Mo/HZSM-5催化劑上甲烷無氧芳構(gòu)化反應——HZSM-5分子篩脫鋁的影響

【摘要】：采用兩種不同的脫鋁方法對HZSM-5分子篩進行了預處理,并利用MAS NMR和吸附吡啶的FT-IR對分子篩的結(jié)構(gòu)和酸性質(zhì)進行了表征,考察了分子篩的脫鋁程度對Mo基催化劑上甲烷芳構(gòu)化反應性能的影響.結(jié)果表明,HZSM-5分子篩的酸性過強或B酸量不足,均會導致催化劑嚴重積炭,但積炭成因不同.母體HZSM-5分子篩上的強B酸中心的存在可促使催化劑上反應中間物種深度脫氫,造成催化劑在反應過程中嚴重積炭.經(jīng)水熱處理的HZSM-5分子篩,骨架鋁脫出嚴重,造成B酸活性中心不足以及部分微孔阻塞,不利于C2中間物種芳構(gòu)化,導致芳烴選擇性顯著降低.經(jīng)高溫N2處理的HZSM-5分子篩,骨架鋁脫出相對緩和,在消除母體分子篩上強B酸中心的同時,保留了較多的弱B酸中心,既可滿足C2中間物種芳構(gòu)化反應的需要,又可有效抑制催化劑積炭,導致甲烷芳構(gòu)化反應性能顯著改善. 【作者單位】： 汕頭大學化學系 中國科學院大連化學物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點實驗室 汕頭大學化學系 中國科學院大連化學物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點實驗室 中國科學院大連化學物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點實驗室
【關(guān)鍵詞】： 甲烷 芳構(gòu)化 鉬 HZSM-分子篩 負載型催化劑 脫鋁 水熱處理 高溫氮氣處理
【基金】：國家自然科學基金(20203012) 廣東省自然科學基金(06027205)
【分類號】：O643.36
【正文快照】： 甲烷無氧芳構(gòu)化反應是甲烷活化和直接轉(zhuǎn)化成液體化學品的有效途徑之一.無氧條件下,在Mo/HZSM-5催化劑上甲烷高選擇性地轉(zhuǎn)化成芳烴的反應引起了國內(nèi)外學者的廣泛關(guān)注,已成為C1化學的研究熱點[1].文獻[2~4]對多種Mo前驅(qū)體和載體進行了考察,認為具有二維孔道結(jié)構(gòu)、孔徑接近苯動

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