配煤與新型助熔劑改進Shell煤氣化工藝的研究

【摘要】：煤氣化是煤化工和煤清潔高效利用的起點,也是煤炭清潔高效綜合利用最重要的單元技術,煤制油、煤制烯烴、煤基合成氣等現(xiàn)代煤化工技術和IGCC技術都是以煤氣化為龍頭的。隨著現(xiàn)代煤利用技術的發(fā)展,大規(guī)模煤氣化技術作為一種高效、潔凈的煤轉(zhuǎn)化技術日益受到重視,廣泛用于合成化學品和制氣等眾多領域。 我國是一個“缺油少氣”、煤炭資源相對豐富的國家。為了把有限和緊張的原油資源更多地轉(zhuǎn)化為交通運輸燃料,必須更多地開辟以煤為原料生產(chǎn)化工產(chǎn)品的途徑,也必須更加重視煤為能源的清潔高效利用,因而,煤氣化在我國具有更加重要的意義。 近年來,隨著原油價格的不斷上漲,我國眾多以石腦油和重油為原料生產(chǎn)化肥的企業(yè)都面臨著巨額虧損?；试稀坝透拿骸笔腔十a(chǎn)業(yè)結構調(diào)整的一項重要措施,“油改煤”的關鍵裝置是煤氣化裝置。中國石化安慶分公司是我國最早引進Shell煤氣化裝置、最先開車成功的單位之一。但是,該煤氣化裝置設計用煤為皖北劉橋二礦混煤,在生產(chǎn)過程中遇到棘手的氣化爐渣池堵渣和廢鍋積灰問題,嚴重影響了氣化裝置的長周期運行。為突破該技術瓶頸,本論文開展了對配煤和新型助熔劑改進Shell煤氣化工藝的研究。 論文首先考察了煤灰組成與煤灰熔點之間的關系,同時對配煤、助熔劑、配煤和助熔劑降低皖北劉橋二礦混煤(C07)的灰熔點效果進行了研究考察,并采用最小二乘法進行線性回歸,建立了皖北劉橋二礦混煤配煤的灰熔點預測關系式。結果表明,皖北劉橋二礦混煤煤灰中SiO2和Al2O3的含量相對較高,流動溫度達到1520℃,屬于高灰熔點煤,難以直接使用于Shell氣化爐。配煤、助熔劑、配煤和助熔劑聯(lián)用均可降低C07煤的灰熔點,達到Shell氣化爐對煤灰熔點FT1350℃的要求。但僅僅以配煤的方法,配煤用量大,可選的煤種范圍也相對少,同時還有煤源不穩(wěn)定以及煤質(zhì)不穩(wěn)等問題。建立的C07配煤灰熔點預測模型關系式表明,適當增加配煤煤灰中CaO的含量可使煤灰熔點降低,而若能增加配煤煤灰中MgO的含量則可顯著降低煤灰熔點；在SiO2和Al2O3總含量一定時,高硅低鋁的配煤可使煤灰熔點更低。 分析了不同粘結性的飛灰物理化學性質(zhì),表明：在常溫下,不論易粘結還是不易粘結的飛灰均無粘結性；飛灰呈球形,飛灰六種主要元索中,Si、Al、K元素的相對含量相差較小,但Ca, Fe和S元素相差很大；不易粘結的匕灰堆積密度大,孔徑分布相對較寬。對皖北劉橋二礦煤的大顆粒球形飛灰顆粒表面的不同部分——白色區(qū)域、灰色區(qū)域和部分表面附著碎屑顆?！脑胤治?表明大球形飛灰顆粒為Si、Al為主體的顆粒,表面粘附著含Ca元素含量較高的小球：飛灰顆粒白色區(qū)域即無粘附著小球的表面,Mg元素相對含量最高,比較光滑.對不同煤氣化時礦物元素的分布及集散規(guī)律考察表明：CaO和Fe2O3兩種礦物質(zhì)成分在飛灰中的含量與入爐煤樣有明顯區(qū)別,即它們之間的差異是導致飛灰粘結力有所差異的重要原因。 在對堵渣和積灰兩個問題獲得新的認識基礎上,考察不同礦石助熔劑對C07煤降低灰熔點的效果。采用優(yōu)選出的助熔效果較好的礦石樣品FMA與FMH復配,在考察了復配樣品對皖北劉橋二礦混煤灰流動溫度影響的基礎上,得到新型助熔劑FHC。對FHC重復性地制備,用于對不同煤以及同一種煤不同批次進行煤灰流動溫度考察。結果表明,FHC對高熔點煤的改善效果好,在添加量為4%時,可使皖北劉橋二礦混煤等高熔點煤的流動溫度降至1350℃以下。同時考察了FHC對皖北劉橋二礦混煤(C07)和皖北百善混煤(C05)煤灰的粘溫特性曲線的影響,在添加4%FHC條件下,高熔點煤C07與C05煤灰的粘溫操作范圍拓寬了,渣型從“短渣”變?yōu)椤伴L渣”。以皖北劉橋二礦混煤為原料,與云南高硫煤進行配煤,并采用自研開發(fā)的新型助熔劑FHC,在中國石化安慶分公司Shell煤氣化裝置正常連續(xù)運行110天,較大幅度地延長了煤氣化裝置的運行周期。 最后,論文采用X射線衍射(XRD)、傅立葉-紅外光譜(FT-IR)、元素分析等儀器對Shell煤氣化助熔與飛灰抗粘結機理進行了研究。結果表明,皖北劉橋二礦混煤的高灰熔點主要是由在高溫下生成莫來石引起的。對同一比例的不同煤種的配煤煤灰和不同比例的固定煤種的配煤煤灰的紅外分析可知,在配煤實驗測其灰熔點的過程中,灰成分發(fā)生了變化,礦物質(zhì)的結構也發(fā)生了變化,從而影響了灰熔點的變化。添加助熔劑后,高溫時助熔劑與煤灰生成了低溫共熔化合物,從而使煤灰熔點明顯下降。而對飛灰物理化學性質(zhì)、飛灰微觀顆粒以及飛灰的二次加熱分析表明,飛灰的粘結與飛灰的顆粒大小,即飛灰自身的元素組成有關,同時認為飛灰的粘結性與飛灰的這種在熱條件下的品相轉(zhuǎn)變能力或者生成趨勢有關。揭示了,在皖北劉橋二礦混煤中加入石灰石助熔劑,雖然降低了煤的灰熔點,但同時卻使飛灰的粘結性增強；而鎂代鈣新型助熔劑可在降低煤灰熔點的同時,減弱飛灰的粘結性,達到兩利的效果。 【關鍵詞】：Shell煤氣化 皖北劉橋二礦混煤 助熔劑 配煤 飛灰特性 灰熔融特性
【學位授予單位】：華東理工大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2011
【分類號】：TQ546
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-14
• 前言14-16
• 第1章 文獻綜述16-28
• 1.1 煤氣化技術進展16-20
• 1.1.1 固定床氣化爐16
• 1.1.2 氣流床氣化爐16-19
• 1.1.3 流化床氣化爐19-20
• 1.2 煤成分對Shell煤氣化工藝的影響20-25
• 1.2.1 煤的工業(yè)分析性質(zhì)對Shell煤氣化工藝的影響20-21
• 1.2.2 煤元素組成對Shell煤氣化工藝的影響21-22
• 1.2.3 煤灰22-25
• 1.3 配煤對煤灰熔點的影響25-27
• 1.4 助熔劑對煤灰熔點的影響27-28
• 第2章 研究思路與技術路線、研究方法、主要內(nèi)容28-32
• 2.1 研究思路與技術路線28-29
• 2.2 研究方法29-30
• 2.3 主要研究內(nèi)容30-32
• 第3章 實驗部分32-41
• 3.1 主要原料及試劑32-35
• 3.2 主要儀器35-36
• 3.3 灰樣的制備及高溫熱處理36
• 3.3.1 灰樣的制備36
• 3.3.2 灰樣的高溫熱處理36
• 3.33 飛灰在不同介氣氛下的高溫熱處理36
• 3.4 分析方法36-41
• 3.4.1 煤質(zhì)分析36-37
• 3.4.2 灰渣分析37-39
• 3.4.3 飛灰分析39
• 3.4.4 助熔劑分析39-40
• 3.4.5 配煤灰成分計算40-41
• 第4章 配煤和助熔劑降低煤灰熔點影響考察41-58
• 4.1 煤灰礦物組成與煤灰熔點的研究41-46
• 4.1.1 煤灰化學組成與煤灰熔點的關系41
• 4.1.2 煤灰礦物組成分析41-45
• 4.1.3 煤灰組成與煤灰熔點的關系45-46
• 4.2 配煤對煤灰熔點的影響46-51
• 4.2.1 皖北劉橋二礦混煤與山東北宿混煤配煤灰熔點的變化趨勢46
• 4.2.2 皖北劉橋二礦混煤與徐州三河尖混精煤配煤灰熔點的變化趨勢46-47
• 4.2.3 皖北劉橋二礦混煤與甘肅華亭煤配煤灰熔點的變化趨勢47
• 4.2.4 皖北劉橋二礦混煤與徐州三河尖混煤配煤灰熔點的變化趨勢47-48
• 4.2.5 皖北劉橋二礦混煤與河南義馬混煤配煤灰熔點的變化趨勢48
• 4.2.6 皖北劉橋二礦混煤與河南平頂山二礦煤配煤灰熔點的變化趨勢48-49
• 4.2.7 皖北劉橋二礦混煤與徐州張雙樓混煤配煤灰熔點的變化趨勢49
• 4.2.8 皖北劉橋二礦混煤與淮南HN114煤、山東北宿混煤配煤灰熔點的變化趨勢49-51
• 4.3 助熔劑對皖北劉橋二礦混煤煤灰熔點的影響51-53
• 4.3.1 鈣基助熔劑對皖北劉橋二礦混煤煤灰熔點的影響51
• 4.3.2 鎂基助熔劑對皖北劉橋二礦混煤煤灰熔點的影響51-52
• 4.3.3 鐵基助熔劑對皖北劉橋二礦混煤煤灰熔點的影響52-53
• 4.4 配煤及助熔劑對煤灰熔點的影響53-55
• 4.4.1 助熔劑對淮南潘一混煤與皖北劉橋二礦混煤配煤灰熔點的影響53
• 4.4.2 助熔劑對淮南謝橋混煤與皖北劉橋二礦混煤配煤的灰熔點的影響53-54
• 4.4.3 助熔劑對淮南HNX01煤與皖北劉橋二礦混煤配煤的灰熔點的影響54-55
• 4.4.4 助熔劑對皖北劉橋二礦混煤、淮南HN114煤、山東北宿混煤配煤灰熔點的影響55
• 4.5 灰成分與煤灰熔點的關系55-56
• 4.5.1 模型參數(shù)回歸55-56
• 4.5.2 煤灰各成分對煤灰熔點的影響56
• 4.6 本章小結56-58
• 第5章 SHELL煤氣化過程中飛灰特性研究58-70
• 5.1 不同煤氣化時飛灰物理化學性質(zhì)變化58-62
• 5.1.1 不同煤種飛灰的堆積密度58-59
• 5.1.2 不同煤種的飛灰表面形貌分析59-60
• 5.1.3 不同煤種的飛灰粒徑分析60
• 5.1.4 不同煤種的飛灰能譜分析60-61
• 5.1.5 飛灰顆粒微觀分析61-62
• 5.2 不同煤氣化時礦物元素的分布及集散規(guī)律62-68
• 5.2.1 劉二煤中礦物元素在氣化產(chǎn)物中的分布特征和集散規(guī)律63-66
• 5.2.2 云南高硫煤(C30)中礦物元素在氣化產(chǎn)物中的分布特征和集散規(guī)律66-68
• 5.2.3 二種不同煤種元素分布特征及集散規(guī)律比較68
• 5.3 本章小結68-70
• 第6章 SHELL煤氣化新型助熔劑研究及其與配煤的工業(yè)應用70-92
• 6.1 單一助熔劑效果考察70-77
• 6.1.1 石灰石助熔劑FCA對皖北劉橋二礦混煤灰熔特征溫度的影響70-71
• 6.1.2 鈣鎂礦助熔劑FMA對皖北劉橋二礦混煤灰熔特征溫度的影響71
• 6.1.3 鎂系助熔劑FMB對皖北劉橋二礦混煤灰熔特征溫度的影響71-72
• 6.1.4 鎂系助熔劑FMC對皖北劉橋二礦混煤灰熔特征溫度的影響72-73
• 6.1.5 鎂系助熔劑FMD對皖北劉橋二礦混煤灰熔特征溫度的影響73
• 6.1.6 鎂系助熔劑FME對皖北劉橋二礦混煤灰熔特征溫度的影響73-74
• 6.1.7 鎂系助熔劑FMF對皖北劉橋二礦混煤灰熔特征溫度的影響74
• 6.1.8 鎂系助熔劑FMG對皖北劉橋二礦混煤灰熔特征溫度的影響74-75
• 6.1.9 鎂系助熔劑FMH對皖北劉橋二礦混煤灰熔特征溫度的影響75
• 6.1.10 鎂系助熔劑作用效果比較75-76
• 6.1.11 不同礦石助熔劑作用效果比較76-77
• 6.2 復合助熔劑制備與效果考察77-83
• 6.2.1 FMA與FMD復合制備助熔劑與效果考察77-78
• 6.2.2 FMA與鎂系礦石助熔劑FMH復合制備助熔劑與效果考察78-79
• 6.2.3 復合礦石助熔劑FHC重復性制備及效果考察79-80
• 6.2.4 新型助熔劑對煤的適應性考察80-81
• 6.2.5 新型助熔劑FHC與石灰石助熔劑FCA作用效果比較81-83
• 6.3 新型助熔劑對煤粘溫特性曲線的影響83-85
• 6.3.1 原煤灰的粘溫特性測試結果83
• 6.3.2 添加助熔劑煤灰的粘溫特性測試結果83-85
• 6.4 新型助熔劑試生產(chǎn)及其與配煤的工業(yè)應用效果考察85-89
• 6.4.1 新型助熔劑試生產(chǎn)85-86
• 6.4.2 配煤及新型助熔劑的工業(yè)應用效果考察86-88
• 6.4.3 飛灰抗粘結性效果考察88-89
• 6.5 配煤及新型助熔劑工業(yè)應用技術經(jīng)濟初步分析89-90
• 6.6 本章小結90-92
• 第7章 SHELL煤氣化助熔及抗粘結機理研究92-111
• 7.1 配煤對煤灰助熔過程考察92-96
• 7.1.1 皖北劉橋二礦混煤在不同熱處理溫度下的紅外光譜分析92-93
• 7.1.2 皖北劉橋二礦混煤與河南平頂山十二礦煤配煤灰在不同熱處理溫度下的紅外光譜分析93
• 7.1.3 皖北劉橋二礦混煤與河南義馬混煤配煤灰在不同熱處理溫度下的紅外光譜分析93-94
• 7.1.4 皖北劉橋二礦混煤與山東北宿混煤配煤灰在不同溫度下的紅外光譜分析94
• 7.1.5 皖北劉橋二礦混煤與山東北宿混煤以2:8的比例配煤煤灰在不同溫度下的紅外光譜分析94-95
• 7.1.6 皖北劉橋二礦混煤與山東北宿混煤以8:2的比例配煤煤灰在不同溫度下的紅外光譜分析95-96
• 7.2 助熔劑對煤灰助熔過程考察96-101
• 7.2.1 皖北劉橋二礦混煤熱轉(zhuǎn)化過程中礦物組成變化96
• 7.2.2 皖北劉橋二礦混煤添加鈣基助熔劑熱轉(zhuǎn)化過程中礦物組成變化96-97
• 7.2.3 皖北劉橋二礦混煤添加鐵基助熔劑熱轉(zhuǎn)化過程中礦物組成變化97-99
• 7.2.4 皖北劉橋二礦混煤添加鎂基助熔劑熱轉(zhuǎn)化過程中礦物組成變化99-100
• 7.2.5 皖北劉橋二礦混煤添加新型助熔劑熱轉(zhuǎn)化過程中礦物組成變化100-101
• 7.3 熱態(tài)條件下飛灰抗粘結機理探究101-109
• 7.3.1 云南高硫煤飛灰在不同氣氛不同熱處理溫度下常量元素的分布特征101-103
• 7.3.2 云南高硫煤飛灰在不同氣氛不同熱處理溫度下的礦物組成分析103-105
• 7.3.3 皖北百善煤飛灰在不同氣氛不同熱處理溫度下常量元素的分布特征105-106
• 7.3.4 皖北百善煤飛灰在不同氣氛1000℃下的礦物組成分析106
• 7.3.5 皖北百善煤飛灰在不同氣氛下添加CaO的礦物組成分析106-108
• 7.3.6 飛灰抗粘結機理探究108-109
• 7.4 本章小結109-111
• 第8章 結論與啟示111-114
• 參考文獻114-120
• 致謝120-121
• 論文的創(chuàng)新點與不足121-123
• 攻讀博士學位論文期間發(fā)表論文及專利情況123

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淺談邯鋼對焦炭質(zhì)量的探索和認識    齊富華;朱新堂;

九江發(fā)電配煤摻燒節(jié)約700萬元    通訊員 朱晶晶

立窯生產(chǎn)切莫忽視配煤環(huán)節(jié)    鄒俊甫 鄒偉斌

自主創(chuàng)新 辦好配煤中心    咸安區(qū)煤炭經(jīng)營資格審查辦公室 曾三平

“本鋼配煤專家”系統(tǒng)投入使用    

3000萬美元打造首個“煤炭超市”    本報記者 黃裴林 張兆增

陽煤集團配煤工程吃“矸”吐“金”    記者 白雪峰通訊員 梁海平

“小簡報”書寫配煤摻燒“大文章”    通訊員 李艷峰

湛江首個千萬噸級臨港物流項目奠基    麥文偉

湛江港配煤中心破土動工    特約記者 陳國雄鄧敏

宜都中港印配煤中心正式啟動    通訊員 梁光明

劣質(zhì)煤配煤制備高質(zhì)量冶金焦的研究    白永建

配煤與新型助熔劑改進Shell煤氣化工藝的研究    李繼炳

配煤理論與固硫技術的基礎研究    高洪閣

還原性氣氛下淮南煤灰行為特征的研究    李寒旭

鄂爾多斯礦區(qū)煤炭物流網(wǎng)絡系統(tǒng)化研究    劉利軍

煤與廢塑料共熱解過程中氯的變化遷移規(guī)律與控制技術研究    李震

煤炭成漿特性的非線性理論和波能量改性機理的研究    李艷昌

煤炭供應鏈管理的創(chuàng)價系統(tǒng)研究    李敏

抑制溶損反應改善焦炭熱性質(zhì)    張群

褐煤基吸附催化劑的制備及脫硝應用    王坤

配煤煉焦與煤質(zhì)指標檢測分析    侯青怡

侏羅紀煤的結渣特性、配煤及應用試驗研究    劉文勝

改善燃煤結渣以及燃燒特性的研究    趙京

馬鋼2500m～3高爐煙煤無煙煤混合噴吹的研究    郁建寧

用神經(jīng)網(wǎng)絡預測煤及配煤的著火特性    周坤

煤炭虛擬企業(yè)伙伴選擇與優(yōu)化    黃敏

兩淮煤系廢棄物資源化利用的研究    楊洪濤

基于遺傳算法的動力配煤優(yōu)化模型的研究及其軟件實現(xiàn)    沈彬彬

攀鋼高爐目前技術經(jīng)濟條件的噴煤量極限研究    吳復堯

火電廠輸煤程控系統(tǒng)及燃煤計量方法的研究    李旭芳