甲烷催化部分氧化制合成氣的反應(yīng)機(jī)理

【摘要】：借助脈沖反應(yīng)、質(zhì)譜-程序升溫表面反應(yīng)（MS-TPSR）等技術(shù)研究了Ni／α-Al2O3催化劑上甲烷催化部分氧化制合成氣（POM）的反應(yīng)機(jī)理．結(jié)果表明，NiO上CH4不能解離產(chǎn)生H2只有當(dāng)NiO被CH4還原為Ni0后，CH4才能解高產(chǎn)生H2，Ni0是CH4活化和POM反應(yīng)的活性相；POM反應(yīng)機(jī)理遵循直接氧化機(jī)理，CH4和O2均在Ni0上活化，活化過程形成的Ni…C和Niδ…Oδ物種是反應(yīng)歷程中的關(guān)鍵物種，Niδ+…Oδ物種高選擇性地與CH4解離產(chǎn)生的碳物種Ni…C反應(yīng)生成CO． 【作者單位】： 中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所!大連116023 中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所!大連116023 中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所!大連116023 中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所!大連116023 中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所!大連116023 中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所!大連116023
【關(guān)鍵詞】： 甲烷 催化部分氧化 合成氣 機(jī)理 鎳催化劑
【分類號(hào)】：O643
【正文快照】： ZI世紀(jì)天然氣將成為一種重要能源．工業(yè)上從天然氣制取合成氣通常采用蒸汽重整法．近年來，國內(nèi)外研究者在甲烷催化部分氧化法制取合成氣（POM）方面開展了大量的研究．關(guān)于POM機(jī)理，目前文獻(xiàn)中主要有兩種觀點(diǎn)：（a）燃燒一重整機(jī)理“‘’；（）直接氧化機(jī)理”“‘．本文借助

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甲烷重整制氫用催化劑的研究進(jìn)展    楊修春;韋亞南;

甲烷部分氧化與甲烷二氧化碳重整耦合制合成氣Co系催化劑研究    鄭小明,莫流業(yè),井強(qiáng)山,費(fèi)金華,樓輝

甲烷催化部分氧化制合成氣的研究進(jìn)展    孫長庚,劉宗章,張敏華

甲烷部分氧化制氫機(jī)理及方法    張翅遠(yuǎn);王華;何方;張興雪;

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煤層甲烷經(jīng)合成氣制液態(tài)烴的研究    徐東彥

流化床甲烷臨氧CO_2重整制合成氣鎳系催化劑研究    井強(qiáng)山

CO催化偶聯(lián)反應(yīng)機(jī)理和雜質(zhì)對(duì)催化劑活性影響研究    高正虹

鈣鈦礦材料的透氧性能及YBCO膜反應(yīng)器中甲烷轉(zhuǎn)化制合成氣的研究    胡捷

流化床反應(yīng)器中用于甲烷二氧化碳氧化重整制合成氣反應(yīng)Ni/SiO_2基催化劑的研究    何素芳

加壓條件下甲烷、空氣和水蒸汽轉(zhuǎn)化制合成氣的研究    江魁

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Ni/Ce-M-O（M=Zr或Ti）用于甲烷部分氧化的研究    聞學(xué)兵

粉末模壓法鎳催化劑制備及其在甲烷部分氧化制合成氣反應(yīng)的應(yīng)用    王嵩林

鎳表面臺(tái)階結(jié)構(gòu)和吸附氧對(duì)甲烷解離過程影響的DFT研究    王令光

熔融鹽中NiO氧載體部分氧化甲烷制取合成氣的試驗(yàn)研究    張翅遠(yuǎn)

熔融鹽循環(huán)熱載體無煙燃燒技術(shù)的鐵基氧載體的選擇和（火用）分析    張智民

膜反應(yīng)器中甲烷部分轉(zhuǎn)化制合成氣    賈慶超

Ni/Al_2O_3催化劑上甲烷部分氧化制合成氣反應(yīng)機(jī)理    沈師孔,李春義,余長春

等離子體技術(shù)制備Ni/α-Al_2O_3催化劑    張勇,儲(chǔ)偉,羅春容,周坤麟,文曉剛,曹偉民

Ni/Al_2O_3催化劑上CH_4部分氧化制合成氣反應(yīng)積碳的原因    李春義,余長春,沈師孔

鈣鈦礦型La_0.8Sr_0.2FeO_3中的晶格氧用于甲烷選擇氧化制取合成氣    李然家,余長春,代小平,沈師孔

Co/SiO_2催化劑催化費(fèi)托合成中CeO_2助劑的作用    代小平;余長春;李然家;師海波;沈師孔;

雙柱串聯(lián)色譜一次分析甲烷部分氧化制合成氣產(chǎn)物    張兆斌,余長春,沈師孔

甲烷部分氧化制合成氣催化劑的研究進(jìn)展    張翔宇,李振花

不同壓力下Ni/Al_2O_3催化劑上CH_4部分氧化制合成氣反應(yīng)比較(英文)    李春義,余長春,沈師孔

鋇改性的Ni/γ-Al_2O_3催化劑用于甲烷部分氧化的研究    王越;葉季蕾;段華超;劉源;

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Ni系催化劑上甲烷部分氧化制合成氣    張恒,董新法,林維明

CO催化偶聯(lián)反應(yīng)機(jī)理和雜質(zhì)對(duì)催化劑活性影響研究    高正虹

甲烷部分氧化同時(shí)制取乙烯和合成氣的研究    張海麗

甲烷部分氧化制合成氣中Ni基催化劑的改性研究    田樹勛

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鑭、鋇改性鎳—氧化鋁催化劑用于甲烷部分氧化的研究    段華超

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甲烷部分氧化制合成氣中Ni整體型催化劑性能的研究    邸立輝

La-Ni-O系催化劑用于甲烷部分氧化制合成氣的研究    楊繼海

低溫等離子體對(duì)鎳基催化劑的改性研究    朱艷茹

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添加堿金屬對(duì)甲烷與空氣制合成氣的催化劑性能的影響    尚麗霞,謝衛(wèi)國,呂紹潔,邱發(fā)禮

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甲烷部分氧化制合成氣Ⅳ．鎳銅催化劑的反應(yīng)性能及影響因素的考察    褚衍來,李樹本,林景治,楊得信,張傳衛(wèi)

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甲烷與二氧化碳催化重整制取合成氣的研究進(jìn)展    魏永剛;王華;何方;辛嘉余;

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負(fù)載鎳、銅雙金屬催化劑的表征及催化性能    黃唯平,張書笈,關(guān)新新,吳世華,趙維君

CH_4、CO_2與O_2制合成氣的研究Ⅳ.助劑Cu和Li的作用    姬濤,董新法,林維明

關(guān)于減排SO_2合理技術(shù)與經(jīng)濟(jì)途徑的研究    范維唐;俞珠峰;杜銘華;

YBa_2Cu_3O_(7-x)氧擴(kuò)散特性、應(yīng)用及摻雜替代的基礎(chǔ)研究——分子篩和透氧膜研究    楊德林

整體型海綿鎳催化劑甲烷部分氧化制合成氣研究    孫長庚

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甲烷三重整制合成氣    姜洪濤;李會(huì)泉;張懿;

甲烷部分氧化與甲烷二氧化碳重整耦合制合成氣Co系催化劑研究    鄭小明,莫流業(yè),井強(qiáng)山,費(fèi)金華,樓輝

耦合甲烷部分氧化與二氧化碳重整的研究進(jìn)展    紀(jì)紅兵;謝俊鋒;陳清林;林維明;

國內(nèi)外甲烷催化部分氧化技術(shù)進(jìn)展    王衛(wèi),申欣,孫道興,程玉春

甲烷制備合成氣工藝開發(fā)進(jìn)展    王衛(wèi);王鳳英;申欣;孫道興;

混合導(dǎo)體透氧膜用于甲烷部分氧化制合成氣研究進(jìn)展    胡捷;賈慶超;范玉山;郭益群;胡行;

甲烷重整制氫用催化劑的研究進(jìn)展    楊修春;韋亞南;

甲烷部分氧化制氫機(jī)理及方法    張翅遠(yuǎn);王華;何方;張興雪;

甲烷與二氧化碳重整制取合成氣反應(yīng)的研究現(xiàn)狀    趙麗娜

焦?fàn)t煤氣合成甲醇和發(fā)電系統(tǒng)關(guān)鍵技術(shù)研究    張學(xué)鐳

合成氣催化轉(zhuǎn)化制低碳醇用新型催化劑研究    黃利宏

甲烷部分氧化同時(shí)制取乙烯和合成氣的研究    張海麗

復(fù)合氧化物負(fù)載的鎳基催化劑上甲烷二氧化碳重整反應(yīng)及其機(jī)理研究    郭建軍

鈣鈦礦材料的透氧性能及YBCO膜反應(yīng)器中甲烷轉(zhuǎn)化制合成氣的研究    胡捷

二甲醚水蒸氣催化重整制氫的研究    張利靜

基于Gibbs自由能最小法的反應(yīng)過程優(yōu)化設(shè)計(jì)的研究    李國棟

復(fù)合氧化物催化劑消除有機(jī)氣體污染的研究    劉智云

流化床反應(yīng)器中用于甲烷二氧化碳氧化重整制合成氣反應(yīng)Ni/SiO_2基催化劑的研究    何素芳

鎳表面臺(tái)階結(jié)構(gòu)和吸附氧對(duì)甲烷解離過程影響的DFT研究    王令光

雙層鈣鈦礦型Sr_2FeMoO_6催化劑的制備及性能表征    包莫日根高娃

Ni/ZrO_2-CeO_2催化劑在CO_2-O_2聯(lián)合重整CH_4反應(yīng)中的應(yīng)用    周曉艷

膜反應(yīng)器中甲烷部分轉(zhuǎn)化制合成氣    賈慶超

甲烷部分氧化反應(yīng)過程的DFT研究    臧旭

Ni/Ce-M-O（M=Zr或Ti）用于甲烷部分氧化的研究    聞學(xué)兵

三價(jià)鉻鍍液電沉積機(jī)理的研究簡報(bào)    李潮迅 ,謝晉顯 ,江琳才

合成氣合成燃料甲醇的基礎(chǔ)研究    陳實(shí),李晉魯,朱起明,劉殿求

Mo(CO)_5L的氧原子轉(zhuǎn)移反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和機(jī)理研究    高憶慈,史啟禎,David L.Kershner,Fred Basolo

Me_3NO存在下Ru_3(CO)_(11)L的CO取代反應(yīng)動(dòng)力學(xué)與機(jī)理    師彥龍,高憶慈,申建坤,史啟禎

配合物中的單電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)    熊春華

三元絡(luò)合物的動(dòng)力學(xué)研究和機(jī)理探討——鈧-鉻天青S-溴化十六烷基三甲銨體系    林智信,蔡汝秀,胡可人,方賢安,安從俊

湘西沃溪金銻鎢礦床礦化蝕變作用機(jī)理    邵靖邦

耐火纖維爐襯損壞機(jī)理    張克銘

(CH_3)_3NO存在下M(CO)_5(M=Fe,Ru,Os)的CO取代反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究    申建坤,高憶慈,史啟禎,Fred Basolo

高水充填材料的反應(yīng)機(jī)理    張連信,周華強(qiáng) ,丁玉 ,章淑貞

稀土／鈣共滲材料的磨損性能及機(jī)理    張三川;

蜂膠抗癌機(jī)理探討    龍淑珍;劉富海;

C_6H_(12)N_4+Mg+KClO_4+SrSO_4系統(tǒng)的振蕩燃燒實(shí)驗(yàn)研究    劉趙淼;徐世英;馮長根;曾慶軒;許又文;

硫鋁酸鹽水泥混凝土的耐腐蝕機(jī)理    劉光華;蘇慕珍;陳鶴云;徐亞萍;王志新;崔久傳;

關(guān)于球化元素的再認(rèn)識(shí)    邢澤炳;姚幸群;舒信福;

人工增雨的機(jī)理及運(yùn)作初探    姚遠(yuǎn);祁文;

水生植物凈化水質(zhì)機(jī)理及其在城市河道生態(tài)治理中的應(yīng)用    李云開;楊培嶺;姜銀光;邱信蛟;

真空熱處理法制備洋蔥狀富勒烯的研究    鮑慧強(qiáng);張艷;韓培德;李天保;賈虎生;劉旭光;許并社;

經(jīng)濟(jì)發(fā)展戰(zhàn)略轉(zhuǎn)換機(jī)理非線性演化模型    馬濤;鐘小兵;李長勝;

連鑄板坯三角區(qū)裂紋的形成與控制    陳茂寶;程剛;劉明;

海洋三所閩江口海區(qū)生態(tài)環(huán)境研究項(xiàng)目通過驗(yàn)收    記者 林岳夫

廢舊電池中有價(jià)資源回收有望    本報(bào)記者 張學(xué)珍

破解肌體造血機(jī)理與營養(yǎng)循環(huán)保障機(jī)制    李悅

“免疫調(diào)節(jié)與抗衰老宣傳教育工程”在京啟動(dòng)    記者 孫利民

北醫(yī)探索嚴(yán)重高甘油三酯血癥誘發(fā)急性胰腺炎機(jī)理    劉云濤

華東大受端電網(wǎng)安全相關(guān)研究項(xiàng)目通過驗(yàn)收    記者 郭洪敏

美科學(xué)家發(fā)現(xiàn)西北太平洋赤潮暴發(fā)原因    祝魏瑋

我國海洋物理學(xué)領(lǐng)域首個(gè)基金重大項(xiàng)目啟動(dòng)    柯偉

研究表明：父親年齡偏大影響嬰兒智力    

再次會(huì)診金融如何把脈經(jīng)濟(jì)    徐勇

鴨梨采后果實(shí)褐變的影響因素及發(fā)生機(jī)理的研究    閆師杰

異黃酮植物雌激素對(duì)動(dòng)物生長及其吸收機(jī)理的研究    馬海田

區(qū)域性冬小麥籽粒蛋白含量遙感監(jiān)測(cè)技術(shù)研究    李存軍

蘋果（Malus domestica Borkh.）果實(shí)日灼原因、機(jī)理及預(yù)防    張建光

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白藜蘆醇抗Friend型鼠艾滋?。∕AIDS）的實(shí)驗(yàn)研究    洪志哲

環(huán)氧丙烷異構(gòu)化催化劑的研究    馬衛(wèi)華

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新型油溶性有機(jī)金屬鹽化合物與納米金屬粒子的制備及其摩擦學(xué)特性研究    劉仁德

牡丹（Paeonia suffruticosa）開花生理特性與冬季成花機(jī)理的研究    鄭國生

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楊梅果實(shí)糖積累特性與機(jī)制的研究    程建徽

殼聚糖對(duì)肉仔雞生長性能的影響及其促生長機(jī)理的研究    丁曉嵐

油田集輸管網(wǎng)結(jié)垢機(jī)理與防治技術(shù)研究    解紅軍

基于水射流技術(shù)的軋鋼機(jī)清洗機(jī)的研究與開發(fā)    劉忠偉

納米結(jié)構(gòu)ZrO_2的制備及組裝機(jī)理的研究    董新鳳

棉花膜下滴灌水氮耦合機(jī)理的研究    郭金強(qiáng)

青稞β-葡聚糖的降血脂功能研究    文一

黃酒中蛋白質(zhì)的沉淀機(jī)理與處理方法的研究    白少勇