硝基甲烷和硝基苯預(yù)解離過(guò)程的瞬態(tài)光柵光譜研究

【摘要】：含能材料在軍事航天工業(yè)中作為燃料和爆炸物都有重要應(yīng)用，科研人員對(duì)于含能材料不同條件下分解路徑的研究從未停止過(guò)。含能材料的分解是超快的化學(xué)過(guò)程，反應(yīng)時(shí)間在皮秒量級(jí)，這使得含能材料分解過(guò)程由其實(shí)是對(duì)其化學(xué)放映初期的研究比較困難。隨著激光技術(shù)的發(fā)展，超短脈沖激光的出現(xiàn)，隨之產(chǎn)生的超快四波混頻光譜技術(shù)為人們研究超快物理化學(xué)過(guò)程提供了有力的研究方法。 本文利用瞬態(tài)光柵光譜技術(shù)對(duì)兩種典型的含能材料——硝基甲烷和硝基苯的預(yù)解離過(guò)程進(jìn)行了研究。首先，在分析了瞬態(tài)光柵技術(shù)的理論、簡(jiǎn)介了預(yù)解離過(guò)程的基礎(chǔ)之上，分析了利用瞬態(tài)光柵技術(shù)實(shí)現(xiàn)預(yù)解離過(guò)程探測(cè)的可行性。其次，利用飛秒時(shí)間分辨瞬態(tài)光柵系統(tǒng)對(duì)硝基甲烷和硝基苯進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)，得到了硝基甲烷和硝基苯的時(shí)間分辨瞬態(tài)光柵光譜。最后，通過(guò)Raman光譜與瞬態(tài)光柵光譜的比對(duì)對(duì)瞬態(tài)光柵光譜中的振動(dòng)模式進(jìn)行了指認(rèn)，并根據(jù)各振動(dòng)模式的動(dòng)力學(xué)信息得到了它們預(yù)解離過(guò)程。 在硝基甲烷預(yù)解離過(guò)程中存在不同振動(dòng)能態(tài)之間的能量轉(zhuǎn)移：能量由CH3鍵伸縮振動(dòng)模式轉(zhuǎn)移到CH3鍵彎曲振動(dòng)模式，隨后向C—N鍵對(duì)稱(chēng)伸縮振動(dòng)模式轉(zhuǎn)移。最終能量在C—N鍵對(duì)稱(chēng)伸縮振動(dòng)模式積累，并最終導(dǎo)致C—N鍵的斷裂，是一種“階梯”模式的解離過(guò)程。而266nm激發(fā)的硝基苯在NO2對(duì)稱(chēng)伸縮振動(dòng)、CCC三角彎曲振動(dòng)、苯環(huán)的伸縮振動(dòng)和CCC面內(nèi)彎曲振動(dòng)等多種振動(dòng)模式處發(fā)生解離，其中NO2對(duì)稱(chēng)伸縮振動(dòng)和CCC三角彎曲振動(dòng)可能是硝基苯光解離的主要路徑。 本論文驗(yàn)證了瞬態(tài)光柵技術(shù)在研究預(yù)解離過(guò)程中的可行性，為硝基甲烷和硝基苯以及含能材料的研究提供了理論參考。 【關(guān)鍵詞】：瞬態(tài)光柵 預(yù)解離 含能材料 硝基甲烷 硝基苯
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類(lèi)號(hào)】：TN25;O561.4
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-6
• 目錄6-8
• 第1章 緒論8-19
• 1.1 課題的研究背景8-9
• 1.2 瞬態(tài)光柵技術(shù)的應(yīng)用9-12
• 1.3 硝基甲烷的光解離過(guò)程的研究進(jìn)展12-15
• 1.3.1 氣態(tài)硝基甲烷的光解離過(guò)程的研究進(jìn)展12-14
• 1.3.2 凝聚態(tài)硝基甲烷的紫外光解離14-15
• 1.4 硝基苯光解離過(guò)程的研究進(jìn)展15-17
• 1.5 本文的研究目的和意義17
• 1.6 本文的主要研究?jī)?nèi)容17-19
• 第2章 瞬態(tài)光柵理論研究19-30
• 2.1 瞬態(tài)光柵的基本原理19-25
• 2.1.1 瞬態(tài)光柵的產(chǎn)生19-21
• 2.1.2 共振激發(fā)21-24
• 2.1.3 非共振激發(fā)24-25
• 2.2 預(yù)解離過(guò)程的瞬態(tài)光柵探測(cè)25-28
• 2.2.1 預(yù)解離過(guò)程25-27
• 2.2.2 利用瞬態(tài)光柵對(duì)預(yù)解離過(guò)程的探測(cè)27-28
• 2.3 本章小結(jié)28-30
• 第3章 硝基甲烷和硝基苯的瞬態(tài)光柵實(shí)驗(yàn)30-47
• 3.1 瞬態(tài)光柵實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)30-32
• 3.1.1 飛秒激光光源30
• 3.1.2 瞬態(tài)光柵實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)30-32
• 3.1.3 探測(cè)系統(tǒng)32
• 3.2 硝基甲烷瞬態(tài)光柵實(shí)驗(yàn)32-40
• 3.2.1 硝基甲烷實(shí)驗(yàn)結(jié)果32-34
• 3.2.2 硝基甲烷實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析和討論34-40
• 3.3 硝基苯瞬態(tài)光柵實(shí)驗(yàn)40-45
• 3.3.1 硝基苯的實(shí)驗(yàn)結(jié)果40-41
• 3.3.2 硝基苯實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析和討論41-45
• 3.4 本章小結(jié)45-47
• 結(jié)論47-48
• 參考文獻(xiàn)48-54
• 致謝54

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