煤基合成氣甲烷化用鎳基催化劑失活熱力學(xué)和抗失活預(yù)測

【摘要】：利用熱力學(xué)數(shù)據(jù)對煤基合成氣甲烷化用鎳基催化劑硫中毒以及積炭熱力學(xué)進(jìn)行了詳細(xì)的計(jì)算。計(jì)算發(fā)現(xiàn),活性金屬Ni、Mo在甲烷化反應(yīng)條件下與H_2S、COS發(fā)生反應(yīng)是自發(fā)進(jìn)行的過程。10~(-10)數(shù)量級分壓的H_2S含量、10~(-14)數(shù)量級分壓的COS含量即可使鎳金屬活性組分生成硫化鎳而使催化劑失活;當(dāng)Mo作為助劑添加到Ni基催化劑時,硫含量不能超過10–6數(shù)量級。不同溫度區(qū)間發(fā)生的積炭反應(yīng)類型不同,當(dāng)溫度為633.15~898.15K時,積炭反應(yīng)主要以CO歧化反應(yīng)、CO還原反應(yīng)為主;898.15~983.15K時以CH_4裂解反應(yīng)為主。另外,在0.1MPa下,添加摩爾分?jǐn)?shù)為11.11%及以上含量水蒸氣可以避免積炭。 【作者單位】： 中國石化工程建設(shè)有限公司;北京化工大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院;
【關(guān)鍵詞】： 甲烷化反應(yīng) 熱力學(xué) 失活 積炭 催化劑 抗中毒性
【分類號】：TQ426;TE665.3
【正文快照】： 甲烷化反應(yīng)是一氧化碳、二氧化碳加氫生成甲烷的過程,同時也是以煤、生物質(zhì)為原料經(jīng)氣化制取替代天然氣(substitute natural gas,SNG)的重要途徑[1]。甲烷化反應(yīng)催化活性組分主要有Ru、Rh、Pd、Ni、Fe、Co、Cr等過渡金屬。目前,運(yùn)用最為廣泛的是Ni基甲烷化催化劑,優(yōu)勢在于較高

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