太陽能熱燃料的能量轉(zhuǎn)換原理與實驗研究

【摘要】：構(gòu)建化石燃料高效利用方式和開發(fā)太陽能、生物質(zhì)能等可再生能源,是實現(xiàn)能源與環(huán)境可持續(xù)發(fā)展和我國經(jīng)濟(jì)持續(xù)健康發(fā)展的重要途徑。 本文依托國家自然科學(xué)基金重點資助項目,著眼于促進(jìn)化石燃料高效利用和開拓太陽能應(yīng)用,旨在基于能量品質(zhì)分析方法,試圖闡明化石燃料能量梯級釋放的熱力學(xué)機(jī)理和太陽能燃料能量轉(zhuǎn)換的熱力學(xué)原理,以太陽能甲醇催化分解反應(yīng)系統(tǒng)為例,開展計算機(jī)模擬和實驗驗證研究。主要內(nèi)容如下: 首先,基于能質(zhì)系數(shù)建立了物質(zhì)能量品質(zhì)分析方法,以甲烷及甲醇的直接燃燒和經(jīng)中間燃料再燃燒為例,研究化石燃料能量釋放過程,提出化石燃料能量梯級釋放機(jī)理和太陽能燃料的能量轉(zhuǎn)換原理。 基于(火用)基準(zhǔn)態(tài),給出物質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)焓的計算方法,建立物質(zhì)能量品質(zhì)定量分析的α-H-ε圖式分析方法。基于該方法,以甲烷直接燃燒、甲烷水蒸汽轉(zhuǎn)化后再燃燒和甲烷CO_2轉(zhuǎn)化后再燃燒三種路徑為例,研究化石燃料能量釋放過程。發(fā)現(xiàn)甲烷水蒸汽和CO_2轉(zhuǎn)化得到的中間燃料的做功能力分別比甲烷增加21%和35%,其燃燒過程的能質(zhì)系數(shù)減小值(0.423,0.323)明顯小于甲烷燃燒過程(0.514),并且經(jīng)中間燃料能量釋放過程的(火用)損失小于甲烷直接能量釋放過程。據(jù)此提出化石燃料能量梯級釋放的熱力學(xué)機(jī)理:系統(tǒng)內(nèi)或系統(tǒng)外低品位熱驅(qū)動的中間燃料合成過程形成燃料做功能力增加;中間燃料燃燒過程和整個用能過程的不可逆性小。當(dāng)?shù)推肺粺釣樘柲軙r,中間燃料就是太陽能燃料?；谏鲜鰴C(jī)理,闡明太陽能燃料的能量轉(zhuǎn)換原理,即太陽能燃料燃燒過程和整個用能過程不可行性比化石燃料小,并且做功能力增加。 其次,以太陽能甲醇催化分解為例,在非等溫拋物槽太陽能吸收/反應(yīng)器中開展合成太陽能燃料的計算機(jī)模擬和實驗研究,演示和驗證太陽能燃料的能量轉(zhuǎn)換原理。 基于DSG集熱器模型和BASF K3-110催化劑動力學(xué)模型,建立非等溫拋物槽式太陽能甲醇催化分解反應(yīng)系統(tǒng)的計算機(jī)分析程序。模擬結(jié)果表明,在適宜進(jìn)料下甲醇轉(zhuǎn)化率可以達(dá)到100%;拋物槽式太陽能集熱器提供大約385～875 K的太陽熱能,能夠滿足反應(yīng)的溫度要求。研究發(fā)現(xiàn):(1)醇直接進(jìn)入反應(yīng)器更有利太陽熱能的能量轉(zhuǎn)化;(2)在環(huán)境條件確定時甲醇催化分解反應(yīng)基本維持在某一溫度進(jìn)行;(3)系統(tǒng)效率隨著太陽輻照強度的增大而小幅增加,基本維持在55%～58%之間。 在實驗層面研究太陽能集熱過程與甲醇催化分解過程耦合,研制了5kW拋物槽式太陽能甲醇催化分解實驗平臺,并開展實驗研究。研究發(fā)現(xiàn)集熱器可以為吸收/反應(yīng)器提供353～573 K的太陽熱能。在輻照280～750W·m~(-2),甲醇進(jìn)料量為0.9～4.5 dm~3·h~(-1)條件下,甲醇轉(zhuǎn)化率可以達(dá)到0.50～0.95。實驗分析結(jié)果表明,太陽能熱化學(xué)轉(zhuǎn)化率可達(dá)到30%～60%,(火用)再生率可達(dá)7%～23%。 最后,在開展加壓合成生物柴油和真空蒸餾實驗基礎(chǔ)上,拓展太陽能燃料研究,提出了一種太陽能公用工程驅(qū)動的生物柴油生產(chǎn)工藝。 以粗菜籽油和粗甲醇為原料,通過加壓酯交換法合成生物柴油,并采用真空蒸餾精制產(chǎn)品。采用Aspen Plus軟件分別模擬化石燃料公用工程和太陽能公用工程驅(qū)動的年產(chǎn)8000 t的生物柴油生產(chǎn)工藝。研究表明,通過引入太陽能,每年可以減少798 t標(biāo)煤消耗,并減少排放2926 t CO_2,新工藝產(chǎn)品可再生百分比達(dá)到99.9%。 本文的工作,發(fā)展了評價能量品質(zhì)的熱力學(xué)方法,探索了化石燃料能量梯級釋放的機(jī)理,以甲醇為例,驗證了太陽能燃料的意義和可行性。 【關(guān)鍵詞】：太陽能燃料 甲醇分解 能量品質(zhì) 能量轉(zhuǎn)換
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2009
【分類號】：TK51
【目錄】：

• 摘要5-8
• ABSTRACT8-22
• 第一章 緒論22-34
• 1.1 研究背景22-23
• 1.2 化石燃料的高效利用23-25
• 1.2.1 化石燃料的能量直接釋放23
• 1.2.2 化石燃料的能量"轉(zhuǎn)化"釋放與熱量利用23-24
• 1.2.3 熱力學(xué)原理研究24-25
• 1.3 太陽能熱利用與太陽能燃料25-29
• 1.3.1 太陽能集熱器概況26-27
• 1.3.2 太陽能燃料與太陽能熱化學(xué)反應(yīng)27-29
• 1.4 太陽熱化學(xué)利用與甲醇催化分解29-31
• 1.4.1 太陽熱能與甲醇催化分解反應(yīng)結(jié)合的探索29
• 1.4.2 甲醇催化分解基礎(chǔ)研究29-31
• 1.5 生物柴油合成及工藝31-32
• 1.6 本文研究內(nèi)容32-34
• 第二章 太陽能燃料的熱力學(xué)原理34-46
• 2.1 燃料與能量品質(zhì)的熱力學(xué)分析方法34-36
• 2.1.1 能量品質(zhì)34
• 2.1.2 標(biāo)準(zhǔn)焓的定義和計算方法34-35
• 2.1.3 能質(zhì)系數(shù)與標(biāo)準(zhǔn)能質(zhì)系數(shù)35
• 2.1.4 α-H-ε圖35-36
• 2.2 甲烷能量釋放方式的比較和中間燃料36-38
• 2.2.1 甲烷燃燒路徑36-37
• 2.2.2 甲烷燃燒方式的α-H-ε圖描述37-38
• 2.3 化石燃料能量梯級釋放的熱力學(xué)機(jī)理38-41
• 2.4 太陽能燃料41-43
• 2.4.1 太陽熱能和燃料的能量特征分析41
• 2.4.2 太陽能燃料的能量轉(zhuǎn)換原理41-42
• 2.4.3 生產(chǎn)太陽能燃料的啟示性準(zhǔn)則42-43
• 2.4.4 太陽能燃料的的評價方法43
• 2.5 甲醇能量釋放方式比較與太陽能燃料43-45
• 2.5.1 甲醇燃燒方式的α-H-ε圖描述43-45
• 2.5.2 甲醇能量釋放特征分析與太陽能燃料45
• 2.6 小結(jié)45-46
• 第三章 非等溫的太陽能甲醇催化分解反應(yīng)系統(tǒng)的模擬分析46-68
• 3.1 水和甲酸甲酯參與的甲醇催化分解反應(yīng)體系的熱力學(xué)分析46-54
• 3.1.1 熱力學(xué)模型與反應(yīng)系統(tǒng)的模擬46-49
• 3.1.2 甲醇催化分解反應(yīng)體系的平衡限度49-54
• 3.2 非等溫的太陽能甲醇催化分解反應(yīng)器的計算機(jī)模擬54-59
• 3.2.1 拋物槽太陽能集熱器模型與甲醇催化分解動力學(xué)模型54-57
• 3.2.2 非等溫的太陽能甲醇催化分解反應(yīng)器模型57-59
• 3.3 非等溫的太陽能甲醇催化分解系統(tǒng)的特征分析59-66
• 3.3.1 反應(yīng)器側(cè)影響的特征分析59-64
• 3.3.2 集熱器側(cè)影響的特征分析64-66
• 3.4 小結(jié)66-68
• 第四章 拋物槽式太陽能甲醇催化分解反應(yīng)系統(tǒng)的實驗研究68-85
• 4.1 太陽能和甲醇催化分解反應(yīng)的耦合68-71
• 4.1.1 太陽能集熱器與吸熱化學(xué)反應(yīng)的匹配68-69
• 4.1.2 太陽能吸收器與反應(yīng)器的整合69-70
• 4.1.3 太陽能甲醇催化分解反應(yīng)系統(tǒng)的實驗流程70-71
• 4.2 太陽能甲醇催化分解反應(yīng)系統(tǒng)的實驗裝置71-77
• 4.2.1 吸收/反應(yīng)器71-72
• 4.2.2 甲醇催化分解催化劑72-73
• 4.2.3 實驗臺系統(tǒng)73-75
• 4.2.4 數(shù)據(jù)采集與控制系統(tǒng)75-76
• 4.2.5 產(chǎn)物組成分析76-77
• 4.3 太陽能甲醇催化分解反應(yīng)系統(tǒng)的反應(yīng)及能量轉(zhuǎn)化特征77-83
• 4.3.1 反應(yīng)器溫度分布特征77-78
• 4.3.2 進(jìn)料量對反應(yīng)及能量轉(zhuǎn)化的影響78-79
• 4.3.3 太陽輻照強度對反應(yīng)及能量轉(zhuǎn)化的影響79-81
• 4.3.4 能量轉(zhuǎn)化特征分析81-83
• 4.4 小結(jié)83-85
• 第五章 拓展研究:太陽能生物柴油生產(chǎn)工藝85-98
• 5.1 概述85
• 5.2 生物柴油合成與分離實驗85-91
• 5.2.1 合成實驗86-87
• 5.2.2 動力學(xué)模型87-89
• 5.2.3 真空蒸餾餾實驗89-90
• 5.2.4 實驗結(jié)果討論90-91
• 5.3 太陽能生物柴油生產(chǎn)工藝模擬91-97
• 5.3.1 太陽能公用工程91-92
• 5.3.2 生物柴油工藝92-94
• 5.3.3 采用太陽能公用工程的生物柴油新工藝94-95
• 5.3.4 模擬結(jié)果與分析95-97
• 5.4 小結(jié)97-98
• 第六章 結(jié)論98-100
• 參考文獻(xiàn)100-109
• 附錄109-117
• 附錄1 元素和純物質(zhì)的基礎(chǔ)熱力學(xué)數(shù)據(jù)109-115
• 附錄2 生物柴油工藝中主要物流參數(shù)115-117
• 致謝117-118
• 研究成果及發(fā)表的學(xué)術(shù)論文118-119
• 作者和導(dǎo)師簡介119-120
• 博士研究生學(xué)位論文答辯委員會決議書120-121

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