低濃度甲烷催化燃燒碳化硅整體結(jié)構(gòu)催化劑制備與性能評(píng)價(jià)

【摘要】：以煤層氣中低濃度甲烷催化燃燒脫除為對(duì)象，開展了以碳化硅為載體的催化燃燒催化劑制備與性能評(píng)價(jià)研究。遴選確定了相對(duì)適宜的催化劑配方及其制備方法，并與其他載體（堇青石）催化劑性能比較，同時(shí)結(jié)合譜學(xué)表征分析，對(duì)催化過(guò)程機(jī)理進(jìn)行了理論探討，為催化劑的進(jìn)一步開發(fā)奠定基礎(chǔ)。 采用熱吸附制備了一系列不同負(fù)載量的貴金屬Pd/γ-Al2O3/SiC整體式催化劑，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，0.1%Pd的催化劑性能較好。嘗試引入第二活性組分Co改性催化劑，并確定Co較好的負(fù)載量。最終確定的雙活性組分SiC整體式催化劑組成為Pd的含量為0.1%、Co的含量為4%。該催化劑用于甲烷催化燃燒，甲烷80%的轉(zhuǎn)化率所至溫度降低至562℃，比單一貴金屬1%Pd/γ-Al2O3/SiC催化劑的T80降低了40℃。摻雜Ce、La、Zr和Y等助劑對(duì)催化劑影響結(jié)果表明，1%La2O3作為助劑的催化劑效果相對(duì)最優(yōu)。XPS表征分析顯示添加La助劑的催化劑Pd~0的峰面積與PdO的峰面積較大，更多的PdO分散在Pd~0中。 對(duì)以碳化硅為載體的負(fù)載非貴金屬銅錳為活性組分的整體式催化劑進(jìn)行了制備方法，最佳負(fù)載量、助劑種類及含量等的最優(yōu)選擇，結(jié)果顯示，等體積浸漬法制備2%ZrO_2/12%Cu-Mn/γ-Al_2O_3/SiC整體式催化劑性能是相對(duì)較優(yōu)的。TPR還原峰位置在222℃；XPS中晶格氧所占O1s的比例數(shù)值為75.2%，催化劑中氧出現(xiàn)的形式多數(shù)是晶格氧，對(duì)于反應(yīng)有促進(jìn)作用。 碳化硅和堇青石兩種不同的載體所制備的催化劑相比，結(jié)果顯示，相同條件下，碳化硅整體式催化劑活性優(yōu)于堇青石整體式催化劑。添加助劑后，表征結(jié)果同樣表明碳化硅為載體的催化劑表面晶格氧濃度更高，吸附氧與脫附氧能力加強(qiáng)，助劑確實(shí)改變了活性組分、助劑等與載體間的關(guān)系，強(qiáng)化了催化劑的氧化能力。2%負(fù)載量的助劑ZrO_2的添加效果顯著。2%ZrO_2/12%Cu-Mn/γ-Al_2O_3/SiC是同條件下，兩種載體催化劑中性能最優(yōu)的。 【關(guān)鍵詞】：低濃度甲烷 催化燃燒 整體式催化劑 碳化硅 堇青石
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2012
【分類號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 摘要6-8
• ABSTRACT8-10
• 目錄10-13
• 第一章 緒論13-27
• 1.1 引言13-14
• 1.2 催化燃燒14-16
• 1.2.1 原理14-15
• 1.2.2 特點(diǎn)15
• 1.2.3 應(yīng)用進(jìn)展15-16
• 1.3 催化劑16-21
• 1.3.1 貴金屬類17-18
• 1.3.2 非貴金屬類18-21
• 1.3.2.1 復(fù)合金屬類18-19
• 1.3.2.2 鈣鈦礦類19-20
• 1.3.2.3 六鋁酸鹽類20-21
• 1.4 整體式催化劑21-24
• 1.4.1 載體21-23
• 1.4.2 特點(diǎn)23
• 1.4.3 應(yīng)用23-24
• 1.5 碳化硅24-27
• 1.5.1 碳化硅載體24-25
• 1.5.2 研究進(jìn)展25-27
• 第二章 實(shí)驗(yàn)部分27-33
• 2.1 實(shí)驗(yàn)原料27-28
• 2.2 實(shí)驗(yàn)儀器28
• 2.3 實(shí)驗(yàn)步驟28-33
• 2.3.1 制備28-30
• 2.3.2 活性評(píng)價(jià)30-31
• 2.3.3 表征31-33
• （1）SEM31-32
• （2）TPR32
• （3）XPS32-33
• 第三章 貴金屬作為活性組分的整體式碳化硅催化劑33-43
• 3.1 Pd/SiC 整體式碳化硅催化劑活性組分 Pd 最佳負(fù)載量的確定33-34
• 3.2 Pd-Co/SiC 整體式碳化硅催化劑第二活性組分 Co 最佳負(fù)載量的確定34-37
• 3.2.1 活性測(cè)試評(píng)價(jià)34-36
• 3.2.2 結(jié)構(gòu)表征分析-TPR36-37
• 3.3 助劑對(duì) 0.1%Pd-4%Co/SiC 整體式碳化硅催化劑的活性影響37-41
• 3.3.1 活性測(cè)試評(píng)價(jià)37-39
• 3.3.2 結(jié)構(gòu)表征分析-SEM、XPS39-41
• 3.4 小結(jié)41-43
• 第四章 非貴金屬作為活性組分的整體式碳化硅催化劑43-61
• 4.1 CuO-MnO/SiC 整體式碳化硅催化劑活性組分最佳負(fù)載量的確定43-49
• 4.1.1 CuO-MnO/SiC 整體式碳化硅催化劑最優(yōu) Cu-Mn 關(guān)系的確定43-44
• 4.1.2 CuO-MnO/SiC 整體式碳化硅催化劑制備方法及最優(yōu)活性組分的確定44-49
• 4.1.2.1 浸漬法44-46
• 4.1.2.2 熱吸附法46-48
• 4.1.2.3 非貴金屬碳化硅催化劑制備方法的比較48-49
• 4.2 助劑對(duì) 12%CuO-MnO/SiC 整體式碳化硅催化劑的活性影響49-59
• 4.2.1 Ce/12%CuO-MnO/γ-Al_2O_3/SiC 整體式碳化硅催化劑49-51
• （1）活性測(cè)試評(píng)價(jià)49-50
• （2）結(jié)構(gòu)表征分析-TPR50-51
• 4.2.2 La/12%CuO-MnO/γ-Al_2O_3/SiC 整體式碳化硅催化劑51-53
• （1）活性測(cè)試評(píng)價(jià)51-52
• （2）結(jié)構(gòu)表征分析-TPR52-53
• 4.2.3 Zr/12%CuO-MnO/γ-Al_2O_3/SiC 整體式碳化硅催化劑53-55
• （1）活性測(cè)試評(píng)價(jià)53-54
• （2）結(jié)構(gòu)表征分析-TPR54-55
• 4.2.4 助劑種類不同的碳化硅催化劑55-59
• （1）活性測(cè)試評(píng)價(jià)55
• （2）結(jié)構(gòu)表征分析-TPR55-56
• （3）結(jié)構(gòu)表征分析-XPS56-59
• 4.3 小結(jié)59-61
• 第五章 催化劑的不同載體負(fù)載非貴金屬類61-69
• 5.1 xCuO-MnO/γ-Al_2O_3/SiC 與 xCuO-MnO/γ-Al_2O_3/COR61-64
• 5.1.1 活性測(cè)試比較61-62
• 5.1.2 結(jié)構(gòu)表征分析62-64
• （1）SEM62-63
• （2）TPR63
• （3）XPS63-64
• 5.2 助劑64-67
• 5.2.1 活性測(cè)試比較64-65
• 5.2.2 結(jié)構(gòu)表征分析65-67
• （1）TPR65
• （2）XPS65-67
• （3）BET67
• 5.3 小結(jié)67-69
• 第六章 結(jié)論69-71
• 參考文獻(xiàn)71-75
• 致謝75-76
• 發(fā)表及已接受的論文76-77
• 作者及導(dǎo)師簡(jiǎn)介77-78
• 碩士研究生學(xué)位論文答辯委員會(huì)決議書78-79

您可以在本站搜索以下學(xué)術(shù)論文文獻(xiàn)來(lái)了解更多相關(guān)內(nèi)容

Ce_(0·67)Zr_(0·33)O_2對(duì)CH_4燃燒催化劑Fe_2O_3/Al_2O_3的改性作用    陳清泉,張麗娟,陳耀強(qiáng),王敏,龔茂初

碳納米管——新型的催化劑載體    王敏煒,李鳳儀,彭年才

磷鎢酸鈰/碳納米管復(fù)合材料的合成及其催化性能    張延琪,徐靜,宋小杰,夏傳俊,魏先文

碳納米管應(yīng)用研究進(jìn)展    孫曉剛

高熱穩(wěn)定性、高比表面積低鈰型鈰鋯釔儲(chǔ)氧材料的制備及其性能研究    王敏;張曉玉;龔茂初;陳清泉;陳耀強(qiáng);

鈰鋯摩爾比對(duì)Ce_(0.3+x)Zr_(0.6-x)Y_(0.1)O_(1.95)系列儲(chǔ)氧材料性能的影響    毛小波;陳耀強(qiáng);鐘俊波;王健禮;趙明;龔茂初;

碳納米管的制備參數(shù)研究    王青,戴劍鋒,李維學(xué),馬勤,魏智強(qiáng)

碳納米管的提純及表征    王青;戴劍鋒;李維學(xué);馬勤;魏智強(qiáng);戴彤;

碳納米管的填充及其在催化中的應(yīng)用    楊美華,張榮斌,李鳳儀,張寧

重鉻酸鉀用于碳納米管開口及表面處理的研究    王敏煒;姚彥紅;查少華;蔣柏泉;

鋯助劑對(duì)低溫液相合成甲醇用銅鉻硅催化劑性能的影響    黃利宏,儲(chǔ)偉,龍毅,易敏,李洋

合成氣一步法制二甲醚雙功能催化劑的研究進(jìn)展    夏建超,毛東森,陳慶齡,唐頤

碳納米管基復(fù)合粒子的制備及其應(yīng)用研究    崔平

合成氣催化轉(zhuǎn)化制低碳醇用新型催化劑研究    黃利宏

碳納米管復(fù)合粒子的制備及其對(duì)高氯酸銨熱分解性能研究    周建

碳納米管批量生產(chǎn)的研究    余雪里

場(chǎng)發(fā)射碳納米管薄膜的制備與性能研究    紀(jì)林海

碳納米管化學(xué)沉積CeO_2/Fe_2O_3的研究    張成國(guó)

低貴金屬Pt/Rh型通用汽油機(jī)尾氣凈化催化劑研究    毛小波

合成氣一步法制備二甲醚催化劑及工藝的研究    佟玲

復(fù)合氧化物催化劑消除有機(jī)氣體污染的研究    劉智云

苯直接催化氧化羥基化合成苯酚研究    羅茜

儲(chǔ)氫碳材料的制備、結(jié)構(gòu)及性能的研究    姜瑤瑤

Ni基催化劑上甲烷部分氧化制合成氣    梅大江

制備納米氧化銅粉體的新方法    洪偉良,趙鳳起,劉劍洪,田德余,羅仲寬

氧化鈰在非貴金屬氧化物催化劑中的作用——Ⅲ.鈰對(duì)Cu-Mn-O/γ-Al_2O_3催化劑中氧的性能和固相結(jié)構(gòu)的影響    盧冠忠,汪仁

銅鈷尖晶石復(fù)合氧化物的組成對(duì)二甲苯完全氧化反應(yīng)活性的影響    付冬,胡瑞生,阿山,沈岳年

VOCs催化燃燒催化劑Mn/γ-Al_2O_3和CuMn/γ-Al_2O_3的性能研究    黃海鳳,陳銀飛,唐偉,盧晗鋒

氧化鈰對(duì)Cu－Mn－O燃燒催化劑氧化還原性能的影響    盧冠忠，王幸宜，吳善良，汪仁

催化燃燒VOCs的三種過(guò)渡金屬催化劑的活性比較    郭建光,李忠,奚紅霞,何余生,王伯光

Mg-Fe尖晶石復(fù)合氧化物對(duì)苯乙烯選擇氧化反應(yīng)的催化性能    馬寧,樂(lè)英紅,華偉明,高滋

固-固相化學(xué)反應(yīng)法制備納米銅錳復(fù)合氧化物    李大光,李海霞,李鐵虎,張鶴豐,章弘毅

Pd－pt／Al_2O_3燃燒催化劑的活性和熱穩(wěn)定性    羅孟飛，袁賢鑫，周烈華，陳敏

不同沉淀劑對(duì)銅錳型CO常溫消除催化劑的影響    吳樹新;尹燕華;馬智;秦永寧;

催化燃燒去除揮發(fā)性有機(jī)氣體的整體式催化劑    王健禮

激光喇曼光譜原位法研究硫化態(tài)催化劑 Ⅱ.硫化態(tài)W/γ-A1_2O_3催化劑的活性組分的化學(xué)形態(tài)及其表面光譜特性    楊先春;

提高國(guó)產(chǎn)中變催化劑內(nèi)表面利用率的途徑    高崇;羅忠禹;王樹清;魏奇業(yè);

催化劑的異地預(yù)硫化處理    龍曉達(dá)

催化氧化凈化黃磷尾氣中PH_3    徐浩東;寧平;王學(xué)謙;

VOCs催化燃燒技術(shù)及其應(yīng)用    趙永才;鄭重;

費(fèi)托合成鐵基催化劑助劑的研究概述    王潤(rùn)平;毛樹紅;池永慶;段秀琴;劉軍;

甲醇裂解催化劑失活與再生    朱想明;向建敏;

羰基硫脫除技術(shù)研究現(xiàn)狀及進(jìn)展    王紅妍;易紅宏;唐曉龍;于麗麗;

X光電子能譜(XPS)的某些應(yīng)用    黃賽棠

NZP—1型催化劑應(yīng)用于催化燃燒法處理有機(jī)廢氣    張家明;

質(zhì)子交換膜燃料電池抗CO催化劑PtRu/C的研究    許韻華;晉麗葉;陳敏;王永生;朱紅;

硅膠鍵合有機(jī)磺酸催化劑的制備與表征    蓋帥;徐永強(qiáng);劉晨光;

摻雜鈷鉻尖晶石氧化物上甲烷催化燃燒性能研究    陳景歡;李俊華;

污染物治理技術(shù)進(jìn)展    蔣樹斌;

渣油催化裂化催化劑技術(shù)最新進(jìn)展    龐新梅;錢錦華;高雄厚;

Mo_2C催化劑的吸附量熱研究    李林;王曉東;王愛琴;張萬(wàn)生;張濤;

有機(jī)酸改性的CoMo/HZSM-5催化劑的加氫脫硫活性    靳鳳英;王祥生;袁景利;龍化云;楊曉宇;陳立東;郭新聞;

負(fù)載型納米金催化劑投入工業(yè)生產(chǎn)    安立敦;

加氫脫硫催化劑及其新進(jìn)展    周曉奇;

無(wú)機(jī)載體疏水催化劑研制    楊勇;杜陽(yáng);王和義;

李燦：“催化”人生    趙亞輝

李燦院士獲今年何梁何利進(jìn)步獎(jiǎng)    記者應(yīng)慶

二氧化碳變塑料    苛衛(wèi)

表面化學(xué)：我們身邊的科學(xué)    本報(bào)記者 張佳星

書寫“水變氫”的傳奇    記者 吳苡婷

他的研究“深入淺出”,至少能幫人理解“鐵為什么會(huì)生銹”    潘治

科學(xué)家變廢為寶二氧化碳制成塑料    

勇攀科學(xué)高峰的人    劉文

國(guó)Ⅱ車喝歐Ⅲ油得不償失？    本報(bào)記者 張震

窺探警戒線內(nèi)的“寶貝”    通訊員　 黃劍華　本報(bào)記者　 郭姜寧

納米碳纖維生長(zhǎng)速率及形態(tài)調(diào)控    盧文新

微波輻射下耐硫型Pd催化劑的可控制備及在一步法合成二甲醚中的應(yīng)用    褚睿智

脂肪酸甲酯加氫制脂肪醇Cu/Zn催化劑的失活機(jī)理研究    黃輝

Ni催化劑催化乙醇重整制氫的研究    王文舉

乙醇重整制氫Ir-La催化劑設(shè)計(jì)及微反性能優(yōu)化    陳鴻慶

鈦基SCR催化劑及其鉀、鉛中毒機(jī)理研究    姜燁

Ni基催化劑上甲烷二氧化碳重整制合成氣的研究    張安杰

新型載體SiO_2-TiO_2-ZrO_2載負(fù)MoP催化劑的制備、表征及加氫精制性能    丁保宏

硫化后還原法制備磷化物催化劑及其加氫脫硫反應(yīng)性能    滕陽(yáng)

鈷基低溫氧化催化劑和鉀基稀燃NOx儲(chǔ)存還原催化劑研究    鄒志強(qiáng)

稀土雙鈣鈦礦型鋁系催化劑的制備及甲烷催化燃燒性能研究    張慧敏

橡膠防老劑4020合成工藝的研究    李正啟

Ni/TiO_2-SiO_2催化劑的制備、表征及順酐加氫性能研究    楊燕萍

煙氣脫硝SCR催化劑的性能研究    彭神風(fēng)

甲醇液相氧化羰基化Cu-Si-Ti基催化劑的研究    劉樹森

柴油車尾氣凈化蜂窩狀Fe-Mo/ZSM-5催化劑的試驗(yàn)研究    莊永濤

納米金催化劑室溫氧化CO及其再生研究    劉艷霞

改性蒙脫土負(fù)載Co催化劑的費(fèi)—托合成反應(yīng)行為    王光偉

焦?fàn)t煤氣釕甲烷化催化劑的制備及研究    王莉萍

化學(xué)鍍制備Co基催化劑及其催化硼氫化鈉水解制氫的研究    張曉偉