甲烷催化還原二氧化硫?yàn)樵亓虼呋瘎┑难芯?/p>

【摘要】： 二氧化硫是危害最為嚴(yán)重的大氣污染物之一,它主要來自化石燃料的燃燒,通過形成酸雨破壞生態(tài)環(huán)境,危害人類的生存環(huán)境。二氧化硫的脫除從SO_2的控制途徑可以分為:燃燒前脫硫、燃燒中脫硫及燃燒后脫硫。在諸多的脫硫方法中,催化還原法具有明顯優(yōu)勢,可以將二氧化硫直接還原為元素硫,一方面減輕大氣污染,另一方面可以緩解我國缺硫的境況。 本研究以低濃度SO_2煙氣為研究對象,采用催化還原二氧化硫生成元素硫的方法,選擇了CH_4為還原氣體,利用浸漬法制備了鐵、鈷、鎳、銅、鉬形成的負(fù)載于γ-Al_2O_3的單組分、復(fù)合組分含量為8%共16種催化劑;考慮到浸漬順序的影響,用相同活性組分,不同的浸漬順序制備了10種分步浸漬的復(fù)合組分負(fù)載型催化劑并做了催化劑評價(jià),優(yōu)選出2種催化性能較好的催化劑,考察了在制備過程中浸漬溫度和焙燒溫度對催化劑性能的影響,最后考察反應(yīng)溫度、反應(yīng)物配比以及空速等反應(yīng)條件對催化還原SO_2活性的影響。并在優(yōu)化條件下,對催化還原SO_2機(jī)理做探索性研究。同時利用XRD、SEM對催化劑的物相和表面形貌等進(jìn)行了表征。得出如下結(jié)論: (1)五種單組分催化劑的SO_2轉(zhuǎn)化率都比較低,都低于20%。 (2)復(fù)合組分催化劑SO_2轉(zhuǎn)化率都明顯高于單組分催化劑,同時浸漬的兩組分的負(fù)載型催化劑高于600℃都表現(xiàn)較高的轉(zhuǎn)化率,在溫度高于600℃時Fe_3O_4 - NiO /γ-Al_2O_3和Fe_3O_4 - CuO/γ-Al_2O_3的SO_2轉(zhuǎn)化率大于99.9%; (3)分步浸漬法制備的復(fù)合相金屬負(fù)載型催化劑的SO_2轉(zhuǎn)化率都不高,并且明顯低于同時浸漬的相同組分的催化劑,這可能在分步浸漬中后浸漬的組分將前浸漬組分的活性中心被全部或部分覆蓋,沒有起到相互協(xié)同的作用而使催化劑催化能力降低; (4)優(yōu)選出Fe_3O_4-CuO/γ-Al_2O_3、Fe_3O_4-NiO/γ-Al_2O_3兩種催化劑,最佳浸漬溫度為80℃,最佳焙燒溫度為650℃; (5)在確定浸漬溫度和焙燒溫度后,發(fā)現(xiàn)在反應(yīng)溫度大于600℃,SO_2轉(zhuǎn)化率迅速上升,并確定反應(yīng)溫度為600℃;SO_2/ CH_4進(jìn)料比在1.0-1.2的范圍內(nèi)SO_2轉(zhuǎn)化率大于99%; (6)XRD衍射圖譜表明衍射圖譜表明,硫化物是催化SO_2還原反應(yīng)的活性相,該活性相的形成與催化劑的氧化還原能力有關(guān)。 【關(guān)鍵詞】：甲烷 二氧化硫 催化氧化 元素硫 催化劑 SO_2轉(zhuǎn)化率
【學(xué)位授予單位】：西北師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2008
【分類號】：X701.3
【目錄】：

• 摘要6-7
• ABSTRACT7-9
• 1 文獻(xiàn)綜述9-28
• 1.1 我國二氧化硫污染現(xiàn)狀9-10
• 1.2 二氧化硫氣體的性質(zhì)和危害10-12
• 1.2.1 二氧化硫氣體的性質(zhì)10-11
• 1.2.2 二氧化硫氣體的危害11-12
• 1.3 目前主要脫硫技術(shù)及其比較12-18
• 1.3.1 濕法脫硫12-13
• 1.3.2 半干法脫硫13-14
• 1.3.3 干法脫硫14-16
• 1.3.4 生物法16
• 1.3.5 電化學(xué)法16-18
• 1.4 催化還原脫硫法18-22
• 1.4.1 氫氣還原法18-19
• 1.4.2 碳還原法19-20
• 1.4.3 氨還原法20-21
• 1.4.4 CO還原法21-22
• 1.4.5 烴類還原法22
• 1.5 二氧化硫催化還原催化劑研究進(jìn)展22-26
• 1.5.1 負(fù)載型催化劑22-24
• 1.5.2 鈣鈦礦型催化劑24
• 1.5.3 螢石型催化劑24-25
• 1.5.4 其它氧化物25-26
• 1.6 甲烷催化還原脫除SO_2的理論基礎(chǔ)26-27
• 1.6.1 甲烷催化還原脫除SO_2的基本反應(yīng)26
• 1.6.2 甲烷催化還原脫除SO_2反應(yīng)機(jī)理26-27
• 1.7 本章小結(jié)27-28
• 2 選題意義、研究內(nèi)容及創(chuàng)新點(diǎn)28-30
• 2.1 選題研究的意義28-29
• 2.2 課題研究的內(nèi)容29
• 2.3 課題研究的創(chuàng)新點(diǎn)29-30
• 3 CH_4催化還原脫除SO_2催化劑的研究30-61
• 3.1 催化劑的制備及活性組分評價(jià)實(shí)驗(yàn)30-46
• 3.1.1 催化劑的制備30-33
• 3.1.1.1 試劑與原材料30
• 3.1.1.2 γ-Al_2O_3載體的特點(diǎn)30-31
• 3.1.1.3 催化劑的制備31-33
• 3.1.2 催化劑的性能評價(jià)指標(biāo)及裝置33-35
• 3.1.2.1 評價(jià)指標(biāo)33
• 3.1.2.2 催化劑的活性評價(jià)裝置33-35
• 3.1.3 CH_4催化還原脫除SO_2催化劑的性能評價(jià)實(shí)驗(yàn)35-46
• 3.1.3.1 實(shí)驗(yàn)方法35
• 3.1.3.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論35-46
• 3.1.4 本節(jié)小結(jié)46
• 3.2 CH_4催化還原脫除SO_2催化劑制備條件實(shí)驗(yàn)46-53
• 3.2.1 催化劑制備條件實(shí)驗(yàn)46-48
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論48-53
• 3.2.2.1 浸漬溫度對催化劑性能的影響48-51
• 3.2.2.2 焙燒溫度催化劑性能的影響51-53
• 3.2.3 本節(jié)小結(jié)53
• 3.3 CH_4催化還原脫除SO_2催化劑評價(jià)條件實(shí)驗(yàn)53-57
• 3.3.1 反應(yīng)溫度對催化性能的影響53-55
• 3.3.1.1 實(shí)驗(yàn)方法53
• 3.3.1.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論53-55
• 3.3.2 空速對催化性能的影響55-56
• 3.3.2.1 實(shí)驗(yàn)方法55
• 3.3.2.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論55-56
• 3.3.3 反應(yīng)物進(jìn)料比對反應(yīng)活性的影響56-57
• 3.3.3.1 實(shí)驗(yàn)方法56
• 3.3.3.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論56-57
• 3.3.4 本節(jié)小結(jié)57
• 3.4 催化劑的表征及機(jī)理討論57-61
• 3.4.1 X射線衍射（XRD）實(shí)驗(yàn)57-58
• 3.4.1.1 XRD物相分析原理57-58
• 3.4.1.2 結(jié)果與討論58
• 3.4.2 SEM電鏡實(shí)驗(yàn)58-61
• 3.4.2.1 SEM工作原理58-59
• 3.4.2.2 結(jié)論與討論59-61
• 4 結(jié)論與展望61-63
• 4.1 結(jié)論61-62
• 4.2 展望62-63
• 參考文獻(xiàn)63-67
• 致謝67-68
• 附錄68

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