薄壁多通孔甲烷化催化劑反應工程基礎研究

【摘要】：建立了測定不規(guī)則形狀催化劑當量直徑的實驗方法,求解了薄壁多通孔顆粒的等比表面積當量直徑和等體積當量直徑,為擴散反應模型的建立和有效導熱系數(shù)的計算提供基礎數(shù)據(jù)。采用浸漬法制備了ZrO2/Al2O3復合載體鎳基甲烷化催化劑,在中低溫域(340～430℃),壓力為0.1～2.5 MPa,原料氣H2/CO為1～4.5,空速為8000 mL/(g·h)條件下考察了操作條件對催化劑的活性的影響。采用CO氫助解離機理,建立了雙曲型本征動力學模型,通過最大繼承法對雙曲型本征動力學模型進行參數(shù)估值,獲得動力學模型參數(shù)?；诒菊鲃恿W,建立了該催化劑顆粒上的擴散-反應模型計算催化劑的內擴散效率因子。在內循環(huán)無梯度反應器中進行了宏觀反應速率實驗,用得到的宏觀反應速率數(shù)據(jù)對所建立的擴散-反應模型進行了檢驗,結果表明,所建立的擴散-反應模型是可靠的,適用于工業(yè)計算?？疾炝瞬僮鳁l件對內擴散效率因子的影響,結果表明,升高壓力、降低溫度都有利于消除內擴散的影響。通過測定固定床軸向和徑向的溫度分布,研究床層的傳熱特征。建立了固定床擬均相二維傳熱數(shù)學模型,驗證固定床傳熱數(shù)學模型可靠性,并求解徑向有效導熱系數(shù)和壁給熱系數(shù)。通過直線擬合得到床層徑向有效導熱系數(shù)和壁給熱系數(shù)與顆粒雷諾數(shù)的經驗關聯(lián)式。 【關鍵詞】：甲烷化 薄壁多通孔 動力學 擴散-反應模型 導熱系數(shù)
【學位授予單位】：華東理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TQ203.2
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第1章 前言10-12
• 1.1 研究背景10-11
• 1.2 研究的主要內容11-12
• 第2章 文獻綜述12-25
• 2.1 煤制天然氣甲烷化工藝12-15
• 2.1.1 Tops(?)e公司TREMP~(TM)技術12
• 2.1.2 Davy公司CRG技術12-13
• 2.1.3 Lurgi公司甲烷化技術13-14
• 2.1.4 均溫甲烷化技術14
• 2.1.5 無循環(huán)甲烷化工藝14-15
• 2.2 CO甲烷化催化劑研究現(xiàn)狀15-16
• 2.3 CO甲烷化反應動力學16-19
• 2.4 擴散-反應模型19-20
• 2.5 固定床熱傳導20-22
• 2.6 異形催化劑的應用22-25
• 第3章 薄壁多通孔甲烷化催化劑形狀系數(shù)的測定25-30
• 3.1 概述25
• 3.2 形狀系數(shù)和當量直徑的測定原理25-26
• 3.2.1 形狀系數(shù)的定義25-26
• 3.2.2 測定原理26
• 3.3 實驗裝置和流程26-27
• 3.4 規(guī)整圓柱顆粒形狀系數(shù)測定27-28
• 3.4.1 規(guī)整圓柱顆粒床層壓降測量27
• 3.4.2 規(guī)整圓柱顆粒形狀系數(shù)的計算27-28
• 3.5 薄壁多通孔顆粒形狀系數(shù)測定28-29
• 3.5.1 薄壁多通孔顆粒床層壓降測量28
• 3.5.2 薄壁多通孔顆粒床層空隙率測定28
• 3.5.3 薄壁多通孔顆粒形狀系數(shù)的計算28-29
• 3.6 小結29-30
• 第4章 ZrO_2/Al_2O_3復合載體鎳基甲烷化催化劑本征動力學30-43
• 4.1 概述30
• 4.2 催化劑制備30-31
• 4.3 催化劑活性評價31-34
• 4.3.1 儀器標定31
• 4.3.2 催化劑裝填31-32
• 4.3.3 催化劑還原32
• 4.3.4 反應裝置和流程32-33
• 4.3.5 數(shù)據(jù)分析和處理33-34
• 4.4 操作條件對反應的影響34-36
• 4.4.1 溫度對反應的影響34
• 4.4.2 壓力對反應的影響34-35
• 4.4.3 H_2/CO對反應的影響35-36
• 4.5 反應動力學36-41
• 4.5.1 消除內擴散和外擴散36
• 4.5.2 動力學實驗數(shù)據(jù)36-38
• 4.5.3 動力學模型38-39
• 4.5.4 參數(shù)估值與模型檢驗39-41
• 4.6 小結41-43
• 第5章 薄壁多通孔催化劑顆粒擴散-反應模型43-56
• 5.1 概述43
• 5.2 擴散-反應模型的建立43-48
• 5.2.1 模型方程44-46
• 5.2.2 模型求解46-48
• 5.3 宏觀動力學實驗數(shù)據(jù)48-51
• 5.3.1 實驗條件48
• 5.3.2 實驗流程48-49
• 5.3.3 實驗步驟49
• 5.3.4 數(shù)據(jù)處理49-51
• 5.4 內擴散效率因子51-53
• 5.5 操作條件對內擴散效率因子的影響53-55
• 5.5.1 溫度的影響53-54
• 5.5.2 壓力的影響54-55
• 5.6 小結55-56
• 第6章 氣體流動狀態(tài)下多通孔顆粒傳熱研究56-68
• 6.1 概述56
• 6.2 實驗流程56-58
• 6.3 實驗數(shù)據(jù)58-60
• 6.4 固定床傳熱數(shù)學模型60-64
• 6.4.1 模型建立60-62
• 6.4.2 模型求解62-64
• 6.5 結果與討論64-66
• 6.5.1 傳熱參數(shù)的關聯(lián)64-65
• 6.5.2 計算值與實驗值比較65-66
• 6.6 小結66-68
• 第7章 結論和展望68-70
• 7.1 結論68-69
• 7.2 展望69-70
• 參考文獻70-76
• 致謝76-77
• 碩士學習期間發(fā)表論文情況77

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