Ce_(1-X)Mn_XO_(2-a)復(fù)合氧化物催化劑甲烷催化燃燒性能的研究

【摘要】：采用水熱法合成了系列Ce1-XMnXO2-a-T(X=0.0,0.1,0.2,0.3,0.5,0.7,0.9,1.0;T表示焙燒溫度),T=500,650,800℃)復(fù)合氧化物催化劑用于甲烷的催化燃燒。通過XRD、N2吸/脫附、TG-DSC、UV-Vis-DRS和TPR表征手段研究了不同組成催化劑的物理化學(xué)性質(zhì)及其對(duì)甲烷催化燃燒活性。結(jié)果表明,在500℃焙燒的情況下Mn進(jìn)入CeO2晶格形成均相固溶體催化劑的最大取代值為0.7,而當(dāng)Mn繼續(xù)增加時(shí)則出現(xiàn)Mn2O3晶相偏析,同時(shí)各催化劑具有較高的比表面積;隨著焙燒溫度的升高,進(jìn)入CeO2晶格的Mn最大取代值逐漸減少,650和800℃時(shí)分別為0.5和0.3,且比表面積相應(yīng)降低。Ce1-XMnXO2-a-800催化劑的還原行為大致呈現(xiàn)三階段,即為Mn2O3→Mn3O4的還原(340～420℃),Mn3O4→MnO的還原(420～480℃)和體相氧化鈰的還原(700～900℃),且Mn的引入整體上提高了催化劑的可還原能力。甲烷催化燃燒活性評(píng)價(jià)結(jié)果表明,比表面積并非影響催化劑活性的主要因素,影響催化劑甲烷催化活性的主要因素為催化劑的組成、可還原能力和焙燒溫度;而其中以Ce0.3Mn0.7O2-a-800催化劑表現(xiàn)出較高的甲烷催化燃燒活性,在甲烷轉(zhuǎn)化率為10%和90%時(shí)的溫度分別為430和613℃。進(jìn)一步考察Ce0.3Mn0.7O2-a在不同溫度(500、650、800和1000℃)焙燒后的催化活性表明,隨著焙燒溫度的提高催化劑催化活性降低。 【作者單位】： 中國(guó)科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心 中國(guó)科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心 中國(guó)科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心 中國(guó)科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心 中國(guó)科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心 中國(guó)礦業(yè)大學(xué)
【關(guān)鍵詞】： 復(fù)合氧化物 催化劑 甲烷催化燃燒 水熱法
【基金】：國(guó)家高技術(shù)研究發(fā)展計(jì)劃(863)項(xiàng)目(No.2005AA001020,No.2001AA324050) 國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展規(guī)劃(973)項(xiàng)目(No.2004CB719500)
【分類號(hào)】：O643.36
【正文快照】： 天然氣作為一種清潔能源,以儲(chǔ)量豐富、價(jià)廉、使用方便、熱效率高等特點(diǎn)倍受人們的關(guān)注,但作為其主要成分的甲烷由于燃燒火焰溫度較高,且火焰燃燒易生成NOx、CO等造成環(huán)境污染[1￣3],因此催化燃燒被認(rèn)為是解決此類問題的最為有效途徑。催化燃燒是一種無焰燃燒,甲烷和空氣混合

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