三氟甲烷氯化制二氟一氯甲烷催化反應(yīng)研究

【摘要】：三氟甲烷作為全球溫室效應(yīng)潛值(GWP)很高的氣體,是CHClF2和四氟乙烯生產(chǎn)過程中不可避免的副產(chǎn)物。本課題研究在氣固相催化體系中CHF3發(fā)生的氯化反應(yīng)。通過熱力學(xué)分析可知：在溫度300K-500K下CHF3轉(zhuǎn)化為目標產(chǎn)物CHClF2及副產(chǎn)物CCl22F2、CF3Cl、CC14均可能發(fā)生反應(yīng),主反應(yīng)在溫度范圍內(nèi)CHF3的平衡常數(shù)最高。經(jīng)實驗驗證可知四種反應(yīng)均在催化體系中發(fā)生。研究不同工藝條件對CHF3氯化反應(yīng)的影響,實驗結(jié)果對比,得出最佳工藝條件為：在活化溫度200℃、活化時間6h、HF質(zhì)量流量為0.13g/s時活化40目活性氧化鋁催化劑,CHF3:C12體積流量比為0.08：0.08。根據(jù)不同停留時間、不同溫度下各個產(chǎn)物的濃度,經(jīng)反應(yīng)動力學(xué)分析,擬合得到反應(yīng)級數(shù)n1=0.4、n2=0.8、m=1.5。在溫度范圍130-C-180℃下化學(xué)反應(yīng)速率常數(shù)k1、k2和k3均隨溫度的升高而增大。根據(jù)阿倫尼烏斯公式的擬合數(shù)據(jù),計算值與實際實驗數(shù)據(jù)對比,結(jié)果基本相符。在動力學(xué)研究的基礎(chǔ)上,對三氟甲烷氯化反應(yīng)進行模擬。在反應(yīng)溫度為210℃,原料CHF3：C12摩爾流量比為1：1時,模擬所得到的反應(yīng)效果達到最佳。 【關(guān)鍵詞】：CHF_3 CHClF_2 活性氧化鋁 催化反應(yīng)
【學(xué)位授予單位】：華東理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TQ222.217
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第1章 引言10-12
• 1.1 課題的研究背景10-11
• 1.2 課題的任務(wù)11-12
• 第2章 文獻綜述12-24
• 2.1 三氟甲烷與二氟一氯甲烷的性質(zhì)及用途12-13
• 2.2 CHF_3的精制13-14
• 2.3 CUF_3轉(zhuǎn)化為可利用資源14-24
• 2.3.1 CHF_3轉(zhuǎn)化為CF_3I14-15
• 2.3.2 CHF_3與含氟烯烴混合物的高溫裂解反應(yīng)制C_2F_4、C_3F_6等產(chǎn)物15-17
• 2.3.3 CHF_3與CH_4混合物的高溫裂解反應(yīng)制C_2F_4、C_3F_6等產(chǎn)物17-18
• 2.3.4 CHF_3的水解反應(yīng)生成CO_2、CO等18-20
• 2.3.5 CHF_3轉(zhuǎn)化為CuCF_3等20-21
• 2.3.6 CHF-3經(jīng)三氟甲烷化反應(yīng)轉(zhuǎn)化為新型產(chǎn)物21-22
• 2.3.7 CHF_3的氯化反應(yīng)22-24
• 第3章 實驗方法及數(shù)據(jù)處理24-29
• 3.1 實驗原料及儀器24
• 3.2 活性氧化鋁催化劑的制備24-26
• 3.2.1 HF活化活性氧化鋁催化劑的制備24-25
• 3.2.2 KF浸漬活性氧化鋁催化劑的制備25-26
• 3.3 反應(yīng)裝置及操作26
• 3.4 氯化實驗的分析方法26-29
• 3.4.1 CHF_3氯化反應(yīng)產(chǎn)物的定性分析26-27
• 3.4.2 CHF_3氯化反應(yīng)產(chǎn)物的定量分析27-29
• 第4章 熱力學(xué)分析29-37
• 4.1 標準狀況下熱力學(xué)數(shù)據(jù)計算過程29-31
• 4.1.1 各個反應(yīng)式的Δ_rH_m和△_rS_m29-31
• 4.1.2 各個反應(yīng)式的△_rC_P~θ31
• 4.2 不同溫度下各個反應(yīng)式Δ_rG_m、Δ_rH_m、Δ_rS_m值的估算及數(shù)據(jù)探討31-34
• 4.3 反應(yīng)式平衡轉(zhuǎn)化率的分析與對比34-35
• 4.3.1 平衡轉(zhuǎn)化率的估算34
• 4.3.2 熱力學(xué)分析與實驗結(jié)果對比34-35
• 4.4 本章小結(jié)35-37
• 第5章 催化劑制備及工藝條件研究37-52
• 5.1 催化劑制備方法的優(yōu)化37-42
• 5.1.1 5目活性氧化鋁不同制備方法對反應(yīng)效果的影響37-39
• 5.1.2 40目活性氧化鋁不同制備方法對反應(yīng)效果的影響39-40
• 5.1.3 不同目數(shù)KF/Al_2O_3催化劑對反應(yīng)的影響40-41
• 5.1.4 不同目數(shù)HF活化Al_2O_3催化劑對反應(yīng)的影響41-42
• 5.2 活化條件對催化劑性能的影響42-45
• 5.2.1 活化時間對催化性能的影響42-43
• 5.2.2 活化溫度對催化性能的影響43-44
• 5.2.3 HF質(zhì)量流量對催化性能的影響44-45
• 5.3 相同停留時間下不同流量比對反應(yīng)的影響45-46
• 5.4 相同流量比下不同停留時間對反應(yīng)效果的影響46-47
• 5.5 反應(yīng)動力學(xué)參數(shù)分析47-49
• 5.6 實驗值與計算值對比49-50
• 5.7 本章總結(jié)50-52
• 第6章 反應(yīng)器模擬計算與分析52-59
• 6.1 建立數(shù)學(xué)模型52-55
• 6.1.1 物料衡算方程52
• 6.1.2 CHF_3氯化反應(yīng)熱量衡算式52-53
• 6.1.3 CHF_3氯化反應(yīng)體系動力學(xué)模型53-54
• 6.1.4 物性參數(shù)的估算54-55
• 6.2 模擬結(jié)果與分析55-57
• 6.2.1 不同管長下平推流反應(yīng)器的模擬效果與分析55-56
• 6.2.2 不同溫度下平推流反應(yīng)器的模擬效果與分析56
• 6.2.3 不同流量比下平推流反應(yīng)器的模擬效果與分析56-57
• 6.3 本章小結(jié)57-59
• 第7章 結(jié)論59-61
• 7.1 課題論文總結(jié)59-60
• 7.2 課題展望60-61
• 參考文獻61-66
• 致謝66

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