負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體的制備及光催化甲烷和水反應(yīng)性能研究
負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體的制備及光催化甲烷和水反應(yīng)性能研究【摘要】:光促表面催化甲烷和水制取甲醇和氫在天然氣資源利用和清潔氫能源開(kāi)發(fā)方面具有重要理論意義和應(yīng)用價(jià)值。本論文系統(tǒng)深入地研究了氣
【學(xué)位授予單位】:天津大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【學(xué)位授予年份】:2004
【分類(lèi)號(hào)】:TN304;O643.3
【目錄】:
- 緒論13-38
- 1.1 引言13
- 1.2 光促表面催化反應(yīng)研究概況13-26
- 1.2.1 光促表面催化反應(yīng)原理13-16
- 1.2.2 光促表面催化反應(yīng)的應(yīng)用16-18
- 1.2.2.1 光催化氧化降解有機(jī)污染物和光催化還原CO36-17
- 1.2.2.2 光催化分解水制氫17
- 1.2.2.3 光催化選擇氧化低碳烷烴17-18
- 1.2.3 光促表面催化反應(yīng)的評(píng)價(jià)18-22
- 1.2.4 光促表面催化反應(yīng)的改進(jìn)22-26
- 1.2.4.1 光化學(xué)反應(yīng)器的研究和發(fā)展22-24
- 1.2.4.2 光催化材料性能的增強(qiáng)途徑24-26
- 1.3 光促甲烷直接轉(zhuǎn)化為甲醇的研究進(jìn)展26-34
- 1.3.1 甲烷直接轉(zhuǎn)化為甲醇的研究意義27
- 1.3.2 甲烷和水的氣相光化學(xué)27-30
- 1.3.3 甲烷和水的多相光催化轉(zhuǎn)化30-31
- 1.3.4 利用分子氧光氧化甲烷生成甲醇31-34
- 1.4 本課題的研究目的、思路、內(nèi)容與創(chuàng)新點(diǎn)34-38
- 1.4.1 本課題的研究思路及設(shè)計(jì)34-36
- 1.4.1.1 目標(biāo)反應(yīng)與研究目的34-35
- 1.4.1.2 反應(yīng)體系的選擇35-36
- 1.4.1.3 光反應(yīng)器的設(shè)計(jì)36
- 1.4.1.4 負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體的設(shè)計(jì)36
- 1.4.2 本課題的研究?jī)?nèi)容36-37
- 1.4.3 本研究的創(chuàng)新之處37-38
- 實(shí)驗(yàn)方法38-51
- 2.1 負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體的設(shè)計(jì)與制備方法的選擇38-39
- 2.1.1 負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體載體的選擇38
- 2.1.2 負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體表面活性基元的選擇38-39
- 2.1.3 制備方法的選擇39
- 2.2 制備方法39-42
- 2.2.1 主要原料與試劑39-40
- 2.2.2 載體SiO2的預(yù)處理40
- 2.2.3 負(fù)載型半導(dǎo)體TiO2/SiO2的制備40-41
- 2.2.4 負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體材料的制備41-42
- 2.2.4.1 MoO3-TiO2/SiO2及相關(guān)材料的制備41
- 2.2.4.2 WO3-TiO2/SiO2及相關(guān)材料的制備41-42
- 2.2.4.3 ZnO-TiO2/SiO2及相關(guān)材料的制備42
- 2.3 表征方法42-46
- 2.3.1 TiSiO中Ti4+的化學(xué)分析42
- 2.3.2 比表面測(cè)定(BET)42-43
- 2.3.3 X-射線(xiàn)衍射分析(XRD)43
- 2.3.4 激光拉曼光譜分析(Raman)43
- 2.3.5 X-光電子能譜分析(XPS)43
- 2.3.6 程序升溫還原分析(TPR)43-44
- 2.3.7 紅外光譜分析(IR)44-46
- 2.3.8 紫外-可見(jiàn)漫反射光譜分析(UV-vis DRS)46
- 2.4 化學(xué)吸附性能表征46-47
- 2.4.1 負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體-氣體吸附紅外光譜分析46
- 2.4.2 程序升溫脫附-質(zhì)譜(TPD-MS)分析46-47
- 2.5 程序升溫表面反應(yīng)-質(zhì)譜實(shí)驗(yàn)(TPSR-MS)47
- 2.6 負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體光促表面反應(yīng)性能評(píng)價(jià)實(shí)驗(yàn)(PSSCR-GC)47-51
- 2.6.1 光反應(yīng)器的設(shè)計(jì)47-48
- 2.6.2 光促表面催化反應(yīng)實(shí)驗(yàn)48-51
- TiO2/SiO2的組成、結(jié)構(gòu)和性質(zhì)51-59
- 3.1 TiO2/SiO2的負(fù)載量及組成分析51
- 3.2 TiO2/SiO2表面結(jié)構(gòu)表征與分析51-56
- 3.2.1 XRD譜圖分析51-52
- 3.2.2 Raman譜圖分析52-53
- 3.2.3 UV-Vis DRS譜圖分析53-54
- 3.2.4 XPS譜圖分析54-55
- 3.2.5 IR譜圖分析55-56
- 3.2.6 TiO2/SiO2的表面形態(tài)與結(jié)構(gòu)56
- 3.3 TiO2/SiO2的形成機(jī)理及制備化學(xué)56-58
- 3.4 小結(jié)58-59
- 負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體的表面組成與結(jié)構(gòu)59-74
- 4.1 負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體的表面組成及XPS表面分析59-60
- 4.2 MoTiSiO和CuMoTiSiO的表面結(jié)構(gòu)分析60-66
- 4.2.1 BET結(jié)果分析60
- 4.2.2 XRD譜圖分析60-61
- 4.2.3 Raman譜圖分析61-62
- 4.2.4 TPR結(jié)果分析62-64
- 4.2.5 IR表面結(jié)構(gòu)分析64-66
- 4.2.6 MoTiSiO和CuMoTiSiO的表面形態(tài)與結(jié)構(gòu)基元66
- 4.3 WTiSiO的表面結(jié)構(gòu)分析66-69
- 4.3.1 BET結(jié)果分析66-67
- 4.3.2 XRD譜圖分析67
- 4.3.3 TPR結(jié)果分析67-68
- 4.3.4 IR表面結(jié)構(gòu)分析68-69
- 4.3.5 WTiSiO的表面形態(tài)與結(jié)構(gòu)基元69
- 4.4 ZnTiSiO的表面結(jié)構(gòu)分析69-73
- 4.4.1 BET結(jié)果分析70
- 4.4.2 XRD譜圖分析70
- 4.4.3 TPR結(jié)果分析70-71
- 4.4.4 IR表面結(jié)構(gòu)分析71-72
- 4.4.5 ZnTiSiO的表面形態(tài)與結(jié)構(gòu)基元72-73
- 4.5 小結(jié)73-74
- 負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體的化學(xué)吸附性能74-92
- 5.1 CH4在負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體上的化學(xué)吸附74-81
- 5.1.1 氣體CH4的紅外光譜特征74
- 5.1.2 CH4 在負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體上化學(xué)吸附的IR結(jié)果74-78
- 5.1.2.1 MoTiSiO 和CuMoTiSiO上化學(xué)吸附CH4的IR結(jié)果74-76
- 5.1.2.2 WTiSiO上化學(xué)吸附CH4的IR結(jié)果76-77
- 5.1.2.3 ZnTiSiO上化學(xué)吸附CH4的IR結(jié)果77-78
- 5.1.3 CH4 在負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體上化學(xué)吸附的TPD-MS結(jié)果78-81
- 5.2 H2O在負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體上的化學(xué)吸附81-89
- 5.2.1 氣相H2O的紅外光譜特征81
- 5.2.2 H2O 在負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體上化學(xué)吸附的IR結(jié)果81-85
- 5.2.2.1 MoTiSiO 和CuMoTiSiO上化學(xué)吸附H2O的IR結(jié)果81-83
- 5.2.2.2 WTiSiO上化學(xué)吸附H2O的IR結(jié)果83-84
- 5.2.2.3 ZnTiSiO上化學(xué)吸附H2O的IR結(jié)果84-85
- 5.2.3 H2O 在負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體上化學(xué)吸附的TPD-MS結(jié)果85-89
- 5.3 CH4和H2O在負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體上的共吸附89-90
- 5.4 小結(jié)90-92
- 負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體的光響應(yīng)性能92-100
- 6.1 TiSiO的光響應(yīng)性能與量子尺寸效應(yīng)92-94
- 6.2 MoTiSiO 和CuMoTiSiO的光響應(yīng)性能94-96
- 6.3 WTiSiO的光響應(yīng)性能96-97
- 6.4 ZnTiSiO的光響應(yīng)性能97
- 6.5 MoTiSiO,WTiSiO和ZnTiSiO的光響應(yīng)性能比較與分析97-99
- 6.6 小結(jié)99-100
- 負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體的光催化反應(yīng)性能100-110
- 7.1 對(duì)照實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析100-101
- 7.1.1 熱表面催化反應(yīng)結(jié)果與分析100-101
- 7.1.2 氣相光化學(xué)反應(yīng)結(jié)果與分析101
- 7.2 間歇型光促表面催化反應(yīng)(PSSCR-GC)實(shí)驗(yàn)結(jié)果101-102
- 7.3 反應(yīng)條件對(duì)光反應(yīng)性能的影響102-108
- 7.3.1 反應(yīng)溫度對(duì)反應(yīng)性能的影響103-104
- 7.3.2 反應(yīng)物配比對(duì)反應(yīng)性能的影響104-105
- 7.3.3 反應(yīng)時(shí)間對(duì)反應(yīng)性能的影響105-107
- 7.3.4 負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體用量對(duì)反應(yīng)性能的影響107-108
- 7.4 連續(xù)型光促表面催化反應(yīng)(PSSCR-GC)實(shí)驗(yàn)結(jié)果108-109
- 7.5 小結(jié)109-110
- 負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體光催化甲烷和水制甲醇和氫氣的反應(yīng)機(jī)理分析與規(guī)律總結(jié)110-121
- 8.1 負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體光催化CH4和H2O制CH3OH和H2的反應(yīng)機(jī)理110-113
- 8.2 負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體的性能分析113-117
- 8.2.1 載體效應(yīng)113-114
- 8.2.2 復(fù)合效應(yīng)114
- 8.2.3 吸附性能114-115
- 8.2.4 吸光性能115-116
- 8.2.5 摻雜作用116-117
- 8.3 “光-表面-熱” 協(xié)同效應(yīng)與目標(biāo)反應(yīng)的量子產(chǎn)率117-118
- 8.4 對(duì)目標(biāo)反應(yīng)進(jìn)一步提高量子產(chǎn)率的思考118-119
- 8.5 小結(jié)119-121
- 結(jié)論121-124
- 參考文獻(xiàn)124-141
- 附錄141-142
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NiO-MoO_3/SiO_2光催化劑的結(jié)構(gòu)與光吸收性能 孔令麗;鐘順和;
光催化材料NiO-TiO_2/SiO_2的結(jié)構(gòu)與性能研究 柳蔭;孔令麗;鐘順和;
負(fù)載金屬對(duì)MoO_3-TiO_2光催化劑結(jié)構(gòu)與催化性能的影響 梅長(zhǎng)松,鐘順和
納米復(fù)合Y_2O_3/TiO_2的制備、表征及其光催化性能研究 李芳柏,古國(guó)榜,李新軍,萬(wàn)洪富,黃志堯
Cu/WO_3-TiO_2光催化劑的結(jié)構(gòu)與吸光性能研究 梅長(zhǎng)松,鐘順和
復(fù)合半導(dǎo)體光催化降解糖蜜廢水研究 陳建華;趙翠華;張波萍;
納米TiO_2二元復(fù)合半導(dǎo)體材料的研究進(jìn)展 孫斌;劉國(guó)光;
懸浮體系中的半導(dǎo)體光催化及其應(yīng)用 蔡乃才;董慶華;
TiO_2/PbS/Ru(bpy)_2(NCS)_2納米多孔膜電極的光電化學(xué)研究 張莉,沈玉華,謝安建
Cu/SnO_2-TiO_2催化劑的結(jié)構(gòu)、光吸收性能和催化反應(yīng)性能 梅長(zhǎng)松,鐘順和
催化性能穩(wěn)定的負(fù)載型納米金催化劑 安立敦;齊世學(xué);鄒旭華;索掌懷;
負(fù)載型Ni-B/SiO_2催化劑硫中毒顯微結(jié)構(gòu)與表面結(jié)構(gòu)的研究 王蓉;黃曉茜;
負(fù)載型CuO/LaMnO_(3+λ)催化劑對(duì)CO+NO反應(yīng)的催化性能 趙靜;顏其潔;
負(fù)載型鉑基催化劑上CO低溫氧化性能研究 李素英;廉紅蕾;劉鋼;賈明君;張文祥;
高碳烯烴氫甲酰化負(fù)載型Co基催化劑的研究 馬蘭;彭慶蓉;葛少輝;賀德華;
α-二亞胺鎳(II)的化學(xué)負(fù)載 陳謙;李彥國(guó);汪永強(qiáng);于部偉;張寶軍;李?lèi)偵?
鈦硅分子篩/納米碳纖維催化劑的制備及其液相分離性能 趙茜;李平;張京緯;袁渭康;胡喜軍;
石墨烯負(fù)載型鉑基金屬間化合物的制備及其在燃料電池中的應(yīng)用 鄭龍珍;韓奎;熊樂(lè)艷;陶?qǐng)?葉丹;鄒志君;
焙燒溫度對(duì)負(fù)載型TiO_2/SiO_2催化劑的結(jié)構(gòu)和催化性能的影響 楊霞;馬新賓;王勝平;王剛;
活性炭纖維上負(fù)載納米二氧化鈦及其光催化降解作用的研究 王劍臣;梁小平;高永揚(yáng);呂超;岳雪梅;王小會(huì);
日本復(fù)合半導(dǎo)體材料快速增長(zhǎng) 何小明
可見(jiàn)光同樣能實(shí)現(xiàn)光催化降解反應(yīng) 李宏乾
用光催化技術(shù)攻克污染難題 本報(bào)記者 李宏乾
室內(nèi)污染物的納米光催化處理技術(shù)
生物柴油研制在寧獲突破 解悅 實(shí)習(xí)生 魏曉燕
“863”新材料啟動(dòng)五大化工專(zhuān)項(xiàng) 李宏乾
本田的創(chuàng)新之源 王政
科學(xué)家發(fā)現(xiàn)半導(dǎo)體復(fù)合材料的光伏極性可被改變
寧波保稅區(qū)8英寸硅片彰顯科技實(shí)力 甘泉
我發(fā)現(xiàn)特異現(xiàn)象推翻經(jīng)典理論 單泠張樂(lè)
負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體的制備及光催化甲烷和水反應(yīng)性能研究 桑麗霞
復(fù)合半導(dǎo)體橋電爆特性及橋溫變化的研究 張文超
負(fù)載型TiO_2及Ce_xTi_(1-x)O_2催化劑對(duì)NO+CO反應(yīng)的催化作用 樓莉萍
酞菁基復(fù)合半導(dǎo)體材料中的光伏極性反轉(zhuǎn) 曹健
4-AP熒光探針的合成及光催化CH_4和CO_2合成丙酮的研究 史大昕
光解水用改性金紅石型TiO_2析氧催化劑的制備與光催化性能研究 童海霞
負(fù)載型金屬—復(fù)合半導(dǎo)體制備及光催化CO_2和甲醇反應(yīng)性能 孔令麗
負(fù)載型金、釕催化劑催化醇及CO氧化反應(yīng)研究 楊曉敏
脈沖激光沉積納米氧化鈦薄膜及其光催化性能的研究 趙磊
常溫液相合成TiO_2納米晶溶膠及其光催化薄膜制備研究 申乾宏
鉍鈦氧化物復(fù)合半導(dǎo)體的制備及用于可見(jiàn)光光催化降解有機(jī)污染物的研究 劉元德
助催化劑調(diào)節(jié)負(fù)載型Ziegler—Natta催化劑活性中心分布的作用及其機(jī)理 楊柯
鐵氮配合物的制備及其光催化降解腈綸廢水的研究 李曉靜
氧化鋁為載體的負(fù)載型鈀催化劑對(duì)甲烷催化燃化燃燒反應(yīng)性能的研究 袁強(qiáng)
多酸及負(fù)載型多酸修飾電極的電化學(xué)性能及應(yīng)用研究 柳華春
離子液體在2-乙基蒽醌合成中的應(yīng)用 張信偉
高分散鐵系催化劑應(yīng)用于煤油共處理的研究 崔建方
BiOCl/BiOI復(fù)合半導(dǎo)體的水熱合成及其光催化性能研究 李天保
鉍基復(fù)合半導(dǎo)體的液相可控制備及光催化性質(zhì)研究 管美麗
Cu/MoO_3-CdS/SiO_2復(fù)合半導(dǎo)體材料制備及光催化CH_4和CO_2反應(yīng)性能 牛麗麗
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