助熔劑在煤氣化過程中的作用及其機(jī)理

【摘要】：隨著國(guó)內(nèi)一次能源供應(yīng)的日益緊張,高灰熔融性溫度(灰熔點(diǎn))大于1500℃的劣質(zhì)煤高效利用備受關(guān)注。目前,煤氣化技術(shù)向著高溫高壓發(fā)展,液態(tài)排渣氣化技術(shù)逐漸占據(jù)主導(dǎo)地位。氣流床氣化技術(shù)對(duì)煤種適應(yīng)性強(qiáng),拓寬了煤種的利用范圍,特別是可以氣化含灰量較高的煤種。但是為滿足液態(tài)排渣氣化技術(shù)對(duì)灰熔點(diǎn)的要求,一些具有高灰熔點(diǎn)溫度的煤,必須先有效地降低其灰熔點(diǎn)。我國(guó)高灰點(diǎn)煤炭資源儲(chǔ)量較大,其中灰熔點(diǎn)大于1500℃的煤占煤炭總資源的50%,若該資源能合理高效利用不僅能提高煤炭利用率,還能緩解我國(guó)能源緊張的局面。 為解決上述需求,本研究以煤灰中主要氧化物為研究對(duì)象,通過CaO-Al2O3-SiO2三相圖分析,模擬煤灰(不同硅鋁比值混合物)實(shí)驗(yàn)等化學(xué)方法,得出助熔劑降低煤灰熔點(diǎn)的作用機(jī)理,聯(lián)合XRD和TG-DSC表征手段得到和化學(xué)方法一致的規(guī)律。依據(jù)這一機(jī)理,添加相同助熔劑降低實(shí)際煤灰熔點(diǎn)和模擬煤灰熔點(diǎn)獲得相同的規(guī)律,即降低煤灰熔融性溫度的一般規(guī)律是通過調(diào)節(jié)煤灰中主要氧化物含量變化,促使體系形成三元或多元的低共熔點(diǎn)礦物。在降低煤灰熔點(diǎn)實(shí)驗(yàn)中,.也獲得了兩種使煤的灰熔點(diǎn)達(dá)到理想溫度的高效助熔劑。為了考察加入助熔劑后煤的氣化反應(yīng)特性,利用耐弛同步熱分析儀研究了兩種高效助熔劑對(duì)煤焦氣化反應(yīng)性及煤氣組成的影響規(guī)律。得到以下主要結(jié)論： 1)XRD和TG-DSC聯(lián)合表征探明,煤灰受熱溫度高于1.000℃時(shí),偏高嶺石等礦物質(zhì)分解轉(zhuǎn)化成石英和莫來(lái)石等高熔點(diǎn)礦物質(zhì)是造成原煤灰熔點(diǎn)過高的主要原因。通過添加助熔劑與煤灰中礦物質(zhì)反應(yīng)生成三元或四元的低共熔體能有效降低煤的灰熔點(diǎn)。 2)灰中硅鋁比值在2.33時(shí),通過添加助熔劑調(diào)節(jié)酸堿比值到0.82-1.50之間或添加生物質(zhì)調(diào)節(jié)煤灰中的硅鋁比值到2.15-2.60之間,煤灰熔融性溫度均可降低至1350℃以下,完全達(dá)到液態(tài)排渣氣化技術(shù)對(duì)灰熔點(diǎn)的要求。 3)在煤灰和模擬煤灰中添加不同助熔劑降低煤灰熔點(diǎn)的規(guī)律一致,即在灰中添加堿性氧化物Na2O、CaO和Fe2O3任一單一助熔劑均能降低煤灰熔點(diǎn),且助熔效果為Na2OCaOFe2O3.另外不同比例的CaO和Fe2O3復(fù)合助熔劑也可以有效降低煤灰熔融性溫度,CaO和Fe2O3之間存在協(xié)同效應(yīng),且最佳的復(fù)合比為3:1(質(zhì)量比)。 4)在相同氣化溫度下,具有較高變質(zhì)程度的東山煤的氣化反應(yīng)活性顯著高于中等變質(zhì)程度的西山煤,鈉基和復(fù)合助熔劑都對(duì)二者的煤氣化反應(yīng)起到催化作用,但鈉基助熔劑的催化能力強(qiáng)于復(fù)合助熔劑。添加助熔劑后兩個(gè)煤的氣化反應(yīng)活性大小與原煤的順序一致,但是由于助熔劑的作用縮小了二種煤氣化反應(yīng)活性間的差異。 5)東山和西山原煤及添加助熔劑后煤樣的水蒸氣氣化研究發(fā)現(xiàn),不同樣品煤氣中H2/CO比均隨氣化溫度的升高呈現(xiàn)下降的趨勢(shì)。適合高溫氣化的復(fù)合助熔劑和低溫氣化的鈉基助熔劑,均在不同程度上提高了煤氣中H2/CO的比值,特別是鈉基助熔劑的引入使煤氣中H2/CO的比值隨溫度變化更明顯,可以滿足不同化學(xué)品生成目的對(duì)合成氣的需求。 【關(guān)鍵詞】：助熔劑 煤氣化 灰熔融性溫度(灰熔點(diǎn)) 反應(yīng)活性 煤氣組成
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2011
【分類號(hào)】：TQ546
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-10
• 第一章 選題背景及意義10-12
• 1.1 選題背景10-11
• 1.2 選題目的及意義11-12
• 第二章 文獻(xiàn)綜述12-24
• 2.1 煤氣化技術(shù)12-16
• 2.1.1 煤氣化的定義及分類12-13
• 2.1.2 煤氣化的基本原理及其過程13-14
• 2.1.3 煤質(zhì)對(duì)氣化的影響14-16
• 2.2 降低煤灰熔點(diǎn)的研究現(xiàn)狀16-19
• 2.2.1 化學(xué)組成對(duì)降低煤灰熔點(diǎn)的影響17-18
• 2.2.2 氣氛對(duì)降低煤灰熔點(diǎn)的影響18-19
• 2.2.3 壓力對(duì)降低煤灰熔點(diǎn)的影響19
• 2.3 助熔劑對(duì)煤氣化反應(yīng)性的影響19-21
• 2.4 助熔劑對(duì)煤氣組成的影響21-22
• 2.5 課題研究?jī)?nèi)容22-24
• 第三章 實(shí)驗(yàn)部分24-32
• 3.1 實(shí)驗(yàn)儀器及試劑24
• 3.2 實(shí)驗(yàn)樣品制備及分析24-25
• 3.3 降低煤灰熔點(diǎn)實(shí)驗(yàn)25-27
• 3.3.1 實(shí)驗(yàn)方法25-26
• 3.3.2 灰熔點(diǎn)實(shí)驗(yàn)儀器26
• 3.3.3 實(shí)驗(yàn)過程26-27
• 3.3.4 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)處理方法27
• 3.4 助熔劑對(duì)煤氣化反應(yīng)性的影響27-29
• 3.4.1 實(shí)驗(yàn)儀器27-28
• 3.4.2 實(shí)驗(yàn)條件28
• 3.4.3 實(shí)驗(yàn)過程28-29
• 3.4.4 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)處理方法29
• 3.5 助熔劑對(duì)煤氣組成的影響29-32
• 3.5.1 實(shí)驗(yàn)儀器29-30
• 3.5.2 實(shí)驗(yàn)條件30
• 3.5.3 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)處理方法30-32
• 第四章 降低高灰熔融性溫度煤灰熔點(diǎn)的研究32-58
• 4.1 實(shí)驗(yàn)方案32-33
• 4.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論33-55
• 4.2.1 依據(jù)三相圖降低煤灰熔點(diǎn)的研究33-39
• 4.2.2 降低模擬煤灰熔點(diǎn)的研究39-43
• 4.2.3 助熔行為的表征43-51
• 4.2.4 滿足液態(tài)排渣氣化技術(shù)溫度需求的煤灰特性51-52
• 4.2.5 堿金屬助熔劑在降低煤灰熔點(diǎn)中的應(yīng)用52-55
• 4.3 小結(jié)55-58
• 第五章 助熔劑對(duì)煤氣化反應(yīng)活性的影響58-66
• 5.1 實(shí)驗(yàn)方案58
• 5.2 實(shí)驗(yàn)裝置58-59
• 5.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論59-64
• 5.3.1 助熔劑對(duì)煤氣化反應(yīng)性的影響59-62
• 5.3.2 其它因素對(duì)添加助熔劑煤氣化反應(yīng)活性的影響62-64
• 5.4 小結(jié)64-66
• 第六章 助熔劑對(duì)煤氣組成的影響66-74
• 6.1 實(shí)驗(yàn)方案66
• 6.2 實(shí)驗(yàn)裝置66-67
• 6.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論67-73
• 6.3.1 原煤水蒸氣氣化68-70
• 6.3.2 復(fù)合助熔劑對(duì)煤氣組成的影響70-71
• 6.3.3 鈉基助熔劑對(duì)煤氣組成的影響71-73
• 6.4 小結(jié)73-74
• 第七章 結(jié)論和建議74-76
• 7.1 結(jié)論74-75
• 7.2 建議75-76
• 參考文獻(xiàn)76-82
• 致謝82-84
• 論文發(fā)表情況84

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