低濃度甲烷催化燃燒整體式催化劑制備與動力學研究

【摘要】：低濃度甲烷是煤層氣中主要的可燃有機組分,其直接排放不僅會進一步加劇大氣環(huán)境的溫室效應(yīng),而且嚴重時會造成重大礦難的發(fā)生。本文以低濃度甲烷催化燃燒脫除為對象,開展了負載銅錳型堇青石整體式催化劑的制備與催化燃燒性能評價的研究,并基于篩選確定的性能最優(yōu)催化劑進行了本征動力學特性實驗,建立了該催化劑上低濃度甲烷催化燃燒的本征動力學模型。 基于已有的負載型單金屬催化劑制備工藝,通過性能評價與SEM、TPR、XPS表征相結(jié)合的方式,系統(tǒng)考察了負載銅錳型堇青石整體式催化劑上活性組分銅錳配比、活性組分負載方法及不同負載量、添加助劑等對催化劑性能的影響。確定了負載銅錳型堇青石催化劑的制備工藝,結(jié)果表明：使用等體積浸漬法負載活性組分銅錳的催化劑12%Cu-Mn/6%ZrO2/γ-Al2O3/COR對低濃度甲烷具有較好的催化燃燒處理效果,其中銅錳配比為1：1。 采用等溫固定床積分反應(yīng)器,在常壓、500-700℃和甲烷摩爾分數(shù)0.1%-1%的條件下,對本文篩選確定的銅錳負載型堇青石整體催化劑上低濃度甲烷催化燃燒本征動力學特性進行了系統(tǒng)的實驗研究。并基于在線質(zhì)譜獲得的甲烷催化燃燒過程中各物質(zhì)的變化,探討了催化燃燒過程機理,建立了低濃度甲烷催化燃燒雙曲型本征速率模型,以單純形法對動力學實驗數(shù)據(jù)進行最優(yōu)化參數(shù)估計,確定了模型參數(shù)。數(shù)理統(tǒng)計和殘差分布檢驗結(jié)果表明,所建模型與實驗結(jié)果良好相容,是適宜和可信的。 【關(guān)鍵詞】：甲烷 催化燃燒 堇青石 整體式催化劑 本征動力學
【學位授予單位】：北京化工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2011
【分類號】：TQ426;TQ221.11
【目錄】：

• 學位論文數(shù)據(jù)集3-4
• 摘要4-6
• ABSTRACT6-15
• 符號說明15-16
• 第一章 文獻綜述16-28
• 1.1 煤層氣中低濃度甲烷利用現(xiàn)狀16-17
• 1.2 催化燃燒技術(shù)17-20
• 1.2.1 催化燃燒概念17-18
• 1.2.2 催化燃燒特點18-19
• 1.2.3 催化燃燒技術(shù)應(yīng)用現(xiàn)狀19-20
• 1.3 甲烷催化燃燒催化劑20-22
• 1.3.1 貴金屬催化劑20
• 1.3.2 過渡金屬氧化物催化劑20-21
• 1.3.3 復(fù)氧化物催化劑21-22
• 1.4 甲烷催化燃燒催化劑的制備22-24
• 1.4.1 催化劑載體22-23
• 1.4.2 過渡涂層的制備23-24
• 1.4.3 活性組分的制備24
• 1.5 甲烷催化燃燒本征動力學24-27
• 1.5.1 負載型催化劑上甲烷催化燃燒機理25-26
• 1.5.2 氣固非均相催化反應(yīng)的宏觀過程及本征動力學的實質(zhì)26
• 1.5.3 本征動力學反應(yīng)器選擇26
• 1.5.4 前人研究的成果26-27
• 1.6 本課題的研究目的及研究內(nèi)容27-28
• 1.6.1 研究目的27
• 1.6.2 研究內(nèi)容27-28
• 第二章 實驗部分28-33
• 2.1 實驗原料及設(shè)備28-29
• 2.1.1 實驗原料28-29
• 2.1.2 實驗設(shè)備29
• 2.2 催化劑的制備29-31
• 2.3 催化劑的活性評價31-32
• 2.4 催化劑的表征32-33
• 2.4.1 催化劑的SEM表征32
• 2.4.2 催化劑的TPR表征32
• 2.4.3 催化劑的XPS表征32-33
• 第三章 負載銅錳型低濃度甲烷催化燃燒整體式催化劑性能評價與結(jié)構(gòu)表征33-54
• 3.1 Cu-MN配比的選擇33-35
• 3.1.1 不同Cu-Mn配比催化劑的性能評價33-34
• 3.1.2 不同Cu-Mn配比催化劑的TPR表征34-35
• 3.2 活性組分不同負載方法對于催化劑活性的影響35-39
• 3.2.1 活性組分不同負載方法下催化劑活性比較35-37
• 3.2.2 活性組分不同負載方法下催化劑SEM表征37-39
• 3.3 活性組分不同負載量對催化劑活性的影響39-41
• 3.3.1 熱吸附法負載活性組分39-40
• 3.3.2 等體積浸漬法負載活性組分40-41
• 3.4 助劑對催化劑活性的影響41-51
• 3.4.1 添加助劑Ce對催化劑活性的影響41-43
• 3.4.2 添加助劑Zr對催化劑活性的影響43-44
• 3.4.3 添加助劑La對催化劑活性的影響44-47
• 3.4.4 添加不同助劑催化劑的TPR表征47-48
• 3.4.5 添加不同助劑催化劑的XPS表征48-51
• 3.5 小結(jié)51-54
• 第四章 負載銅錳型整體式催化劑上低濃度甲烷催化燃燒本征動力學實驗研究54-63
• 4.1 本征動力學實驗方法54-55
• 4.1.1 外擴散影響的消除54-55
• 4.1.2 內(nèi)擴散影響的消除55
• 4.2 本征動力學實驗裝置55-57
• 4.3 本征動力學預(yù)備實驗57-59
• 4.3.1 積分反應(yīng)器恒溫區(qū)的測定57
• 4.3.2 裝置氣密性檢驗57
• 4.3.3 反應(yīng)器的裝填57
• 4.3.4 外擴散影響檢驗57-58
• 4.3.5 內(nèi)擴散影響檢驗58-59
• 4.4 本征動力學實驗數(shù)據(jù)的獲取59-62
• 4.4.1 本征動力學實驗條件59
• 4.4.2 色譜分析數(shù)據(jù)的處理方法59-60
• 4.4.3 本征動力學實驗數(shù)據(jù)60-62
• 4.5 小結(jié)62-63
• 第五章 負載銅錳型堇青石催化劑上低濃度甲烷本征動力學模型的建立與結(jié)果統(tǒng)計檢驗63-77
• 5.1 負載銅錳型堇青石催化劑上低濃度甲烷催化燃燒反應(yīng)機理分析63-71
• 5.1.1 判斷甲烷在催化劑表面是否發(fā)生吸脫附反應(yīng)64-65
• 5.1.2 判斷氧氣在催化劑表面是否發(fā)生吸脫附反應(yīng)65-66
• 5.1.3 判斷低濃度甲烷催化燃燒產(chǎn)物66-71
• 5.2 動力學模型的確立71-72
• 5.3 模型參數(shù)估值及結(jié)果檢驗72-76
• 5.3.1 模型參數(shù)估值73-74
• 5.3.2 本征動力學模型適定性檢驗74-76
• 5.4 小結(jié)76-77
• 第六章 結(jié)論77-78
• 參考文獻78-84
• 致謝84-86
• 發(fā)表及已接受的論文86-88
• 作者及導(dǎo)師簡介88

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