以粉煤灰為載體的鐵鈰高溫煤氣脫硫劑脫硫行為的研究

【摘要】： 高溫煤氣的脫硫凈化是以煤氣化為基礎(chǔ)的多聯(lián)產(chǎn)過程的關(guān)鍵技術(shù)之一。本文以粉煤灰為載體制備了鐵鈰氧化物高溫煤氣脫硫劑，并在自制的實(shí)驗(yàn)臺(tái)架上研究了其硫化行為。 電廠粉煤灰主要是硅、鋁、鐵的氧化物，還含有少量鈣、鎂和未燃碳等其他組分。作者利用成分分析、磁力分選、粒度分析、XRD和SEM等手段對從電廠收集的粉煤灰樣品進(jìn)行了研究，選擇了不同粒徑的粉煤灰作為脫硫劑載體用于制備不同成分的鐵鈰氧化物高溫煤氣脫硫劑，并在420-620℃溫度范圍進(jìn)行了其硫化性能的比較。 作者在實(shí)驗(yàn)中使用了模擬煤氣成分，入口H_2S濃度為4700 ppm。620℃時(shí)的不同脫硫劑的硫化實(shí)驗(yàn)的結(jié)果表明：添加粉煤灰的脫硫劑其脫硫精度明顯比沒有添加粉煤灰的脫硫精度高，這是由于粉煤灰作為載體時(shí)，在煅燒過程中起到了造孔和分散活性組分的作用。對同一種脫硫劑在420-620℃的硫化實(shí)驗(yàn)顯示，本研究制備的脫硫劑在620℃時(shí)具有良好的抗粉化能力。通過比較不同溫度下的硫化曲線，520℃的穿透時(shí)間比620℃的稍短，硫容也比620℃的稍低，但穿透時(shí)間和硫容都比420℃明顯增加。本實(shí)驗(yàn)條件下不同載體脫硫劑在620℃時(shí)的硫容均大于按活性組分化學(xué)計(jì)量100％轉(zhuǎn)化的硫容值，說明可能有部分FeS_x(x＞1)生成。使用不同鐵鈰摩爾比的脫硫劑進(jìn)行的硫化實(shí)驗(yàn)顯示：鐵鈰摩爾比為8：2時(shí)脫硫劑的穿透時(shí)間明顯比摩爾比為1：1時(shí)長，分別是21.5h和8.4h，硫容也大。這可能是硫化產(chǎn)物中有FeS_x(x＞1)相的生成，也可能與低溫度鈰難發(fā)揮作用有關(guān)。不同載體制備的脫硫劑在同一條件下的硫化實(shí)驗(yàn)表明以碳含量和揮發(fā)分含量最高的粒徑為112-154μm的粉煤灰為載體的脫硫劑的硫化性能最好，620℃時(shí)的穿透時(shí)間和硫容可以達(dá)到36.5h和29.5％。而相應(yīng)的以224-280μm和112-154μm磁性粉煤灰為載體的脫硫劑的穿透時(shí)間和硫容分別是35h、36h和29.4％、28.1％。這說明以粉煤灰為載體的脫硫劑經(jīng)過高溫煅燒所形成的微孔和比表面積是提高脫硫劑硫化性能的關(guān)鍵因素之一。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)在脫硫溫度下COS與H_2S的濃度存在直接的關(guān)聯(lián)，該關(guān)聯(lián)通過H_2S與CO或CO_2反應(yīng)生成COS與H_2或H_2O實(shí)現(xiàn)。通過該機(jī)制，可以在高溫下脫除H_2S的同時(shí)有效地脫除COS。 【關(guān)鍵詞】：高溫脫硫 鐵鈰脫硫劑 粉煤灰載體 硫化 穿透時(shí)間 硫容
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2007
【分類號】：TQ546.5
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-10
• 第一章 文獻(xiàn)綜述及課題選取10-25
• 1.1 課題背景10-11
• 1.2 國內(nèi)外高溫煤氣脫硫技術(shù)研究概括11-23
• 1.2.1 炭基脫硫劑的研究概況11-14
• 1.2.2 金屬氧化物脫硫劑的研究概況14-22
• 1.2.3 脫除有機(jī)硫的研究概況22-23
• 1.3 課題選擇及研究內(nèi)容23-25
• 第二章 實(shí)驗(yàn)內(nèi)容25-30
• 2.1 實(shí)驗(yàn)方案25-28
• 2.1.1 反應(yīng)氣氛和脫硫劑25
• 2.1.2 脫硫劑活性組分的選取25
• 2.1.3 脫硫劑載體的選取25-26
• 2.1.4 脫硫劑的制備26
• 2.1.5 脫硫劑活性組分的固定床實(shí)驗(yàn)26-28
• 2.2 實(shí)驗(yàn)分析測試儀器28-29
• 2.3 脫硫劑的活性評價(jià)指標(biāo)29-30
• 第三章 脫硫劑載體粉煤灰特性的分析30-54
• 3.1 煤矸石電廠粉煤灰的形成30
• 3.2 粉煤灰的成分分析30-31
• 3.3 粉煤灰的粒度分析31-39
• 3.3.1 粉煤灰各粒徑的百分含量分析31-32
• 3.3.2 粉煤灰的粒度分析32-39
• 3.4 粉煤灰的磁選39-47
• 3.4.1 粉煤灰磁性顆粒的百分含量分析39-40
• 3.4.2 粉煤灰磁性顆粒的粒度分析40-47
• 3.5 粉煤灰的晶體結(jié)構(gòu)分析和顯微形貌觀察47-54
• 3.5.1 X射線衍射分析47-50
• 3.5.2 粉煤灰的顯微形貌的觀察50-54
• 第四章 脫硫劑的制備和固定床硫化實(shí)驗(yàn)54-72
• 4.1 脫硫劑的制備55-56
• 4.1.1 脫硫劑制備方法簡介55-56
• 4.2 鐵鈰復(fù)合脫硫劑的制備56-58
• 4.2.1 粉煤灰粒徑的選取56-57
• 4.2.2 脫硫劑的制備57-58
• 4.2.3 典型脫硫劑的照片58
• 4.3 脫硫劑堆密度測試58-59
• 4.4 脫硫劑的固定床硫化實(shí)驗(yàn)59-72
• 4.4.1 以粉煤灰為載體的脫硫劑脫除H_2S的實(shí)驗(yàn)59-67
• 4.4.2 脫除COS的研究67-72
• 第五章 總結(jié)和展望72-75
• 5.1 總結(jié)72-73
• 5.2 本論文的創(chuàng)新點(diǎn)73-74
• 5.3 今后工作的設(shè)想74-75
• 參考文獻(xiàn)75-80
• 致謝80-81
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的論文81

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