Ce-Fe-Zr-O/MgO整體型氧載體用于化學(xué)鏈部分氧化甲烷制合成氣

【摘要】：以Mg O為載體,采用球磨法制備了Ce-Fe-Zr-O/Mg O粉末狀氧載體,進(jìn)而采用擠壓成型法制備了整體型氧載體。研究了兩種氧載體化學(xué)鏈部分氧化甲烷制合成氣的性能,并通過XRD、H2-TPR對氧載體進(jìn)行表征。結(jié)果表明,粉末狀氧載體中的儲氧組分以Ce-Fe-Zr-O固溶體形式存在,而整體型氧載體的制備過程會導(dǎo)致Zr、Fe游離氧化物的形成。粉末狀氧載體和整體型氧載體上均存在表面晶格氧和體相晶格氧,其中,體相晶格氧具有高選擇性氧化甲烷的性能,可以將甲烷轉(zhuǎn)化成CO和H2。粉末狀氧載體與甲烷反應(yīng)活性較高,但其存在高含量的表面氧,易導(dǎo)致甲烷的完全氧化。整體型氧載體上體相晶格氧占據(jù)優(yōu)勢,可將甲烷選擇性氧化為CO和H2。氧化還原循環(huán)實(shí)驗(yàn)表明,粉末狀氧載體在還原反應(yīng)發(fā)生短時間內(nèi)容易引起甲烷裂解導(dǎo)致產(chǎn)物氣中的H2/CO物質(zhì)的量比顯著大于2.0,同時產(chǎn)生大量積炭,制約了其循環(huán)性能。而整體型氧載體經(jīng)10次循環(huán)實(shí)驗(yàn)后,全程反應(yīng)過程中合成氣H2/CO物質(zhì)的量比一直維持在2.0附近,顯示了較高的循環(huán)穩(wěn)定性能。 【作者單位】： 昆明理工大學(xué)省部共建復(fù)雜有色金屬資源清潔利用國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室;昆明理工大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院;昆明理工大學(xué)冶能與能源工程學(xué)院;
【關(guān)鍵詞】： 化學(xué)鏈 部分氧化 整體型氧載體 合成氣 甲烷
【基金】：國家自然科學(xué)基金(51374004,51174105,51204083) 云南省中青年學(xué)術(shù)技術(shù)帶頭人后備人才(2014HB006)
【分類號】：TE665.3
【正文快照】： 目前,隨著人類需求的不斷擴(kuò)大,石油儲量日已枯竭,儲量豐富的天然氣作為綠色能源將取代石油成為21世紀(jì)的新能源。作為天然氣主要成分的甲烷其開發(fā)與利用日益受到關(guān)注。在現(xiàn)今天然氣工業(yè)中,將甲烷轉(zhuǎn)化為合成氣,再通過合成氣制備甲醇等工業(yè)或能源品,是天然氣的主要利用途徑?；瘜W(xué)

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