漿態(tài)床鎳基甲烷化催化劑的研究

【摘要】：漿態(tài)床反應器具有傳熱迅速,熱穩(wěn)定性高等特點,將漿態(tài)床反應器引入甲烷化過程中,可以克服催化劑因高溫燒結(jié)而造成的失活問題,保持系統(tǒng)的穩(wěn)定性。本文制備了以二氧化硅為載體的鎳基漿態(tài)床甲烷化催化劑,優(yōu)化了制備條件：在450-550℃焙燒,550℃還原時活性組分分散均勻,催化劑催化效果較好；Y-AI2O3形態(tài)的鋁助劑可以有效的提高催化劑的選擇性,而助劑在沒有硫元素的情況抑制了催化效果；稀土元素鑭和鈰不僅提高了CO轉(zhuǎn)化率而且對甲烷的選擇性也較好。采用商用催化劑和制備的鎳基催化劑,在漿態(tài)床反應器上進行了單因素優(yōu)化,優(yōu)化結(jié)果為：反應溫度為290℃C-300℃,原料氣中H2/CO的比例為3：1和3.5：1時。壓力對摧化劑影響不明顯,空速增大提高了反應速率,同時也降低了催化劑的單程轉(zhuǎn)化率。 【關鍵詞】：漿態(tài)床反應器 載體 制備條件 助劑 工藝條件
【學位授予單位】：中國礦業(yè)大學（北京）
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2013
【分類號】：TQ426
【目錄】：

• 摘要5
• Abstract5-6
• 詳細摘要6-8
• Detail abstract8-13
• 1 緒論13-31
• 1.1 研究背景13
• 1.2 研究目的意義及主要內(nèi)容13-15
• 1.3 文獻綜述15-31
• 1.3.1 煤制天然氣工業(yè)發(fā)展概況15-16
• 1.3.2 甲烷化工藝16-21
• 1.3.3 甲烷化催化劑21-27
• 1.3.4 甲烷化反應器27-29
• 1.3.5 甲烷化反應過程及機理29-31
• 2 實驗部分31-41
• 2.1 主要實驗材料及設備31-32
• 2.1.1 實驗試劑及氣體31
• 2.1.2 實驗設備31-32
• 2.2 催化劑制備方法32
• 2.3 催化劑活性評價及產(chǎn)物分析方法32-37
• 2.3.1 催化劑活性評價裝置32-35
• 2.3.2 產(chǎn)物分析設備35-36
• 2.3.3 甲烷化合成反應性能指標計算36-37
• 2.4 催化劑表征方法37-41
• 2.4.1 熱分析方法(TG、DTA)37
• 2.4.2 X射線衍射分析方法(XRD)37-38
• 2.4.3 比表面積測定分析(BET)38
• 2.4.4 程序升溫還原(TPR)38-39
• 2.4.5 掃描電子顯微鏡(SEM)39
• 2.4.6 激光粒度分析39-41
• 3 商用甲烷化催化劑在漿態(tài)床中反應性的研究41-45
• 3.1 漿態(tài)床反應器空白試驗研究41
• 3.2 商用催化劑在漿態(tài)床中的應用比較41-44
• 3.3 小結(jié)44-45
• 4 漿態(tài)床甲烷化催化劑活性組分及載體的研究45-63
• 4.1 活性組分的比較45-46
• 4.2 漿態(tài)床甲烷化鎳基催化劑載體的研究46-59
• 4.2.1 催化劑載體種類的影響46-52
• 4.2.2 載體負載量的優(yōu)化52-59
• 4.3 催化劑顆粒大小的影響59-61
• 4.3.1 顆粒大小分析59-60
• 4.3.2 催化評價結(jié)果分析60-61
• 4.4 小結(jié)61-63
• 5 催化劑制備條件的研究63-79
• 5.1 焙燒溫度的優(yōu)化63-72
• 5.1.1 焙燒溫度對催化劑性能的影響64-66
• 5.1.2 焙燒溫度對催化劑結(jié)構(gòu)的影響66-70
• 5.1.3 焙燒溫度對催化活性的影響70-72
• 5.2 還原溫度的優(yōu)化72-78
• 5.2.1 還原溫度對催化活性的影響73-75
• 5.2.2 還原溫度對催化劑性能的影響75-78
• 5.3 小結(jié)78-79
• 6 助劑對催化劑影響的研究79-89
• 6.1 鋁助劑的影響79-83
• 6.1.1 鋁助劑對催化劑物相的影響79-80
• 6.1.2 鋁助劑對催化劑還原特性的影響80
• 6.1.3 鋁助劑對催化劑微觀結(jié)構(gòu)的影響80-81
• 6.1.4 催化劑評價結(jié)果分析81-83
• 6.2 稀土元素以及鉬助劑對催化劑性能的影響83-87
• 6.2.1 鑭鈰助劑對催化劑的影響83-86
• 6.2.2 鉬助劑對催化劑性能的影響86-87
• 6.3 小結(jié)87-89
• 7 漿態(tài)床甲烷化反應性的研究89-99
• 7.1 工藝條件的優(yōu)化89-92
• 7.1.1 反應溫度的影響89-90
• 7.1.2 反應壓力的影響90
• 7.1.3 氫碳比的影響90-91
• 7.1.4 反應空速的影響91-92
• 7.2 漿態(tài)床甲烷化熱力學計算分析92-97
• 7.3 小結(jié)97-99
• 8 結(jié)論99-103
• 8.1 結(jié)論99-100
• 8.2 創(chuàng)新點100
• 8.3 建議100-103
• 參考文獻103-107
• 致謝107-109
• 作者簡介109
• 在學期間發(fā)表的學術論文及專利109

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