熔鹽體系中甲烷還原氧化鋅制取合成氣和金屬鋅的基礎(chǔ)研究
熔鹽體系中甲烷還原氧化鋅制取合成氣和金屬鋅的基礎(chǔ)研究【摘要】:本論文以甲烷轉(zhuǎn)化、金屬鋅和氫氣的制備及太陽(yáng)能的利用為背景,對(duì)利用CH_4在熔融鹽中還原ZnO同時(shí)制取合成氣和金屬鋅這一
【學(xué)位授予單位】:昆明理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【學(xué)位授予年份】:2008
【分類號(hào)】:TF813
【目錄】:
- 摘要3-6
- ABSTRACT6-15
- 第一章 緒論15-43
- 1.1 引言15
- 1.2 甲烷的資源優(yōu)勢(shì)15-19
- 1.3 甲烷轉(zhuǎn)化及制合成氣途徑19-23
- 1.3.1 甲烷轉(zhuǎn)化途徑19-20
- 1.3.2 甲烷制合成氣20-23
- 1.4 金屬鋅制備及用途23-24
- 1.4.1 金屬鋅制備23-24
- 1.4.2 金屬鋅利用新發(fā)展24
- 1.5 利用甲烷還原氧化鋅同時(shí)制備合成氣和金屬鋅24-31
- 1.5.1 理論研究25-27
- 1.5.2 動(dòng)力學(xué)研究27-28
- 1.5.3 利用太陽(yáng)能聯(lián)產(chǎn)合成氣和金屬鋅28-31
- 1.5.4 存在問(wèn)題31
- 1.6 熔融鹽及熔融鹽反應(yīng)器研究進(jìn)展31-33
- 1.6.1 熔融鹽研究進(jìn)展31-32
- 1.6.2 熔融鹽反應(yīng)器研究進(jìn)展32-33
- 1.7 熔融堿金屬碳酸鹽在能源轉(zhuǎn)化技術(shù)中的應(yīng)用33-40
- 1.7.1 作為催化劑的應(yīng)用33-35
- 1.7.2 在清潔燃燒技術(shù)中的應(yīng)用35-37
- 1.7.3 在CH_4轉(zhuǎn)化制合成氣中的應(yīng)用37-38
- 1.7.4 在熔融碳酸鹽燃料電池中的應(yīng)用38-39
- 1.7.5 存在的問(wèn)題與展望39-40
- 1.8 本文選題思路及主要工作40-43
- 1.8.1 課題的提出40-41
- 1.8.2 主要研究?jī)?nèi)容41
- 1.8.3 主要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn)41-43
- 第二章 Gibbs自由能最小化模擬43-64
- 2.1 引言43
- 2.2 模擬方法與數(shù)學(xué)模型43-46
- 2.2.1 模擬方法43-44
- 2.2.2 平衡轉(zhuǎn)化率和選擇性44
- 2.2.3 平衡反應(yīng)模型44-46
- 2.3 模擬結(jié)果與分析46-61
- 2.3.1 CH_4與熔融堿金屬碳酸鹽46-51
- 2.3.2 CH_4與ZnO氣—固相反應(yīng)51-56
- 2.3.3 CH_4與ZnO在熔融鹽中的反應(yīng)56-58
- 2.3.4 溫度和壓力協(xié)同對(duì)反應(yīng)的影響58-61
- 2.4 CH_4的主要反應(yīng)途徑61-62
- 2.5 本章小結(jié)62-64
- 第三章 實(shí)驗(yàn)總述64-70
- 3.1 化學(xué)試劑原料與儀器設(shè)備64-65
- 3.1.1 化學(xué)試劑及氣體64
- 3.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器設(shè)備64-65
- 3.2 實(shí)驗(yàn)裝置及操作條件65-66
- 3.2.1 主要實(shí)驗(yàn)裝置65
- 3.2.2 色譜操作條件65-66
- 3.3 數(shù)據(jù)處理方法66-68
- 3.3.1 尾氣組分摩爾百分濃度計(jì)算66
- 3.3.2 轉(zhuǎn)化率的計(jì)算66-68
- 3.3.3 金屬鋅產(chǎn)率(Y)68
- 3.4 物料的鑒定表征68-70
- 3.4.1 微觀形貌、元素分析(SEM、EPMA)68
- 3.4.2 物相組成測(cè)定(XRD)68
- 3.4.3 比表面積測(cè)定(BET)68-69
- 3.4.4 熱重分析(DTA/TG)69-70
- 第四章 熔融鹽體系研究70-93
- 4.1 引言70
- 4.2 熔融堿金屬碳酸鹽的物理化學(xué)特性70-77
- 4.2.1 熔融碳酸鹽的基本特性70-71
- 4.2.2 相圖71-72
- 4.2.3 粘度及流動(dòng)性72-75
- 4.2.4 TG-DTA測(cè)試75-76
- 4.2.5 熱容76-77
- 4.3 反應(yīng)器材料的研究77-83
- 4.3.1 甲烷在幾種反應(yīng)器中的裂解現(xiàn)象77-79
- 4.3.2 熔融鹽對(duì)反應(yīng)器材料的腐蝕79-83
- 4.3.3 反應(yīng)器材料的選擇83
- 4.4 甲烷在熔融堿金屬碳酸鹽中的還原行為83-92
- 4.4.1 實(shí)驗(yàn)過(guò)程84
- 4.4.2 反應(yīng)溫度的影響84-86
- 4.4.3 氣體產(chǎn)物濃度與反應(yīng)時(shí)間的關(guān)系86-88
- 4.4.4 CH_4轉(zhuǎn)化率與反應(yīng)時(shí)間的關(guān)系88-89
- 4.4.5 熔融鹽的物相分析89-90
- 4.4.6 反應(yīng)機(jī)理討論90-92
- 4.5 熔融鹽體系的選擇92
- 4.6 本章小結(jié)92-93
- 第五章 CH_4與ZnO在熔鹽體系中的反應(yīng)93-128
- 5.1 引言93
- 5.2 固定床反應(yīng)93-101
- 5.2.1 實(shí)驗(yàn)過(guò)程93-94
- 5.2.2 不同堿金屬碳酸鹽對(duì)反應(yīng)的影響94-98
- 5.2.3 堿金屬碳酸鹽加入量對(duì)反應(yīng)的影響98-99
- 5.2.4 催化機(jī)理探討99-101
- 5.3 熔鹽三相流反應(yīng)101-120
- 5.3.1 實(shí)驗(yàn)過(guò)程101-102
- 5.3.2 氣相產(chǎn)物分析102-103
- 5.3.3 反應(yīng)溫度及氣體流速的影響103-105
- 5.3.4 反應(yīng)時(shí)間的影響105-107
- 5.3.5 金屬鋅產(chǎn)物的鑒定和表征107-113
- 5.3.6 熔融鹽對(duì)反應(yīng)過(guò)程的影響113-118
- 5.3.7 熔融鹽的物相分析118-120
- 5.4 反應(yīng)過(guò)程的縮核模型描述及推導(dǎo)120-124
- 5.4.1 縮核模型描述120-121
- 5.4.2 熔鹽反應(yīng)縮核模型初步推導(dǎo)121-124
- 5.5 熔鹽反應(yīng)系統(tǒng)流程124-126
- 5.5.1 系統(tǒng)流程設(shè)計(jì)124-125
- 5.5.2 熔鹽反應(yīng)系統(tǒng)的優(yōu)點(diǎn)125-126
- 5.6 本章小結(jié)126-128
- 第六章 CO_2介入反應(yīng)體系的研究128-144
- 6.1 引言128
- 6.2 石英管固定床反應(yīng)128-136
- 6.2.1 實(shí)驗(yàn)過(guò)程128-129
- 6.2.2 純CH_4與CH_4/CO_2混合氣體與ZnO的反應(yīng)比較129-134
- 6.2.3 反應(yīng)前后ZnO的表征134-136
- 6.3 熔鹽三相流重整反應(yīng)136-141
- 6.3.1 實(shí)驗(yàn)過(guò)程136
- 6.3.2 反應(yīng)溫度的影響136-138
- 6.3.3 氣體流速的影響138
- 6.3.4 反應(yīng)時(shí)間的影響138-139
- 6.3.5 反應(yīng)前后氧化鋅及熔融鹽的表征分析139-141
- 6.4 熱力學(xué)機(jī)理141-142
- 6.5 ZnO在反應(yīng)過(guò)程中的不同作用142-143
- 6.6 本章小結(jié)143-144
- 第七章 太陽(yáng)能熔融鹽化學(xué)循環(huán)轉(zhuǎn)化體系新思路144-155
- 7.1 引言144-147
- 7.2 太陽(yáng)能熔融鹽化學(xué)循環(huán)新系統(tǒng)147-148
- 7.3 金屬氧化物的選擇148-151
- 7.3.1 △_rG°-T關(guān)系148-149
- 7.3.2 甲烷與金屬氧化物在熔融鹽中的反應(yīng)平衡組成149-151
- 7.4 太陽(yáng)能的轉(zhuǎn)化分析151-154
- 7.5 本章小結(jié)154-155
- 第八章 全文總結(jié)和研究展望155-158
- 8.1 全文總結(jié)155-157
- 8.2 研究展望157-158
- 參考文獻(xiàn)158-172
- 與論文相關(guān)的科研成果172-174
- 致謝174
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