吡啶、三倍司類非對(duì)稱半菁染料及有機(jī)氧化還原電對(duì)在染料敏化太陽能電池中的應(yīng)用研究

【摘要】：光敏染料和電解質(zhì)作為染料敏化太陽能電池的核心組成部分,對(duì)電池的光電轉(zhuǎn)換性能起著決定性的作用。設(shè)計(jì)開發(fā)高效、穩(wěn)定、廉價(jià)的光敏染料和電解質(zhì)能夠有效降低電池成本,進(jìn)而推進(jìn)染料敏化太陽能電池的產(chǎn)業(yè)化進(jìn)程。 將吡啶鎓離子基團(tuán)作為電子受體,設(shè)計(jì)合成了11個(gè)非對(duì)稱半菁染料。研究發(fā)現(xiàn),與普遍采用的電子受體-氰基丙烯酸基團(tuán)相比,以吡啶鎓離子基團(tuán)為電子受體構(gòu)建的光敏染料吸收譜帶發(fā)生明顯紅移,對(duì)太陽光光譜具有更寬的響應(yīng)。將此類光敏染料應(yīng)用于染料敏化太陽能電池中,染料CM104獲得了7.0%(Jsc=13.4mA·cm-2,Voc=704mV,FF=74.8%)的光電轉(zhuǎn)換效率；相同條件下參比染料CMR104獲得了3.4%(Jsc=6.2mA·cm-2,Voc=730mV,FF=74.8%)的光電轉(zhuǎn)換效率。 將吡啶鎓離子基團(tuán)做為橋基與電子受體氰基丙烯酸基團(tuán)直接相連,設(shè)計(jì)合成了3個(gè)D-A-A型半菁染料。在吡啶鎓離子基團(tuán)和氰基丙烯酸基團(tuán)的共同吸電子作用下,此類光敏染料吸附于TiO2表面僅發(fā)生2-6nm的藍(lán)移。將此類光敏染料應(yīng)用于染料敏化太陽能電池中,以CM203為光敏染料,使用碘/硫多組分雜合電解質(zhì)制備的電池獲得了8.8%(Jsc=15.0mA·cm-2,Voc=820mV,FF=72.5%)的光電轉(zhuǎn)換效率。 將三倍司鎓離子基團(tuán)作為電子受體構(gòu)建的光敏染料CM301-CM304在可見光區(qū)域吸收較強(qiáng),但吸收光譜較窄。應(yīng)用于染料敏化太陽能電池中,僅在500-650nm區(qū)域?qū)μ柟饩哂休^高轉(zhuǎn)化效率。以CM303為光敏劑的電池獲得了5.0%的光電轉(zhuǎn)換效率。選用與CM303光譜互補(bǔ)的純有機(jī)光敏染料CMR103和HY113共同用于制備共敏化太陽能電池,獲得了8.2%的光電轉(zhuǎn)換效率。共敏化電池在整個(gè)可見光區(qū)域(400-700nm)內(nèi)IPCE值保持在85%以上。 將L-半胱氨酸/L-胱氨酸氧化還原電對(duì)應(yīng)用于染料敏化太陽能電池電解質(zhì),以N719為光敏染料,獲得了7.7%的光電轉(zhuǎn)換效率。此類電解質(zhì)制備簡(jiǎn)單、成本低廉、腐蝕性較小,更適用于規(guī)模化生產(chǎn)；同時(shí)電解質(zhì)對(duì)光的吸收性能較弱,有利于光敏染料對(duì)光的吸收轉(zhuǎn)換。 以對(duì)苯二酚/苯醌為氧化還原電對(duì)的多組分雜合電解質(zhì)近乎無色,有利于光敏染料對(duì)太陽光的捕獲,將此電對(duì)應(yīng)用于染料敏化太陽能電池中,獲得了8.4%(Jsc=17.2mA·cm-2,Voc=750mV,FF=66.3%)的光電轉(zhuǎn)換效率,這一效率優(yōu)于使用I-/I3-電解質(zhì)封裝的電池。 【關(guān)鍵詞】：染料敏化太陽能電池 純有機(jī)光敏染料 半菁染料 氧化還原電對(duì)
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號(hào)】：O621.13;TM914.4
【目錄】：

• 摘要6-7
• Abstract7-14
• TABLE OF CONTENTS14-19
• 圖目錄19-24
• 表目錄24-26
• 主要符號(hào)表26-27
• 1 太陽能與太陽能電池27-54
• 1.1 引言27-28
• 1.2 太陽能電池概況28-29
• 1.2.1 硅太陽能電池28
• 1.2.2 多元化合物薄膜太陽能電池28-29
• 1.2.3 聚合物多層修飾電極型太陽能電池29
• 1.2.4 染料敏化太陽能電池29
• 1.3 染料敏化太陽能電池29-54
• 1.3.1 染料敏化太陽能電池結(jié)構(gòu)與工作原理29-31
• 1.3.2 染料敏化太陽能電池性能衡量標(biāo)準(zhǔn)31-32
• 1.3.3 光敏染料的研究進(jìn)展32-47
• 1.3.4 新型氧化還原電對(duì)的研究進(jìn)展47-51
• 1.3.5 對(duì)電極的研究進(jìn)展51-52
• 1.3.6 選題依據(jù)和意義52-54
• 2 以吡啶鎓離子基團(tuán)為電子受體的非對(duì)稱半菁染料在染料敏化太陽能電池中的應(yīng)用研究54-102
• 2.1 引言54-56
• 2.2 電池的組裝與測(cè)試方法56-58
• 2.2.1 試劑、材料與儀器56
• 2.2.2 染料敏化太陽能電池的組裝56-58
• 2.2.3 電池的光伏性能測(cè)試58
• 2.2.4 電池的單色光光電轉(zhuǎn)換效率測(cè)試58
• 2.3 染料光物理、電化學(xué)性質(zhì)測(cè)試方法58-59
• 2.3.1 紫外可見吸收光譜測(cè)試58
• 2.3.2 電化學(xué)性質(zhì)測(cè)試58-59
• 2.3.3 電化學(xué)阻抗測(cè)試59
• 2.3.4 染料在TiO_2膜表面的吸附量測(cè)試59
• 2.4 以吡啶鎓離子基團(tuán)為電子受體的四氫喹啉類半菁染料的性能研究59-78
• 2.4.1 光敏染料CM101-CM104和CMR101-CMR104的紫外可見吸收光譜59-61
• 2.4.2 光敏染料CM101-CM104和CMR101-CMR104的電化學(xué)性質(zhì)61
• 2.4.3 光敏染料CM101-CM104的密度泛函理論計(jì)算61-62
• 2.4.4 染料敏化太陽能電池光電性能62-66
• 2.4.5 光敏染料CM101-CM104和CMR101-CMR104的合成與表征66-78
• 2.5 以吡啶鎓離子基團(tuán)為電子受體的半菁染料的結(jié)構(gòu)與光電轉(zhuǎn)換性能的構(gòu)效關(guān)系研究78-101
• 2.5.1 光敏染料CM105-CM111的紫外可見吸收光譜78-79
• 2.5.2 染料吸附量和染料結(jié)構(gòu)的關(guān)系79-80
• 2.5.3 光敏染料CM105-CM111的電化學(xué)性質(zhì)80-81
• 2.5.4 染料敏化太陽能電池光電性能81-84
• 2.5.5 以CM105-CM111為光敏染料的染料敏化太陽能電池電化學(xué)阻抗及電子壽命測(cè)試84-86
• 2.5.6 光敏染料CM105-CM111的合成與表征86-101
• 2.6 本章小結(jié)101-102
• 3. 以吡啶鎓離子基團(tuán)為橋基的半菁染料在染料敏化太陽能電池中的應(yīng)用研究102-119
• 3.1 引言102
• 3.2 光敏染料光電物理性質(zhì)和光電轉(zhuǎn)換性能研究102-113
• 3.2.1 光敏染料CM201、CM202、CM203和CMR201的紫外可見吸收光譜103-104
• 3.2.2 光敏染料CM201、CM202、CM203和CMR201的電化學(xué)性質(zhì)104-106
• 3.2.3 光敏染料CM201、CM202、CM203和CMR201的密度泛函理論計(jì)算106-107
• 3.2.4 以CM201、CM202、CM203和CMR201為光敏染料的電池的光電性能107-111
• 3.2.5 以CM201、CM202、CM203和CMR201為光敏染料的電池的電化學(xué)阻抗測(cè)試111-113
• 3.3 光敏染料CM201、CM202、CM203和CMR201的合成與表征113-118
• 3.3.1 光敏染料CM201的合成與表征113-114
• 3.3.2 光敏染料CM202的合成與表征114-115
• 3.3.3 光敏染料CM203的合成與表征115-117
• 3.3.4 光敏染料CMR201的合成與表征117-118
• 3.4 本章小結(jié)118-119
• 4 以三倍司鎓離子為電子受體的半菁染料的光電性能及其在共敏化電池中的應(yīng)用研究119-133
• 4.1 引言119
• 4.2 以三倍司鎓離子為電子受體的半菁染料在染料敏化太陽能電池的應(yīng)用119-124
• 4.2.1 光敏染料CM301、CM302、CM303和CM304的紫外可見吸收光譜119-121
• 4.2.2 光敏染料CM301、CM302、CM303和CM304的電化學(xué)性質(zhì)121
• 4.2.3 以CM301、CM302、CM303和CM304的為光敏染料的電池的光電性能121-123
• 4.2.4 以CM301、CM302、CM303和CM304為光敏染料的電池的電化學(xué)阻抗測(cè)試123-124
• 4.3 共敏化染料敏化太陽能電池的性能研究124-128
• 4.3.1 共敏化的TiO_2的紫外可見吸收光譜124-125
• 4.3.2 共敏化電池的光電性能125-128
• 4.3.3 共敏化電池及以電化學(xué)阻抗測(cè)試128
• 4.4 光敏染料CM301、CM302、CM303和CM304的合成與表征128-131
• 4.4.1 電子受體的合成與表征129
• 4.4.2 光敏染料CM301的合成與表征129-130
• 4.4.3 光敏染料CM302的合成與表征130
• 4.4.4 光敏染料CM303的合成與表征130-131
• 4.4.5 光敏染料CM304的合成與表征131
• 4.5 本章小結(jié)131-133
• 5 不同電子受體對(duì)電池性能的影響133-146
• 5.1 引言133
• 5.2 吸電子體對(duì)光敏染料光物理性質(zhì)的影響133-141
• 5.2.1 光敏染料CM401、CM402和CM403的紫外可見吸收光譜134-135
• 5.2.2 光敏染料CM401、CM402和CM403的電化學(xué)性質(zhì)135-137
• 5.2.3 光敏染料的CM401、CM402和CM403密度泛函理論計(jì)算137-138
• 5.2.4 以CM401、CM402和CM403為光敏染料的染料敏化太陽能電池光電轉(zhuǎn)換性能138-140
• 5.2.5 以CM401、CM402和CM403為光敏染料的染料敏化太陽能電池的電化學(xué)阻抗測(cè)試140-141
• 5.3 光敏染料的合成與表征141-144
• 5.3.1 中間體57的合成與表征141-142
• 5.3.2 光敏染料CM401的合成與表征142
• 5.3.3 光敏染料CM402的合成與表征142-144
• 5.3.4 光敏染料CM403的合成與表征144
• 5.4 本章小結(jié)144-146
• 6 新型純有機(jī)氧化還原電對(duì)在染料敏化太陽能電池中的應(yīng)用研究146-169
• 6.1 引言146
• 6.2 L-半胱氨酸/L-胱氨酸作為氧化還原電對(duì)在染料敏化太陽能電池中的應(yīng)用研究146-153
• 6.2.1 L-半胱氨酸/L-胱氨酸氧化還原電對(duì)的制備146-148
• 6.2.2 基于L-半胱氨酸L-胱氨酸電對(duì)的電解質(zhì)的紫外可見吸收光譜.148-149
• 6.2.3 L-半胱氨酸/L-胱氨酸電對(duì)的電化學(xué)性質(zhì)149
• 6.2.4 基于L-半胱氨酸/L-胱氨酸電解質(zhì)的染料敏化太陽能電池的光電性能149-152
• 6.2.5 電化學(xué)阻抗測(cè)試152-153
• 6.3 含對(duì)苯二酚/苯醌氧化還原電對(duì)的多組分雜合電解質(zhì)的應(yīng)用研究153-160
• 6.3.1 對(duì)苯二酚/苯醌氧化還原電對(duì)的制備153-154
• 6.3.2 基于HQ/BQ電對(duì)的多組分雜合電解質(zhì)的紫外可見吸收光譜154-155
• 6.3.3 對(duì)苯二酚/苯醌氧化還原電對(duì)電化學(xué)性質(zhì)155-156
• 6.3.4 基于多組分雜合電解質(zhì)的染料敏化太陽能電池光電轉(zhuǎn)換性能156-157
• 6.3.5 電化學(xué)阻抗,電子壽命和Mott-Schottky性能測(cè)試157-160
• 6.4 不同對(duì)電極材料對(duì)對(duì)苯二酚/苯醌氧化還原電對(duì)催化性能的研究160-165
• 6.4.1 Pt、PEDOT和MWNT對(duì)電極對(duì)HQ/BQ電對(duì)的催化性能研究160-162
• 6.4.2 染料敏化太陽能電池光電性能162-164
• 6.4.3 基于不同電解質(zhì)的染料敏化太陽能電池的電化學(xué)阻抗測(cè)試164-165
• 6.5 光敏染料CM309的合成與表征165-168
• 6.5.1 中間體60的合成與表征166-167
• 6.5.2 中間體61的合成與表征167
• 6.5.3 光敏染料CM309的合成與表征167-168
• 6.6 本章小結(jié)168-169
• 7 結(jié)論與展望169-174
• 7.1 結(jié)論與創(chuàng)新點(diǎn)169-171
• 7.2 創(chuàng)新點(diǎn)摘要171-172
• 7.3 展望172-174
• 參考文獻(xiàn)174-187
• 附錄1 光敏染料結(jié)構(gòu)和編號(hào)187-190
• 附錄2 名詞縮寫詮釋190-191
• 致謝191-192
• 作者簡(jiǎn)介192
• 攻讀博士學(xué)位期間科研項(xiàng)目及科研成果192-194

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