Ru/Ce-Al_2O_3催化劑催化燃燒氯苯和二氯甲烷的研究

【摘要】：在化學(xué)工業(yè)生產(chǎn)和處理過程中,含氯揮發(fā)性有機化合物(CVOCs)的排放對空氣質(zhì)量造成嚴(yán)重影響,進而威脅人類健康。因此,CVOCs的消除一直受到廣泛關(guān)注,各國制定了嚴(yán)格的標(biāo)準(zhǔn)來控制其排放。催化燃燒方法因具有操作溫度低、設(shè)備簡單、轉(zhuǎn)化效率高等優(yōu)點,被認(rèn)為是消除CVOCs污染的有效處理方法。 本實驗先采用等體積浸漬法和共沉淀法制備了Ce-Al2O3復(fù)合氧化物載體,接著用等體積浸漬法將貴金屬Ru負(fù)載到載體上,制備了Ru/Ce-Al2O3 (IW)、Ru/Ce-Al2O3 (CP)系列催化劑以及Ru/Al2O3、Ru/CeO2和Ru/SiO2催化劑。以氯苯(CB)和二氯甲烷(DCM)為模型反應(yīng)物,在固定床反應(yīng)器中評價了催化劑的催化活性及穩(wěn)定性,并初步探討了催化燃燒的反應(yīng)機理。主要研究結(jié)果如下： (1)用共沉淀法將Ce添加到Al2O3中提高了催化劑的酸性以及氧化性能,從而使得催化劑的活性提高,同時也提高了Ru催化劑催化Deacon反應(yīng)的活性。通過比較副產(chǎn)物CHC13與Cl2的生成溫度以及生成量得出,CHCl3是通過表面吸附的Cl物種在Ru活性位上進行氯代反應(yīng)生成的。 (2)在CB的催化燃燒研究中發(fā)現(xiàn),Ru/CeO2催化劑活性最佳,在252℃可以達到90%。這可能是因為Ru/CeO2催化劑具有較好氧化還原性能,而且CeO2本身具有強的解離水的能力。從XRD和TEM的結(jié)果可以看出Ru在Ce02載體上分散度的很均勻。壽命實驗結(jié)果表明Ru催化劑具有很高的穩(wěn)定性。 (3)根據(jù)國標(biāo)法檢測到在CB和DCM催化燃燒過程中,在溫度高于250℃時有Cl2生成,反應(yīng)物完全轉(zhuǎn)化時的Cl2的選擇性約為60%。Cl2的高選擇性是因為Ru具有非常好的Deacon反應(yīng)活性。在反應(yīng)體系中添加水蒸氣后,沒有檢測到有Cl2生成。 【關(guān)鍵詞】：催化燃燒 CVOCs Ru CeO_2 Al_2O_3
【學(xué)位授予單位】：華東理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2012
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要5-6
• ABSTRACT6-10
• 課題背景10
• 第1章 文獻綜述10-22
• 1.1 含氯揮發(fā)性有機化合物(CVOCs)簡介10-11
• 1.2 氯苯、二氯甲烷的物理和化學(xué)性質(zhì)11-12
• 1.3 含氯揮發(fā)性有機化合物的常用處理手段12-14
• 1.3.1 熱焚燒法12
• 1.3.2 光催化分解12-13
• 1.3.3 催化水蒸氣重整13
• 1.3.4 催化加氫脫氯13
• 1.3.5 催化燃燒13-14
• 1.4 含氯揮發(fā)性有機化合物催化燃燒研究現(xiàn)狀14-16
• 1.4.1 金屬氧化物催化劑14-15
• 1.4.2 貴金屬催化劑15-16
• 1.5 含氯揮發(fā)性有機化合物的催化燃燒機理16-21
• 1.5.1 氯苯(CB)的催化燃燒機理17-18
• 1.5.2 二氯甲烷(DCM)的催化燃燒機理18-21
• 1.6 本課題的研究意義和研究內(nèi)容21-22
• 第2章 實驗部分22-28
• 2.1 原料及試劑22
• 2.2 實驗儀器及裝置22-23
• 2.2.1 實驗儀器22-23
• 2.2.2 實驗裝置23
• 2.3 催化劑制備23-24
• 2.3.1 等體積浸漬法制備Ce-Al_2O_3催化劑23-24
• 2.3.2 共沉淀法制備Ce-Al_2O_3催化劑24
• 2.3.3 等體積浸漬法制備Ru催化劑24
• 2.4 催化劑表征24-25
• 2.4.1 XRD表征24
• 2.4.2 BET表征24
• 2.4.3 H_2-TPR表征24
• 2.4.4 NH_3-TPD表征24-25
• 2.4.5 XPS表征25
• 2.4.6 TEM表征25
• 2.4.7 XRF表征25
• 2.5 催化劑活性測試25-26
• 2.6 氯氣選擇性的測定26-28
• 2.6.1 溶液的配置26
• 2.6.2 硫酸亞鐵銨儲備液的標(biāo)定26-27
• 2.6.3 游離氯的測定步驟27-28
• 第3章 催化劑表征28-39
• 3.1 XRD表征28-30
• 3.1.1 Ru/Ce-Al_2O_3(IW)系列催化劑的XRD28-29
• 3.1.2 Ru/Ce-Al_2O_3(CP)系列催化劑的XRD29-30
• 3.2 BET表征30-31
• 3.3 TPR表征31-33
• 3.4 XPS表征33-37
• 3.4.1 Ce3d的XPS譜圖33-35
• 3.4.2 Ru3d的XPS譜圖35-36
• 3.4.3 O1s的XPS譜圖36-37
• 3.5 TEM表征37-39
• 第4章 Ce元素的添加對Ru/Al_2O_3催化劑活性的影響39-54
• 4.1 Ce-Al_2O_3催化劑39-43
• 4.1.1 等體積浸漬法制備的Ce-Al_2O_3(IW)39-40
• 4.1.2 共沉淀法制備的Ce-Al_2O_3(CP)40-43
• 4.2 Ru/Ce-Al_2O_3系列催化劑43-50
• 4.2.1 Ru/Ce-Al_2O_3(IW)43-44
• 4.2.2 Ru/Ce-Al_2O_3(CP)44-50
• 4.3 空速對反應(yīng)影響50-51
• 4.4 DCM濃度對反應(yīng)影響51-52
• 4.5 水蒸氣存在對反應(yīng)影響52-53
• 4.6 本章總結(jié)53-54
• 第5章 Ru催化劑上氯苯的催化燃燒54-66
• 5.1 Ru/Ce-Al_2O_3系列催化劑的活性考察54-60
• 5.1.1 不同方法制備的Ce-Al_2O_354-57
• 5.1.1.1 Ce-Al_2O_3(IW)54-55
• 5.1.1.2 Ce-Al_2O_3(CP)55-57
• 5.1.2 Ru/Ce-Al_2O_357-60
• 5.1.2.1 Ru/Ce-Al_2O_3 (IW)57-58
• 5.1.2.2 Ru/Ce-Al_2O_3 (CP)58-60
• 5.2 空速對反應(yīng)影響60-61
• 5.3 CB濃度對反應(yīng)影響61-62
• 5.4 水蒸氣對反應(yīng)影響62-64
• 5.5 Ru/CeO_2催化劑的壽命考察64-65
• 5.6 本章總結(jié)65-66
• 參考文獻66-72
• 致謝72

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