷—硫酸鹽界面分布深度64-68
• 4.1 沉積物甲烷—硫酸鹽界面的分布深度及其控制因素64-66
• 4.2 沉積物甲烷—硫酸鹽界面分布特征的地球化學(xué)意義66-68
• 第六章 沉積物硫酸鹽還原及其對(duì)溫度變化的響應(yīng)68-78
• 第一節(jié) 沉積物硫酸鹽還原速率68-74
• 1.1 硫酸鹽還原速率的測定68-70
• 1.2 硫酸鹽還原速率的剖面分布70-71
• 1.3 沉積物硫酸鹽還原速率大小的影響因素71-73
• 1.4 硫酸鹽還原速率分布與甲烷厭氧氧化73-74
• 第二節(jié) 硫酸鹽還原速率對(duì)溫度變化的響應(yīng)74-78
• 2.1 實(shí)驗(yàn)方法設(shè)計(jì)74-75
• 2.2 不同溫度下的硫酸鹽還原速率75-78
• 第七章 海底系統(tǒng)甲烷—大西洋洋中脊 Logatchev 熱液區(qū)水柱中甲烷羽流的探測78-85
• 1 結(jié)果與討論79-83
• 2 結(jié)論83-85
• 第八章 主要結(jié)論及下一步工作建議85-90
• 第一節(jié) 主要結(jié)論85-87
• 第二節(jié) 下一步工作建議87-90
• 參考文獻(xiàn)90-101
• 附錄:攻讀博士期間已發(fā)表和待發(fā)表論文101-102
• 致謝102-104

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