高溫煤氣化爐中煤灰熔融、流動和流變行為特性研究

【摘要】：煤灰在高溫下的熔融性、流動性與流變性對煤氣化爐的設(shè)計、穩(wěn)定運行、操作參數(shù)的確定以及評價煤種適應(yīng)性有著重要的意義。相關(guān)問題廣泛地存在于氣化爐的實際操作過程中。本論文利用本課題組自主研發(fā)的多氣氛灰熔融儀、高溫粘度計和高溫流變儀及世界著名的熱力學(xué)軟件FactSage、X-射線衍射儀、X-熒光分析儀和電子掃描電鏡對我國53種典型煤種中煤灰樣的高溫特性、化學(xué)組分、礦物組成和微觀結(jié)構(gòu)進行了系統(tǒng)而深入的研究。在本篇論文中系統(tǒng)研究了化學(xué)組分對煤灰熔融溫度、臨界溫度與全液相溫度的影響,揭示了不同液相相對含量下對應(yīng)溫度分別與熔融溫度和臨界溫度之間存在的相關(guān)性；通過礦物分析、微觀結(jié)構(gòu)和元素分析發(fā)現(xiàn)了不同氣氛對煤灰熔融溫度影響的主要原因；利用熱力學(xué)軟件FatSage計算出的熱力學(xué)數(shù)據(jù),建立了多套煤灰高溫特性模型用于預(yù)測其熔融溫度、臨界溫度和在不同剪切速率下的粘度；系統(tǒng)研究了煤灰高溫流變特性,并對其流型進行數(shù)學(xué)模擬；考察了來自同一煤種的灰燼與灰渣的差異性與相似性,論證了用實驗室制得的灰燼預(yù)測從真實氣化爐中排出灰渣高溫特性的合理性。 (1)利用多氣氛灰熔融儀測定了氧化物CaO、Fe2O3、MgO和SiO2/Al2O3對煤灰熔融溫度的影響,并利用熱力學(xué)軟件FactSage計算了添加有上述氧化物后煤灰樣品的全液相溫度和不同溫度下的礦物組成,繪制了不同組分的三元相圖。研究結(jié)果表明：煤灰樣品的熔融溫度隨上述氧化物含量增加的變化趨勢與熱力學(xué)軟件FactSage計算出的煤灰樣品全液相溫度的變化趨勢相似,但計算得到的全液相溫度均高于其熔融溫度。 (2)測定了我國21種煤灰樣品在惰性氣氛(Ar99.99 vo1.%)和強還原氣氛(H299.99 vo1.%)下的熔融溫度。研究結(jié)果表明：由于在強還原氣氛下煤灰樣品中熔點較低的氧化鐵全部被還原為熔點較高的單質(zhì)鐵,同時煤灰樣品在高溫下的微觀結(jié)構(gòu)由網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)變?yōu)殇摷芙Y(jié)構(gòu)使得三角灰錐在高溫下不易變形,以上兩個因素使得煤灰樣品在強還原氣氛(H299.99 vo1.%)下的熔融溫度總是高于在惰性氣氛(Ar99.99 vo1.%)下的熔融溫度。 (3)利用熱力學(xué)軟件FactSage計算得到的60組人工配灰樣品在惰性氣氛(Ar99.99vo1.%)和強還原氣氛(H299.99 vo1.%)下的全液相溫度與樣品在這兩種氣氛下的熔融溫度進行線性回歸,得到了全液相熔融溫度模型,在本模型中充分考慮了煤灰中礦物質(zhì)對熔融溫度影響這一因素,最后利用該模型成功的預(yù)測了我國煤灰樣品在在惰性氣氛(Ar99.99 vo1.%)和強還原氣氛(H299.99 vo1.%)中的熔融溫度。 (4)利用高溫粘度計測定了氧化物CaO、Fe2O3、MgO和SiO2/Al2O3對煤灰樣品臨界溫度的影響,比較了由熱力學(xué)軟件FactSage計算得到的不同液相相對含量下對應(yīng)溫度與煤灰樣品臨界溫度的關(guān)系。研究結(jié)果表明：煤灰樣品的臨界溫度均隨著CaO、Fe2O3、MgO和SiO2/Al2O3含量的增加先減小達到最低值而后又增大,呈凹形曲線變化。 (5)借助主要化學(xué)組分相同的人工配灰樣品與煤灰樣品在高溫下流動特性具有相似性這一特點,利用高溫粘度計測定了40組人工配灰樣品的臨界溫度,并將熱力學(xué)軟件FactSage計算出的人工配灰樣品在不同液相相對含量下對應(yīng)的溫度與其臨界溫度進行線性相關(guān)性比較,利用相關(guān)性最好的模型預(yù)測了我國煤灰樣品的臨界溫度。研究結(jié)果表明：人工配灰樣品在高溫下的臨界溫度與熱力學(xué)軟件FactSage計算得到的不同液相相對含量對應(yīng)的溫度的線性相關(guān)性隨著液相相對含量的增加在不斷增加,其中人工配灰樣品的全液相溫度與其臨界溫度的線性相關(guān)性最好(R0.900),同時具有良好的精度(σ=29℃),獲得的全液相臨界溫度模型也成功的對我國煤灰樣品的臨界溫度進行了很好的預(yù)測性。 (6)利用高溫流變儀測定了我國45種煤灰樣品在不同固體結(jié)晶粒子相對含量和不同剪切速率下的粘度,利用熱力學(xué)軟件FactSage計算了煤灰樣品的全液相溫度、在不同溫度下煤灰樣品中固體結(jié)晶粒子的相對體積含量和礦物組成,根據(jù)煤灰樣品在不同溫度下固體結(jié)晶粒子的相對體積含量的不同,將其粘溫曲線圖進行分段模擬。研究結(jié)果表明：對煤灰樣品在高溫下形成的熔渣中的固體粒子體積相對含量分別為0 vo1.%、0-10.00vo1.%和10.00-40.00 vo1.%三個區(qū)間段的粘度分別進行模擬,得到的高溫粘度模型可以很好的預(yù)測我國煤灰樣品高溫粘度,其中多數(shù)煤灰樣品高溫粘度的實驗值與預(yù)測值的絕對差值在實驗誤差范圍之內(nèi)。 (7)利用高溫流變儀測定了煤灰的高溫流變特性,研究了溫度對煤灰流型的影響,剪切速率對粘度的影響,以及溫度對煤灰屈服應(yīng)力的影響。研究結(jié)果表明：當溫度高于煤灰的全液相溫度時,煤灰的流型均表現(xiàn)為牛頓型流體,然而隨著溫度的降低,固體結(jié)晶粒子的不斷析出,其流型變?yōu)锽ingham流體、Casson流體和Herschel-Bulkley流體,同時隨著固體結(jié)晶粒子相對含量的增加,煤灰樣品在高溫下剪切稀化現(xiàn)象越來越明顯,同時煤灰樣品的屈服應(yīng)力也隨著溫度的降低在不斷增加。 (8)利用多氣氛灰熔融儀和高溫粘度計研究了來自同一煤種經(jīng)實驗室制的灰燼與經(jīng)氣化爐直接排出灰渣的高溫熔融性與流行性的差異性與相似性。研究結(jié)果表明：取白同一煤種的灰燼與灰渣的化學(xué)組分與物相結(jié)構(gòu)有一定的差異性,其中灰燼中的主要氧化物A12O3和Fe2O3與微量氧化物TiO2、Na2O、K2O和SO3均高于灰渣,同時灰燼的物相結(jié)構(gòu)為晶態(tài)特征,而灰渣為非晶態(tài)特征,并且在灰燼的微觀結(jié)構(gòu)中顆粒是成團聚狀,而灰渣中的顆粒無團聚呈幾何形分布,灰燼的熔融溫度與臨界溫度總是高于灰渣,同時灰燼粘度滯后性比灰渣的更加明顯,但兩者在高溫下的差異性均在氣化爐操作條件浮動范圍內(nèi),同時助熔劑對灰燼與灰渣的高溫熔融性與流動性的影響是相似的,因此利用實驗室制的灰燼可以較好的反映從氣化爐中排出灰渣的高溫熔融性與流動性。 【關(guān)鍵詞】：煤灰 熔融性 流動性 流變性 熱力學(xué)模型
【學(xué)位授予單位】：華東理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2011
【分類號】：TQ533
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-15
• 第1章 課題背景及研究內(nèi)容15-23
• 1.1 當前煤氣化技術(shù)簡介與存在問題16-21
• 1.1.1 煤氣化技術(shù)的昨天、今天與明天16-17
• 1.1.2 我國煤氣化技術(shù)的發(fā)展與現(xiàn)狀17-18
• 1.1.3 氣流床氣化爐特點18-20
• 1.1.4 氣流床氣化爐排渣問題20-21
• 1.1.5 煤灰高溫熔融性、流動性與流變性的研究意義21
• 1.2 本課題的研究內(nèi)容21-23
• 第2章 煤灰高溫熔融性、流動性與流變性的研究綜述23-61
• 2.1 煤灰高溫熔融性研究23-32
• 2.1.1 基本概念23-24
• 2.1.2 煤灰高溫熔融性研究發(fā)展趨勢24-27
• 2.1.3 煤灰高溫熔融性研究回顧27-32
• 2.2 煤灰高溫流動性研究32-48
• 2.2.1 基本概念32-34
• 2.2.2 煤灰高溫流動性研究發(fā)展趨勢34-38
• 2.2.3 煤灰高溫流動性研究回顧38-48
• 2.3 煤灰高溫流變性研究48-59
• 2.3.1 基本概念48-52
• 2.3.2 煤灰高溫流變性研究發(fā)展趨勢52-54
• 2.3.3 煤灰高溫流變性研究回顧54-59
• 2.4 前人研究存在的不足59-61
• 第3章 實驗裝置、FactSage軟件和實驗煤種的介紹61-75
• 3.1 煤灰高溫熔融性測定61-64
• 3.1.1 煤灰熔融溫度的測定方法61-62
• 3.1.2 實驗裝置62-64
• 3.1.3 實驗允許誤差64
• 3.2 煤灰高溫流動性測定64-66
• 3.2.1 煤灰高溫粘度的測定方法64-65
• 3.2.2 實驗裝置65-66
• 3.2.3 實驗允許誤差66
• 3.3 煤灰高溫流變性測定66-71
• 3.3.1 煤灰高溫流變參數(shù)的測定方法66-68
• 3.3.2 實驗裝置68-71
• 3.3.3 實驗允許誤差71
• 3.4 熱力學(xué)軟件FactSage簡介71-72
• 3.4.1 FactSage軟件發(fā)展歷史71
• 3.4.2 FactSage軟件特點71-72
• 3.4.3 FactSage軟件在本課題中的應(yīng)用72
• 3.5 實驗中所用煤種介紹72-74
• 3.6 本章小結(jié)74-75
• 第4章 煤灰高溫熔融性研究75-111
• 4.1 化學(xué)組分對煤灰高溫熔融性影響75-91
• 4.1.1 引言75
• 4.1.2 實驗方法75-77
• 4.1.3 CaO對煤灰熔融溫度的影響77-81
• 4.1.4 Fe_2O_3對煤灰熔融溫度的影響81-84
• 4.1.5 MgO對煤灰熔融溫度的影響84-88
• 4.1.6 SiO_2/Al_2O_3對煤灰熔融溫度的影響88-91
• 4.2 氣氛對煤灰高溫熔融性影響91-96
• 4.2.1 引言91
• 4.2.2 實驗方法91-93
• 4.2.3 不同氣氛下煤灰熔融溫度比較93-96
• 4.3 煤灰高溫熔融性預(yù)測96-110
• 4.3.1 引言96-97
• 4.3.2 實驗方法97-98
• 4.3.3 人工配灰樣品分類98-101
• 4.3.4 人工配灰與煤灰高溫熔融性比較101
• 4.3.5 人工配灰的熔融溫度相關(guān)性分析101-106
• 4.3.6 全液相熔融溫度模型應(yīng)用106-110
• 4.4 本章小結(jié)110-111
• 第5章 煤灰高溫流動性研究111-156
• 5.1 化學(xué)組分對煤灰高溫流動性影響111-124
• 5.1.1 引言111
• 5.1.2 實驗方法111-113
• 5.1.3 CaO對煤灰高溫流動性影響113-116
• 5.1.4 Fe_2O_3對煤灰高溫流動性影響116-119
• 5.1.5 MgO對煤灰高溫流動性影響119-121
• 5.1.6 SiO_2/Al_2O_3對煤灰高溫流動性影響121-124
• 5.2 煤灰的臨界溫度預(yù)測124-133
• 5.2.1 引言124-125
• 5.2.2 實驗方法125-127
• 5.2.3 人工配灰與煤灰高溫流動性比較127-128
• 5.2.4 人工配灰的臨界溫度相關(guān)性分析128-130
• 5.2.5 臨界粘度模型比較130-132
• 5.2.6 全液相臨界溫度模型應(yīng)用132-133
• 5.3 煤灰高溫粘度預(yù)測133-154
• 5.3.1 引言133-135
• 5.3.2 實驗方法135-137
• 5.3.3 煤灰樣品描述137-138
• 5.3.4 煤灰高溫均相粘度模型138-141
• 5.3.5 煤灰高溫非均相粘度模型141-153
• 5.3.6 煤灰高溫粘度模型應(yīng)用153-154
• 5.4 本章小結(jié)154-156
• 第6章 煤灰高溫流變性研究156-168
• 6.1 引言156-157
• 6.2 實驗方法157
• 6.2.1 煤灰樣品分析157
• 6.2.2 煤灰高溫流變性測定157
• 6.2.3 熱力學(xué)計算157
• 6.3 結(jié)果與討論157-167
• 6.3.1 煤灰高溫流變特性157-160
• 6.3.2 煤灰高溫流變模型160-162
• 6.3.3 煤灰高溫剪切稀化現(xiàn)象162-166
• 6.3.4 煤灰高溫屈服應(yīng)力166-167
• 6.4 本章小結(jié)167-168
• 第7章 灰燼與灰渣比較研究168-179
• 7.1 引言168-169
• 7.2 實驗方法169-170
• 7.2.1 灰燼與灰渣的來源與分析169
• 7.2.2 灰燼與灰渣初始成分歸一化169-170
• 7.2.3 灰燼與灰渣熔融溫度測定170
• 7.2.4 灰燼與灰渣高溫粘度測定170
• 7.3 結(jié)果與討論170-178
• 7.3.1 灰燼與灰渣分析170-172
• 7.3.2 灰燼與灰渣添加CaO后組成歸一化172
• 7.3.3 灰燼與灰渣熔融溫度比較172-174
• 7.3.4 灰燼與灰渣粘溫特性比較174-176
• 7.3.5 灰燼與灰渣粘度滯后性比較176-178
• 7.4 本章小結(jié)178-179
• 第8章 結(jié)論、創(chuàng)新點及展望179-184
• 8.1 取得的主要成果和認識179-182
• 8.2 主要創(chuàng)新點182-183
• 8.3 未來展望183-184
• 參考文獻184-201
• 攻讀博士期間發(fā)表的論文及獲獎201-203
• 致謝203-204

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軟測量技術(shù)及其在工業(yè)煤氣化爐裝置中的應(yīng)用    龔沛文

射流床煤氣化反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)模型的構(gòu)建與應(yīng)用    侯學(xué)成

兩段組合式煤氣化爐優(yōu)化及流程模擬    黃桃花

基于數(shù)據(jù)的軟測量建模方法研究及應(yīng)用    梁杰

系統(tǒng)集成方法在幾個典型工藝中的應(yīng)用研究    姚月華

氣流床氣化爐熔渣理化特性及水冷壁傳熱規(guī)律研究    侯國君

常壓固定床煤富氧高溫氣化技術(shù)數(shù)值研究    李娜

多模光纖和藍寶石光纖高溫測量技術(shù)的應(yīng)用研究    高淼