制備方法對Ni/CeO_2-Al_2O_3催化劑甲烷部分氧化催化性能的影響

【摘要】：采用浸漬-沉淀法、水熱合成法、共沉淀法和檸檬酸絡(luò)合法制備了Ni/CeO2-Al2O3催化劑,考察了制備方法對該催化劑的物理結(jié)構(gòu)和甲烷部分氧化(POM)催化性能的影響。利用N2物理吸附、X射線粉末衍射(XRD)、H2-程序升溫還原(H2-TPR)、NH3-程序升溫脫附(NH3-TPD)、熱重(TG)分析等手段對反應(yīng)前后催化劑的物理化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了表征。實驗結(jié)果表明,浸漬-沉淀法制備催化劑的活性和產(chǎn)物H2和CO的選擇性最低。而檸檬酸絡(luò)合法制備的Ni/CeO2-Al2O3表現(xiàn)出最大的CH4轉(zhuǎn)化率和最高的CO、H2選擇性。BET和XRD表征結(jié)果表明,檸檬酸絡(luò)合法制備的Ni/CeO2-Al2O3的比表面積最大,且CeO2晶粒粒徑小、分散均勻;H2-TPR測試表明,該催化劑負(fù)載的Ni物種和Ni與Al2O3相互作用產(chǎn)生的尖晶石NiAl2O4都較容易被還原成金屬Ni,產(chǎn)生更多的活性中心;NH3-TPD和TG分析表明,該催化劑具有較多酸性位點和表面積炭,但相比較于它的高反應(yīng)活性,積炭速率較低、穩(wěn)定性較高。 【作者單位】： 江西理工大學(xué)冶金與化學(xué)工程學(xué)院;福州大學(xué)
【關(guān)鍵詞】： 甲烷 部分氧化 鎳 制備方法 尖晶石
【基金】：國家自然科學(xué)基金(21067004,21263005) 江西省教育廳科技基金(GJJ12344) 江西省青年科學(xué)家培養(yǎng)項目(20122BCB23015) 國家留學(xué)基金(2011836054)
【分類號】：O643.36
【正文快照】： 甲烷部分氧化(POM)[1-3]制合成氣較甲烷的水蒸氣重整[4]和CO2重整[5]而言,具有反應(yīng)速率快、能耗低、設(shè)備投資小等多方面優(yōu)勢,且生成的合成氣可以為后續(xù)甲醇的合成與費-托(F-T)合成提供良好的原料氣,因此,POM成為天然氣綜合利用的關(guān)鍵化工工藝之一。用于POM反應(yīng)的催化劑以金屬

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