La_(1-x)Ca_xMnO_(3+δ)鈣鈦礦催化劑制備及其甲烷催化燃燒性能研究

【摘要】：采用檸檬酸配合法制備了系列La1-xCaxMn O3+δ(x=0,0.03,0.05,0.07,0.1,0.15,0.2)催化劑,采用低溫N2物理吸附,氫程序升溫還原(H2-TPR)、氧程序升溫脫附(O2-TPD),X-射線衍射(XRD)和X-射線光電子能譜(XPS)研究了其物理化學(xué)性質(zhì),并考察了甲烷催化燃燒活性.結(jié)果表明,當(dāng)Ca摩爾摻雜量為0.1時(shí),催化活性最好.XRD和BET表征結(jié)果表明Ca可以進(jìn)入鈣鈦礦結(jié)構(gòu)中,Ca摻雜對(duì)催化劑的比表面積無(wú)顯著影響.H2-TPR和XPS表征結(jié)果表明Ca摻雜增加了Mn4+的含量.O2-TPD表征結(jié)果表明適量Ca摻雜可以降低晶格氧脫出溫度.Mn4+具有較強(qiáng)氧化性,因此提高了催化活性,但隨著Ca摻雜量增加,催化劑表面吸附氧含量有所減少,表明氣相中氧難以迅速補(bǔ)充消耗的晶格氧,Ca摻雜量繼續(xù)增加又會(huì)使催化活性有所下降.依據(jù)反應(yīng)機(jī)理,Ca摻雜一方面可以促進(jìn)Mn4+含量增加,有利于催化活性;另一方面會(huì)使催化劑表面吸附氧含量有所下降,降低了催化活性. 【作者單位】： 合肥工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院 可控化學(xué)與材料化工安徽省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室;
【關(guān)鍵詞】： 鈣鈦礦 La-xCaxMnO+δ Ca摻雜 甲烷催化燃燒
【基金】：國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(21106027)
【分類號(hào)】：O643.36;O623.11
【正文快照】： 甲烷催化燃燒技術(shù)應(yīng)用廣泛,在較低溫度下可使甲烷與氧氣發(fā)生反應(yīng)生成CO2、H2O并放出能量,既能提高利用效率,還能解決甲烷以傳統(tǒng)方式燃燒時(shí)的環(huán)境污染問(wèn)題[1-3],因此近年來(lái)倍受關(guān)注.甲烷催化燃燒催化劑體系主要包括貴金屬、過(guò)渡金屬氧化物、六鋁酸鹽以及鈣鈦礦型催化劑[4-7].貴

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