納米催化劑制備及其催化甲烷裂解積碳性能的研究

【摘要】： 催化裂解碳氫化合物制備碳納米管等新型納米碳材料是眾多方法中最有希望實現(xiàn)大規(guī)模生產(chǎn)的合成方法,該方法中催化劑的選擇又是成功的關(guān)鍵。作為其中高效催化劑之一的過渡金屬納米催化劑的制備方面的研究與開發(fā)一直已備受關(guān)注。 本文采用本實驗室改進的溶膠-凝膠法和沉淀法相耦合的方法制備了非負載型過渡金屬納米催化劑;考察了氨水濃度、400℃焙燒氣氛等條件對催化劑收率、形貌及其催化甲烷裂解積碳增重率和積碳產(chǎn)物形貌的影響;還考察了催化劑顆粒尺寸和催化裂解反應溫度對催化劑催化甲烷裂解積碳增重率和積碳產(chǎn)物形貌的影響。 實驗結(jié)果表明,與氨水濃度為1.5mol/L制備的催化劑相比,氨水濃度為1.0mol/L制備的催化劑的收率、經(jīng)過不同溫度焙燒前后的失重率以及催化甲烷裂解積碳反應產(chǎn)物的積碳增重率都要高一些;其催化甲烷裂解積碳反應積碳產(chǎn)物中含碳納米管等一維積碳產(chǎn)物要多一些;但是其催化甲烷裂解積碳反應積碳產(chǎn)物中碳納米管的管徑要粗一些。 催化劑在1200℃焙燒3小時后研磨并過篩,使得催化劑顆粒的粒徑變小且分布比較均勻,有助于提高制得的催化劑催化甲烷裂解積碳反應的積碳增重率和積碳產(chǎn)物中碳納米管的含量及質(zhì)量。 60℃真空干燥后的催化劑,分別在空氣氛和氬氣氛下,于400℃焙燒1小時,之后兩者均在空氣氛下分別經(jīng)過800℃和1200℃的焙燒,前者的催化劑顆粒粒徑較小,且顆粒粒徑比較均勻。前者的催化甲烷裂解積碳反應的積碳增重率和積碳產(chǎn)物中碳納米管的含量均好于后者。 對于本文制備的納米催化劑來說,其催化甲烷裂解積碳反應的適宜反應溫度在610℃左右。 本課題的研究結(jié)果對于開發(fā)過渡金屬納米催化劑新的制備方法以及催化甲烷裂解制備碳納米管等納米碳材料的新型催化劑具有重要的實際意義。 【關(guān)鍵詞】：納米催化劑 碳納米管 制備 氨水濃度 焙燒氣氛 催化甲烷裂解 TEM表征
【學位授予單位】：天津大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2009
【分類號】：TQ426
【目錄】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-9
• 第一章 文獻綜述9-28
• 1.1 納米催化劑簡介9-10
• 1.2 納米催化劑制備方法10-12
• 1.2.1 沉淀法10
• 1.2.2 浸漬法10
• 1.2.3 固相反應法10-11
• 1.2.4 檸檬酸法11
• 1.2.5 還原法11
• 1.2.6 分子印刷制備技術(shù)11
• 1.2.7 二嵌段共聚物密封法11-12
• 1.2.8 溶膠-凝膠法（sol-gel法）12
• 1.2.9 其它方法12
• 1.3 納米催化劑表征技術(shù)12-21
• 1.3.1 形貌分析12-15
• 1.3.2 表面與界面分析15-18
• 1.3.3 結(jié)構(gòu)分析18-19
• 1.3.4 催化性能測試19-21
• 1.4 納米催化劑催化作用機理簡述21
• 1.5 納米催化劑的應用研究21-22
• 1.5.1 在能源領(lǐng)域中的應用21
• 1.5.2 在化工領(lǐng)域中的應用21
• 1.5.3 在環(huán)境保護領(lǐng)域中的應用21-22
• 1.5.4 在生物技術(shù)領(lǐng)域中的應用22
• 1.6 碳納米管簡介22-25
• 1.6.1 碳納米管的基本特性22-23
• 1.6.2 碳納米管的主要制備方法23-24
• 1.6.3 碳納米管的應用前景24-25
• 1.7 催化裂解烴類有機物積碳反應簡介25-27
• 1.7.1 催化裂解法25
• 1.7.2 催化甲烷裂解反應主要產(chǎn)物25
• 1.7.3 催化甲烷裂解生長碳納米管的反應機理25-26
• 1.7.4 最新國內(nèi)外研究動態(tài)26-27
• 1.8 本課題主要研究內(nèi)容及意義27-28
• 第二章 實驗28-32
• 2.1 實驗試劑28
• 2.2 實驗儀器28-29
• 2.3 實驗方法29-30
• 2.3.1 非負載型過渡金屬納米催化劑的制備29
• 2.3.2 過渡金屬納米催化劑催化甲烷裂解積碳反應29-30
• 2.4 反應產(chǎn)物表征30-32
• 2.4.1 透射電子顯微鏡30-32
• 第三章 非負載型納米催化劑的制備及其催化甲烷裂解積碳反應的結(jié)果與討論32-54
• 3.1 氨水濃度的影響32-37
• 3.1.1 對催化劑收率的影響32-33
• 3.1.2 對催化劑形貌的影響33-35
• 3.1.3 對催化劑積碳增重率的影響35-36
• 3.1.4 積碳產(chǎn)物TEM表征結(jié)果36-37
• 3.2 催化劑顆粒尺寸的影響37-44
• 3.2.1 對催化劑形貌的影響38-40
• 3.2.2 對催化劑積碳增重率的影響40
• 3.2.3 積碳產(chǎn)物TEM表征結(jié)果40-44
• 3.3 400℃焙燒氣氛的影響44-47
• 3.3.1 對催化劑失重率的影響44-45
• 3.3.2 對催化劑形貌的影響45-46
• 3.3.3 對催化劑積碳增重率的影響46
• 3.3.4 積碳產(chǎn)物TEM表征結(jié)果46-47
• 3.4 催化甲烷裂解積碳反應溫度的影響47-51
• 3.4.1 對催化劑積碳增重率的影響47-48
• 3.4.2 積碳產(chǎn)物TEM表征結(jié)果48-51
• 3.5 重復實驗51-54
• 3.5.1 非負載型納米催化劑的制備重復實驗結(jié)果與討論51
• 3.5.2 催化甲烷裂解積碳反應重復實驗結(jié)果與討論51-54
• 第四章 結(jié)論54-55
• 參考文獻55-63
• 參加科研情況說明63-64
• 致謝64

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