低溫等離子體協(xié)同催化CO_2甲烷化反應研究

【摘要】：CO2大量排放使溫室效應加劇,對環(huán)境和人類生存都帶來嚴峻挑戰(zhàn)。同時二氧化碳又是全球儲量最大的碳一資源,因此合理利用CO2越來越得到學者和社會的關注。二氧化碳甲烷化可有效利用碳源減少CO2排放,同時,甲烷作為當今社會被人們看好的低碳燃料也有廣泛的市場,因此CO2甲烷化研究最近幾年得到了人們的關注。CO2化學性質穩(wěn)定,因此如何在溫和條件下、低能耗、長時間穩(wěn)定的實現(xiàn)CO2的加氫轉化已經成為科學家們研究的重點。 非熱等離子體在小分子活化、催化反應、表面處理、催化劑制備等很多領域有應用,它能夠在低溫下實現(xiàn)很多分子的活化轉化。目前等離子體在CO2轉化方面在CO2和CH4等飽和碳氫小分子重整領域研究較多,而在等離子體與催化劑協(xié)同作用CO2與氫氣直接加氫報道的較少。本文利用等離子體和金屬催化劑相結合對該反應進行了系統(tǒng)的研究。 本文首先對CO2加氫催化劑進行篩選：考察了不同金屬催化劑負載在SiO2上對CO2加氫性能的影響,得出加氫活性順序NiFeCu;并且對催化劑載體進行考察,其加氫活性順序SiO2Al2O3活性炭TiO2,催化劑比表面積不是影響催化劑活性的主要因素。通過初步篩選,Ni/SiO2催化劑具有較好的加氫活性及較高的甲烷選擇性。進一步考察了金屬負載量對Ni/SiO2催化劑活性的影響,并對反應條件進行了考察：放電電壓對催化劑的活性是一個重要的影響因素,在較適中的條件下催化劑和放電能相互協(xié)同作用才能達到最好的催化效果；催化劑隨著負載量的升高加氫活性是逐漸升高的,但過高的負載量催化劑在等離子體條件下氣體很難放電擊穿；C/H越小,越利于反應的進行；對空速考察發(fā)現(xiàn)低電壓下C02加氫活性是隨著空速的增加而降低,低空速停留時間長,催化劑的活性高,而高空速相反。 【關鍵詞】：等離子體 CO_2 鎳 加氫反應
【學位授予單位】：大連理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2014
【分類號】：X701;O643.3
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-8
• 引言8-9
• 1 文獻綜述9-26
• 1.1 二氧化碳概述9-10
• 1.1.1 二氧化碳基本性質9
• 1.1.2 二氧化碳對環(huán)境的影響9-10
• 1.2 二氧化碳的利用10-13
• 1.2.1 化工合成10-12
• 1.2.2 二氧化碳驅12
• 1.2.3 其他應用12-13
• 1.3 二氧化碳甲烷化反應13-18
• 1.3.1 二氧化碳甲烷化反應的意義13
• 1.3.2 二氧化碳甲烷化反應的熱力學分析13-14
• 1.3.3 二氧化碳甲烷化機理14-18
• 1.4 二氧化碳甲烷化催化劑18-23
• 1.4.1 過渡金屬催化劑18-21
• 1.4.2 貴金屬催化劑21-23
• 1.4.3 負載型金屬簇合物23
• 1.5 低溫等離子體作用下的二氧化碳甲烷化反應23-25
• 1.5.1 等離子體簡述23
• 1.5.2 等離子體的產生與分類23-24
• 1.5.3 非平衡等離子體在二氧化碳轉化方面研究進展24-25
• 1.6 論文的選題與研究內容25-26
• 2 實驗部分26-32
• 2.1 主要化學試劑和儀器26-27
• 2.2 催化劑的制備27-28
• 2.2.1 載體制備27
• 2.2.2 催化劑前體制備27
• 2.2.3 催化劑前體的還原27-28
• 2.3 催化劑活性評價28-30
• 2.4 產物分析方法30-31
• 2.4.1 分析原理30-31
• 2.4.2 色譜分析31
• 2.5 催化劑的表征31
• 2.5.1 X射線衍射(XRD)31
• 2.5.2 氮氣物理吸附(BET)31
• 2.6 離子體診斷31-32
• 3 二氧化碳加氫反應催化劑的考察32-44
• 3.1 不同金屬/SiO_2催化劑的二氧化碳加氫性能比較32-34
• 3.2 不同載體負載鎳催化劑的二氧化碳加氫性能比較34-37
• 3.3 金屬負載量對二氧化碳甲烷化反應的影響37-39
• 3.4 不同制備方法的催化劑二氧化碳加氫性能比較39-43
• 3.5 小結43-44
• 4 免焙燒Ni/SiO_2催化劑作用下的二氧化碳加氫反應44-50
• 4.1 原料氣CO_2/H_2配比對二氧化碳甲烷化反應的影響44-46
• 4.2 空速對二氧化碳甲烷化反應的影響46-49
• 4.3 等離子體反應與熱反應比較49
• 4.4 小結49-50
• 結論50-51
• 參考文獻51-54
• 致謝54-55

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