硅納米線生長調控及其在徑向結薄膜太陽能電池中的應用

【摘要】：隨著科技、工業(yè)文明的不斷進步,人類世界在獲得到物質生活極大提高的同時,卻不可避免地帶來自然環(huán)境的持續(xù)惡化。化石原料的過度開采與使用,導致了溫室效應、植被減少、水土污染、大氣污染等一系列環(huán)境問題,困擾著人們生活與健康。同時,隨著化石能源的消耗和枯竭,尋找可持續(xù)性的替代能源,迫在眉睫。按照國際能源署(IEA)的預測,到2030,包括風能、水能、太陽能、生物能在內的全球可再生能源發(fā)電量將占全球總發(fā)電量的33%。而太陽能,作為可再生能源的重要組成部分,因其分布廣泛、取之不竭、安全可靠、環(huán)境友好、沒有污染等優(yōu)勢,已經成為了各國競相發(fā)展的熱點。非晶硅薄膜電池是太陽能電池的重要組成部分,具有成本低廉、可大規(guī)模生產、適用多種襯底、可分布式應用等優(yōu)點,在誕生之初就受到了廣泛的關注。然而,由于非晶硅長程無序的結構特點,非晶硅薄膜電池的電池效率一直未能得到較大的提高,同時,非晶硅薄膜電池還存在著光致衰減(LID)效應,這也限制了非晶硅薄膜電池的應用。為了拓寬非晶硅薄膜電池的應用,降低光致衰減效應,人們在新的電池結構上做了大量的努力與嘗試,其中利用納米線結構構建徑向結非晶硅薄膜電池就是其中極有價值的探索方向之一。作為框架結構的納米線對徑向結電池的性能有重要的影響,其制備方法包括“自上而下”的刻蝕方式以及“自下而上”的自組裝生長方式。自組裝生長方法操作簡單、價格低廉、可大面積制備,是獲得大規(guī)模納米線的理想途徑。利用金作為誘導金屬,結合VLS原理生長獲得硅納米線是經典的“自下而上”硅納米線制備方式。然而,金在硅中的摻雜與殘留卻會在納米線中引入大量的深能級復合中心,不利于其在光伏中的應用。從2008年開始,我們課題組創(chuàng)造性的發(fā)展了一種在PECVD中利用低熔點金屬如錫、銦、鉍等金屬誘導生長硅納米線的方法。由于此類低熔點金屬同時具備低表面能和極低的硅平衡濃度,一般認為其“不能催化硅納米線的生長”。而我們的一系列實驗工作改變了這一觀點,進而在實驗基礎上提出了低表面能金屬催化VLS過程獲得硅納米線的三步生長模型。納米線陣列中的增強減反與陷光效果是制備徑向結電池的優(yōu)勢之一。我們制備了密度和形貌可控的晶硅納米線陣列,研究3D納米框架結構中的強陷光特性對提高光致發(fā)光的貢獻,并針對不同納米線/硅氮氧的核殼結構,利用COMSOL分析軟件做模擬分析,解釋了不同結構發(fā)光增強不同的原因。利用低熔點金屬誘導生長硅納米線,并在該結構上制備非晶硅薄膜徑向結電池是論文的重點工作。徑向結結構中光線在“納米線叢林”中會經歷多次散射/折射,這種強陷光特性會使得光線能被電池材料充分吸收,對光子的“有效吸收長度”可以遠大于PIN結中本征吸收層的物理厚度,該特性使得徑向結電池中非晶硅吸收層的物理吸收層厚度可以減薄至80納米,遠低于平面薄膜非晶硅300納米左右的吸收層厚度。實驗證明,更薄的吸收層厚度可以大幅降低光致衰減效應,有效提高電池的使用效率。針對徑向結電池制備的各個過程,我們詳細研究了不同參數對納米線形貌以及徑向結電池性能的影響。非晶硅薄膜根據工藝條件的不同,其禁帶寬度可在1.6eV～1.8eV之間變化,但對于光子能量小于1.6eV的太陽光,非晶硅并不能有效的吸收?？紤]非晶鍺的禁帶寬度小于非晶硅的禁帶寬度,合金中鍺的摻入可以降低禁帶寬度,擴大光譜響應的范圍,因此利用硅鍺合金制備薄膜電池是提高電池效率的有效方法。實驗中我們制備了硅鍺徑向結電池,并研究了合金中不同硅鍺百分比光譜的響應以及電池性能的影響。低熔點金屬鉍在誘導生長硅納米線的同時還能夠實現(xiàn)n型的摻雜效果,是極有價值的誘導金屬之一。為了改善純鉍誘導硅納米線形貌扭曲的不足,我們提出了一種利用鉍錫合金在PECVD中誘導生長硅納米線的方法,實驗結果表明,該硅納米線兼具錫金屬誘導生長硅納米線的形貌以及n型摻雜效果,利用該納米線制備的徑向結電池,在開壓基本保持不變的情況下,比純鉍金屬制備的電池性能有大幅提高,證實了合金誘導硅納米線制備徑向結電池的可行性。本論文的主要創(chuàng)新點如下：1.利用低熔點金屬錫在PECVD系統(tǒng)中誘導生長出三維硅納米線結構,并以三維納米線為框架,結合發(fā)光材料硅氮氧,制備了硅納米線／硅氮氧以及氧化硅納米線／硅氮氧的核殼結構,實驗結果表明硅納米線／硅氮氧結構相對于平面參考樣品,其發(fā)光強度增強3～5倍,氧化硅納米線／硅氮氧能增強發(fā)光8～12倍。2.利用可控的硅納米線制備出徑向結薄膜太陽能電池,研究了晶硅／非晶硅摻雜濃度、吸收層厚度、納米線密度、透明導電電極ITO以及退火對徑向結非晶硅薄膜電池性能的影響。研究了徑向結電池不同吸收層厚度對光致衰減效應的影響,獲得了最高初始轉化效率為8.2%的徑向結電池。3.首次制備了非晶硅鍺徑向結電池,研究了不同硅鍺比例對太陽光譜的吸收響應以及對電池性能的影響,制備獲得的電池具有4.8%的初始轉換效率。4.首次制備出以鉍錫合金誘導生長的硅納米線,該納米線同時具有n型摻雜效果和良好的形貌,以其為框架結構制備的非晶硅徑向結電池,不僅去除了有毒氣體磷烷的使用,其性能相比于純鉍金屬制備的電池,在保持開路電壓的同時,獲得了電流密度和填充因子的大幅提升。 【關鍵詞】：硅納米線 等離子體增強氣相沉積 徑向結電池 低熔點催化金屬
【學位授予單位】：南京大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TM914.42
【目錄】：

• 摘要4-7
• Abstract7-12
• 第一章 緒論12-36
• 1.1 太陽能電池技術研究背景12-13
• 1.2 太陽能電池研究進展和產業(yè)現(xiàn)狀13-24
• 1.3 徑向結薄膜太陽能電池概述24-29
• 1.4 本論文的主要研究內容29-32
• 參考文獻32-36
• 第二章 硅納米線的制備及表征36-66
• 2.1 硅納米線發(fā)展歷史簡介36-37
• 2.2 硅納米線VLS生長原理37-38
• 2.3 硅納米線常用制備方法簡介38-40
• 2.4 等離子體增強化學氣相沉積方法與系統(tǒng)介紹40
• 2.5 硅納米線形貌調控與表征40-58
• 2.6 TEM表征與生長模型介紹58-62
• 2.7 小結62-63
• 參考文獻63-66
• 第三章 硅納米線光學增強應用研究66-78
• 3.1 硅納米線應用簡介66
• 3.2 硅納米線光學性能簡介66-67
• 3.3 硅基發(fā)光材料之硅氮氧簡介67-71
• 3.4 三維納米線架構下硅氮氧發(fā)光增強研究71-75
• 3.5 小結75-76
• 參考文獻76-78
• 第四章 硅納米線在薄膜徑向結電池中的應用78-101
• 4.1 徑向結電池制備流程簡介78-83
• 4.2 徑向結非晶硅薄膜電池的表征、性能調控與優(yōu)化83-93
• 4.3 徑向結非晶硅/鍺薄膜電池的性能調控與優(yōu)化93-97
• 4.4 徑向結疊層電池的設計與制備97-98
• 4.5 小結98-99
• 參考文獻99-101
• 第五章 鉍錫合金誘導徑向結電池制備及性能調控101-112
• 5.1 研究背景101-103
• 5.2 實驗過程探索103-109
• 5.3 小結109-111
• 參考文獻111-112
• 第六章 總結與展望112-115
• 6.1 課題研究總結112-113
• 6.2 問題與展望113-115
• 攻讀博士期間取得成果清單115-117
• 致謝117-119

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