用于電解甲烷制甲醇的電極、電解質(zhì)溶液體系研究

【摘要】：甲烷直接氧化制甲醇主要有氣固相催化氧化、液相催化氧化、酶催化氧化、光催化氧化和等離子體催化氧化等方法，其中液相催化氧化因其具有反應(yīng)條件相對溫和、高轉(zhuǎn)化率及高選擇性的優(yōu)勢，被認為是最具有工業(yè)化價值的技術(shù)。因此，建立一個適合的催化體系，尤其是在溫和條件下同時具有高活性、良好選擇性且穩(wěn)定的催化體系是科學(xué)家們孜孜以求的目標。 本文在課題組前期工作的基礎(chǔ)上，圍繞著電化學(xué)的方法將甲烷直接轉(zhuǎn)化為甲醇，選擇對甲烷鹵化有催化活性的Ni氧化物納米粒子，以CuO-AlPO4或PEG-PVA為粘合劑，用模板法制備一系列膨脹石墨/金屬復(fù)合電極，通過各復(fù)合電極分別與80%乙醇氯化鈉堿性電解液及[Bmim]Br離子液體-乙醇堿性電解液進行四組正交設(shè)計實驗，進一步考查電極對甲烷產(chǎn)率的影響，篩選出具有良好催化活性、導(dǎo)電性、穩(wěn)定性的復(fù)合電極，以及與復(fù)合電極適合的電解液或者與80%乙醇氯化鈉電解液、[Bmim]Br離子液體-乙醇電解液適合的電極。本課題主要分為兩部分： 第一部分，選擇對甲烷鹵化有催化活性的Ni的氧化物納米粒子，以CuO-AlPO4或PEG-PVA為粘合劑，用模板法制備一系列膨脹石墨/金屬復(fù)合電極。 第二部分，通過各復(fù)合電極分別與80%乙醇氯化鈉堿性電解液及[Bmim]Br離子液體-乙醇堿性電解液進行四組正交設(shè)計實驗，篩選出具有良好催化活性、導(dǎo)電性、穩(wěn)定性的復(fù)合電極，以及與復(fù)合電極適合的電解液或者與80%乙醇氯化鈉電解液、[Bmim]Br離子液體-乙醇電解液適合的電極。 通過對四組正交設(shè)計實驗所得最優(yōu)條件下的結(jié)果進行比較，發(fā)現(xiàn)：當電解液為80%乙醇堿性電解液時，鎳催化劑不利于甲醇的產(chǎn)生；當電解液為[Bmim]Br離子液體-乙醇堿性電解液時，鎳催化劑利于甲醇的產(chǎn)生。以PEG-PVA為粘合劑制備的電極較CuO-AlPO4為粘合劑制備的電極更利于甲醇的生成；四個電解體系在最佳條件下的甲醇產(chǎn)率均約為40%，達到了甲烷制甲醇的工業(yè)條件。 【關(guān)鍵詞】：甲烷 電解 甲醇 離子液體 膨脹石墨 Ni催化劑
【學(xué)位授予單位】：云南師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號】：TQ223.121
【目錄】：

• 摘要3-4
• Abstract4-6
• 目錄6-9
• 第1章 緒論9-17
• 1.1 甲烷轉(zhuǎn)化成甲醇10-13
• 1.1.1 甲烷氣固多相催化氧化制甲醇10-11
• 1.1.2 甲烷液相催化氧化制甲醇11
• 1.1.3 甲烷酶催化氧化制甲醇11-12
• 1.1.4 甲烷光催化氧化制甲醇12
• 1.1.5 甲烷等離子體催化氧化制甲醇12-13
• 1.2 膨脹石墨13-15
• 1.2.1 可膨脹石墨及膨脹石墨的制備13-14
• 1.2.2 可膨脹石墨的應(yīng)用14-15
• 1.3 離子液體15
• 1.4 甲烷直接轉(zhuǎn)化成甲醇的催化劑研究現(xiàn)狀15-16
• 1.5 本課題研究內(nèi)容16-17
• 第2章 實驗部分17-71
• 2.1 實驗試劑及儀器17-18
• 2.1.1 實驗試劑17-18
• 2.1.2 實驗儀器18
• 2.2 實驗原理18-19
• 2.2.1 離子液體的合成原理18-19
• 2.2.2 甲烷電解生成甲醇的反應(yīng)原理19
• 2.3 實驗裝置19-20
• 2.4 離子液體[Bmim]Br 的制備方法20-21
• 2.5 膨脹石墨電極的制備21-22
• 2.5.1 CuO-AlPO_4為粘合劑的膨脹石墨電極的制備21
• 2.5.2 PEG-PVA 為粘合劑的膨脹石墨電極的制備[47-48]21-22
• 2.6 甲醇的檢測方法及甲醇產(chǎn)率、電流效率的計算方法22-23
• 2.6.1 甲醇的檢測方法22
• 2.6.2 甲醇產(chǎn)率 Y（wt%）的計算方法22-23
• 2.6.3 電流效率η的計算方法23
• 2.7 甲醇溶液標準工作曲線與氣相色譜圖23-26
• 2.7.1 以離子液體-乙醇為溶劑的甲醇溶液標準工作曲線23-24
• 2.7.2 以 80%乙醇為溶劑的甲醇溶液標準工作曲線24-25
• 2.7.3 純甲醇的氣相色譜檢測25-26
• 2.8 電極及電解液對甲醇產(chǎn)率的影響26-71
• 2.8.1 體系 1：PEG-PVA 膨脹石墨電極、80%乙醇電解液體系26-38
• 2.8.2 體系 2：CuO-AlPO_4膨脹石墨電極、80%乙醇電解液體系38-49
• 2.8.3 體系 3： CuO-AlPO_4膨脹石墨電極、乙醇-離子液體電解液體系49-60
• 2.8.4 體系 4：PEG-PVA 膨脹石墨電極、乙醇-離子液體電解液體系60-71
• 第3章 結(jié)果與討論71-72
• 3.1 PEG-PVA 膨脹石墨電極情況71
• 3.2 粘合劑篩選情況71
• 3.3 催化劑影響情況71
• 3.4 電解甲烷制甲醇的工藝條件篩選情況71-72
• 第4章 總結(jié)72-73
• 參考文獻73-76
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文和研究成果76-77
• 致謝77

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