合成氣中的硫?qū)i(111)表面上CO甲烷化的影響

【摘要】：基于密度泛函理論的方法,對硫覆蓋度為0.22的Ni(111)表面上合成氣甲烷化的反應機理進行了研究.描述了Ni(111)含硫表面上各種反應分子和可能中間體的穩(wěn)定構(gòu)型,相對于Ni(111)表面,反應物CO的吸附能降低了0.30eV,而重要中間體CH2,CH3和HCO吸附能分別下降了0.11eV,0.24eV和0.23eV.得出在0.22mL硫覆蓋度的Ni(111)表面上CO通過加氫反應生成甲烷的最優(yōu)路徑為:CO+4H→HCO+3H→CH_2O+2H→CH_3O+H→CH_3+H→CH_4,而在Ni(111)潔凈表面甲烷化時,HCO的進一步加氫則容易生成CHOH,這說明表面S原子的存在使CO甲烷化的路徑發(fā)生了改變. 【作者單位】： 太原理工大學煤科學與技術(shù)教育部和山西省重點實驗室;太原理工大學化學化工學院;
【關鍵詞】： Ni()含硫表面 密度泛函理論 CO甲烷化 中間體 反應路徑
【基金】：國家自然科學基金資助項目(21276171,21103120和21576178) 山西省高等學校青年學術(shù)帶頭人項目
【分類號】：TE665.3
【正文快照】： 0引言 我國的能源結(jié)構(gòu)具有“富煤、貧油、少氣”的特點,每年超過80%的煤炭資源直接用來燃燒,利用水平低.而煤制天然氣是目前眾多煤加工轉(zhuǎn)化技術(shù)中最有效的煤炭利用方式[1],因此,以煤為原料通過合成氣甲烷化反應制天然氣[2],具有良好的發(fā)展前景.過渡金屬作為工業(yè)催化劑中的典

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