硫族化合物半導(dǎo)體納米晶的制備及其光伏應(yīng)用

【摘要】：由于優(yōu)異的光電性質(zhì),硫族化合物半導(dǎo)體納米晶在光電器件和生物領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景,近年來(lái)已經(jīng)成為納米材料研究中最活躍的領(lǐng)域之一。研究和開(kāi)發(fā)簡(jiǎn)單的硫族化合物半導(dǎo)體納米晶制備方法以及深入了解它們的物理化學(xué)性質(zhì)對(duì)于它們的實(shí)際應(yīng)用具有重要意義。本文重點(diǎn)研究了高沸點(diǎn)有機(jī)溶劑中Ⅱ-Ⅵ族和Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ族化合物半導(dǎo)體納米晶的制備,以及納米晶與Ti02納米棒陣列復(fù)合后在光伏電池上的應(yīng)用,取得了以下主要的創(chuàng)新結(jié)果： (1)采用熱注入法在三辛基氧化膦和癸基膦酸中制備了CdSxSe1-x納米棒。發(fā)現(xiàn)CdSxSe1-x納米棒是由CdSe核心和CdS殼層組成的,納米棒的長(zhǎng)徑比隨著S/Se摩爾比的增加而增加,這是由于硒前驅(qū)體的反應(yīng)活性比硫前驅(qū)體的高而導(dǎo)致的。實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步指出,核殼結(jié)構(gòu)的形成使得納米棒具有更高的熒光效率。 (2)采用無(wú)注入法在十八烯和油酸中制備了CdSxSe1-x納米晶。通過(guò)加入鹵素離子,CdS和CdSe納米晶的的形貌由球形變?yōu)槎嘀?結(jié)構(gòu)從閃鋅礦變?yōu)槔w鋅礦,這是由于鹵素離子的加入抑制了鎘前驅(qū)體的反應(yīng)活性導(dǎo)致的。通過(guò)這種方法制備的CdSxSe1-x納米晶是合金化的,隨著S/Se摩爾比的變化,納米晶的尺寸幾乎不變,而光學(xué)性質(zhì)線(xiàn)性變化。 (3)在油胺中制備了CuIn(SxSe1-x)2納米晶。以CuInSSe納米晶為例,研究了CuIn(SxSe1-x)2納米晶的生長(zhǎng)機(jī)理,發(fā)現(xiàn)由于銅前驅(qū)體的反應(yīng)活性高于銦前驅(qū)體,CuIn(SxSe1-x)2納米晶的形成分為CuSxSe1-x納米晶的形成和CuSxSe1-x納米晶與銦前驅(qū)體反應(yīng)兩個(gè)階段,反應(yīng)溫度的改變和油酸等絡(luò)合劑的引入都會(huì)影響銦前驅(qū)體的反應(yīng)活性。 (4)在十二硫醇中制備了具有量子限域效應(yīng)的CuInS2納米晶。十二硫醇與銅離子的絡(luò)合作用平衡了銅銦前驅(qū)體之間的反應(yīng)活性,并限制了CuInS2納米晶的生長(zhǎng),使其尺寸小于激子波爾半徑。十二硫醇對(duì)納米晶表面缺陷的有效鈍化使得CuInS2納米晶具有室溫?zé)晒庑?yīng),熒光主要來(lái)源于“施主-受主”對(duì)復(fù)合。通過(guò)改變反應(yīng)溫度和添加絡(luò)合劑能夠調(diào)節(jié)CuInS2納米晶的熒光峰位。 (5)基于Ti02納米棒陣列實(shí)現(xiàn)了硫族化合物半導(dǎo)體納米晶的光伏應(yīng)用。通過(guò)熱處理,除去了納米晶表面的有機(jī)物并使納米晶成膜作為吸收層。對(duì)于n型的CdSe納米晶,引入p型半導(dǎo)體CuSCN作為空穴傳輸層形成TiO2/CdSe/CuSCN三層結(jié)構(gòu),其光伏器件的光電轉(zhuǎn)化效率為0.21%。對(duì)于p型的CuGaSe2和CdTe納米晶,采用了TiO2/納米晶雙層結(jié)構(gòu)。由于CuGaSe2納米晶難以被燒結(jié)成連續(xù)的薄膜,嚴(yán)重的載流子復(fù)合使得TiO2/CuGaSe2雙層結(jié)構(gòu)沒(méi)有表現(xiàn)出光伏特性,而CdTe納米晶經(jīng)燒結(jié)后變成了連續(xù)的薄膜,TiO2/CdTe雙層結(jié)構(gòu)的光電轉(zhuǎn)化效率為0.07%。這些結(jié)果為進(jìn)一步研制更高效率的全無(wú)機(jī)納米晶光伏器件奠定了基礎(chǔ)。 【關(guān)鍵詞】：硫族化合物半導(dǎo)體 納米晶 高沸點(diǎn)溶劑 二氧化鈦納米棒陣列 光伏器件
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2011
【分類(lèi)號(hào)】：TB383.1
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-9
• 目錄9-13
• 第一章 緒論13-15
• 1.1 課題的內(nèi)容和意義13-14
• 1.2 論文的結(jié)構(gòu)14-15
• 第二章 文獻(xiàn)綜述15-49
• 2.1 引言15-16
• 2.2 硫族化合物半導(dǎo)體納米晶的基本性質(zhì)16-18
• 2.2.1 硫族化合物半導(dǎo)體納米晶的量子尺寸效應(yīng)16
• 2.2.2 硫族化合物半導(dǎo)體納米晶的表面效應(yīng)16-17
• 2.2.3 硫族化合物半導(dǎo)體納米晶的多激子生成效應(yīng)17
• 2.2.4 硫族化合物半導(dǎo)體納米晶的熒光性質(zhì)17-18
• 2.3 硫族化合物半導(dǎo)體納米晶的制備18-35
• 2.3.1 液相法制備半導(dǎo)體納米晶的基本原理19-22
• 2.3.2 Ⅱ-Ⅵ族化合物半導(dǎo)體納米晶的制備22-29
• 2.3.2.1 配位溶劑中熱注入法制備Ⅱ-Ⅵ族化合物半導(dǎo)體納米晶22-25
• 2.3.2.2 非配位溶劑中熱注入法制備Ⅱ-Ⅵ族化合物半導(dǎo)體納米晶25-27
• 2.3.2.3 無(wú)熱注入法制備Ⅱ-Ⅵ族化合物半導(dǎo)體納米晶27-28
• 2.3.2.4 單源前驅(qū)體法制備Ⅱ-Ⅵ族化合物半導(dǎo)體納米晶28-29
• 2.3.3 Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ族化合物半導(dǎo)體納米晶的制備29-32
• 2.3.3.1 配位溶劑中Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ族化合物半導(dǎo)體納米晶的制備29-30
• 2.3.3.2 非配位溶劑中Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ族化合物半導(dǎo)體納米晶的制備30-31
• 2.3.3.3 單源前驅(qū)體法制備Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ族化合物半導(dǎo)體納米晶31-32
• 2.3.4 合金化合物半導(dǎo)體納米晶的制備32-35
• 2.3.4.1 Ⅱ-Ⅵ族合金化合物半導(dǎo)體納米晶的制備32-34
• 2.3.4.2 Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ族合金化合物半導(dǎo)體納米晶的制備34
• 2.3.4.3 Ⅱ-Ⅵ/Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ族合金化合物半導(dǎo)體納米晶的制備34-35
• 2.4 硫族化合物半導(dǎo)體納米晶的光伏應(yīng)用35-48
• 2.4.1 太陽(yáng)能電池簡(jiǎn)介35-37
• 2.4.2 硫族化合物半導(dǎo)體納失晶在有機(jī)聚合物太陽(yáng)能電池中的應(yīng)用37-41
• 2.4.2.1 有機(jī)聚合物太陽(yáng)能電池的工作原理和發(fā)展歷史37-38
• 2.4.2.2 Ⅱ-Ⅵ族化合物半導(dǎo)體納米晶在聚合物太陽(yáng)能電池中的應(yīng)用38-40
• 2.4.2.3 Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ族化合物半導(dǎo)體納米晶在聚合物太陽(yáng)能電池中的應(yīng)用40-41
• 2.4.3 硫族化合物半導(dǎo)體納米晶在染料敏化太陽(yáng)能電池中的應(yīng)用41-45
• 2.4.3.1 染料敏化太陽(yáng)能電池的工作原理和發(fā)展歷史41-43
• 2.4.3.2 Ⅱ-Ⅵ族化合物半導(dǎo)體納米晶在染料敏化電池中的應(yīng)用43-44
• 2.4.3.3 Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ族化合物半導(dǎo)體納米晶在染料敏化電池中的應(yīng)用44-45
• 2.4.4 硫族化合物半導(dǎo)體納米晶在化合物薄膜太陽(yáng)能電池中的應(yīng)用45-48
• 2.4.4.1 化合物薄膜太陽(yáng)能電池的簡(jiǎn)介45-46
• 2.4.4.2 CdTe納米晶在化合物薄膜電池中的應(yīng)用46-47
• 2.4.4.3 Cu(In_xGa_(1-x))(S_ySe_(1-y))_2納米晶在化合物薄膜電池中的應(yīng)用47-48
• 2.5 總結(jié)48-49
• 第三章 配位溶劑中CdS_xSe_(1-x)納米棒的制備49-63
• 3.1 引言49-50
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分50
• 3.2.1 CdS_xSe(1-x)納米棒的制備50
• 3.2.2 樣品的表征50
• 3.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果和討論50-61
• 3.3.1 CdSe納米棒的制備50-55
• 3.3.1.1 Cd/Se摩爾比對(duì)CdSe納米棒的影響52-53
• 3.3.1.2 反應(yīng)溫度對(duì)CdSe納米棒的影響53-55
• 3.3.2 CdS納米棒的制備55-56
• 3.3.3 CdSSe納米棒的制備56-61
• 3.3.3.1 CdSSe納米棒的生長(zhǎng)過(guò)程58-59
• 3.3.3.2 CdSSe納米棒的形成機(jī)理59-60
• 3.3.3.3 CdSSe納米棒的光學(xué)性質(zhì)60-61
• 3.4 本章小結(jié)61-63
• 第四章 非配位溶劑中CdS_xSe_(1-x)納米晶的制備63-83
• 4.1 引言63-64
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分64
• 4.2.1 CdS_xSe_(1-x)納米晶的制備64
• 4.2.2 樣品的表征64
• 4.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果和討論64-82
• 4.3.1 CdS納米晶的制備64-73
• 4.3.1.1 油酸的量對(duì)CdS維米晶的影響66-68
• 4.3.1.2 鹵素離子對(duì)CdS納米晶的影響68-73
• 4.3.2 CdSe納米晶的制備73-79
• 4.3.3 CdS_xSe_(1-x)納米晶的制備79-82
• 4.4 本章小結(jié)82-83
• 第五章 油胺中CuIn(S_xSe_(1-x))_2納米晶的制備83-95
• 5.1 引言83-84
• 5.2 實(shí)驗(yàn)部分84
• 5.2.1 CuIn(S_xSe_(1-x))_2納米晶的制備84
• 5.2.2 樣品的表征84
• 5.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果和討論84-93
• 5.3.1 CuIn(S_xSe_(1-x))_2納米晶的結(jié)構(gòu)84-87
• 5.3.2 CuIn(S_xSe_(1-x))_2納米晶的光學(xué)性質(zhì)87
• 5.3.3 CuInSSe納米晶的生長(zhǎng)機(jī)理87-90
• 5.3.4 反應(yīng)溫度對(duì)CuInSSe納米晶的影響90-91
• 5.3.5 添加劑對(duì)CuInSSe納米晶的影響91-93
• 5.4 本章小結(jié)93-95
• 第六章 十二硫醇中CuInS_2納米晶的制備95-103
• 6.1 引言95
• 6.2 實(shí)驗(yàn)部分95-96
• 6.2.1 CuInS_2納米晶的制備95-96
• 6.2.2 樣品的表征96
• 6.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果和討論96-102
• 6.3.1 CuInS_2納米晶的生長(zhǎng)機(jī)理98-99
• 6.3.2 CuInS_2納米晶的熒光機(jī)理99-100
• 6.3.3 反應(yīng)溫度對(duì)CuInS_2納米晶光學(xué)性質(zhì)的影響100-101
• 6.3.4 添加劑對(duì)CuInS_2納米晶光學(xué)性質(zhì)的影響101-102
• 6.4 本章小結(jié)102-103
• 第七章 基于TiO_2納米棒陣列的納米晶的光伏應(yīng)用103-119
• 7.1 引言103-104
• 7.2 TiO_2納米棒陣列的制備104-106
• 7.2.1 實(shí)驗(yàn)部分104
• 7.2.2 TiO_2納米棒陣列的表征104-106
• 7.3 TiO_2/CdSe/CuSCN太陽(yáng)能電池的制備106-110
• 7.3.1 實(shí)驗(yàn)部分106
• 7.3.2 TiO_2/CdSe雙層結(jié)構(gòu)的表征106-108
• 7.3.3 TiO_2/CdSe/CuSCN三層結(jié)構(gòu)的表征和光伏性能108-110
• 7.4 TiO_2/CdTe太陽(yáng)能電池的制備110-114
• 7.4.1 實(shí)驗(yàn)部分110
• 7.4.2 CdTe納米晶的表征110-111
• 7.4.3 TiO_2/CdTe雙層結(jié)構(gòu)的表征和光伏性能111-114
• 7.5 TiO_2/CuGaSe_2太陽(yáng)能電池的制備114-117
• 7.5.1 實(shí)驗(yàn)部分114
• 7.5.2 CuGaSe_2納米晶的表征114-115
• 7.5.3 TiO_2/CuGaSe_2雙層結(jié)構(gòu)的表征和光伏性能115-117
• 7.6 本章小結(jié)117-119
• 第八章 全文結(jié)論119-121
• 參考文獻(xiàn)121-137
• 致謝137-139
• 個(gè)人簡(jiǎn)歷139-141
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文141

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半導(dǎo)體納米晶敏化TiO_2納米管研究進(jìn)展    嚴(yán)俊峰;周峰;

懸浮聚合法制備CdTe納米晶-聚合物復(fù)合微球    李敏杰;王春雷;楊柏;

水相合成CdTe量子點(diǎn)的光學(xué)特性及其在生化分析中的初步應(yīng)用    劉曄;李東輝;

Ⅱ型半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)納米晶的制備及其在太陽(yáng)能電池中的應(yīng)用    鐘海政;周祎;葉明富;李永舫;

基于靜電自組裝的共軛高分子/半導(dǎo)體納米晶雜化材料    張洋;孫斌;沈群東;

微乳法制備熒光量子點(diǎn)Zn_(1-x)Cd_xS    蘇紅娟;安學(xué)勤;

介孔SiO_2微球@硫化鋅納米晶的制備及發(fā)光性能    王玉輝;顧鋒;邵瑋;李春忠;

利用綠色化學(xué)法合成具有光伏性能的半導(dǎo)體納米晶    劉軼

功能性半導(dǎo)體納米晶組裝體系的制備及其可見(jiàn)光響應(yīng)性能研究    張輝

水溶性Ⅱ-Ⅵ族Zn基半導(dǎo)體納米晶的制備及其性能研究    董博華

Cu基三元、Zn基二元綠色半導(dǎo)體納米晶的合成及其性質(zhì)研究    肖寧如

In，Sn-硫族化合物半導(dǎo)體納米晶的合成及其性能的研究    寧甲甲

半導(dǎo)體納米晶的表面功能化及其與功能性聚合物的復(fù)合    呂曉丹

高溫溶劑法制備半導(dǎo)體納米晶及其發(fā)光調(diào)制和形貌控制研究    王洪哲

Ⅱ-Ⅵ族半導(dǎo)體納米晶的合成及其在聚合物體系中的復(fù)合    李敏杰

硫族半導(dǎo)體納米晶的可控合成及光電性能應(yīng)用    劉紅梅

基于CdSe的核殼半導(dǎo)體納米晶的結(jié)構(gòu)及熒光性質(zhì)研究    夏星

MInS2半導(dǎo)體納米晶及其復(fù)合結(jié)構(gòu)的合成與光譜性能研究    封振宇

半導(dǎo)體納米晶的制備及其光學(xué)性能研究    張林

高質(zhì)量半導(dǎo)體納米晶RNCs和MSCs的合成及性能研究    侯玉梅

半導(dǎo)體納米晶的化學(xué)制備及其光學(xué)性能研究    姜灃芮

機(jī)械合金化法制備硫族化合物半導(dǎo)體納米晶及其光學(xué)性能研究    王凱

半導(dǎo)體納米晶的表面修飾及光電性能研究    任志瑞

CdS：Mn半導(dǎo)體納米晶的合成、殼層修飾及其光學(xué)性質(zhì)研究    翟輝

半導(dǎo)體納米晶的制備及其在電致發(fā)光器件中的應(yīng)用    熊莎

Ⅱ-Ⅵ族半導(dǎo)體納米晶的異質(zhì)結(jié)構(gòu)、摻雜、自組裝的精確調(diào)控及光電性能研究    趙倩

（CuInSe_2）_x（ZnSe）_（1-x）和（Cu_2SnSe_3）_x（ZnSe）_（1-x）多組分半導(dǎo)體納米晶的制備與表征    李伸杰