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Mo/HZSM-5催化劑上甲烷無(wú)氧芳構(gòu)化反應(yīng)——HZSM-5分子篩脫鋁的影響

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Mo/HZSM-5催化劑上甲烷無(wú)氧芳構(gòu)化反應(yīng)——HZSM-5分子篩脫鋁的影響【摘要】:采用兩種不同的脫鋁方法對(duì)HZSM-5分子篩進(jìn)行了預(yù)處理,并利用MAS NMR和吸附吡啶的FT-

【摘要】:采用兩種不同的脫鋁方法對(duì)HZSM-5分子篩進(jìn)行了預(yù)處理,并利用MAS NMR和吸附吡啶的FT-IR對(duì)分子篩的結(jié)構(gòu)和酸性質(zhì)進(jìn)行了表征,考察了分子篩的脫鋁程度對(duì)Mo基催化劑上甲烷芳構(gòu)化反應(yīng)性能的影響.結(jié)果表明,HZSM-5分子篩的酸性過(guò)強(qiáng)或B酸量不足,均會(huì)導(dǎo)致催化劑嚴(yán)重積炭,但積炭成因不同.母體HZSM-5分子篩上的強(qiáng)B酸中心的存在可促使催化劑上反應(yīng)中間物種深度脫氫,造成催化劑在反應(yīng)過(guò)程中嚴(yán)重積炭.經(jīng)水熱處理的HZSM-5分子篩,骨架鋁脫出嚴(yán)重,造成B酸活性中心不足以及部分微孔阻塞,不利于C2中間物種芳構(gòu)化,導(dǎo)致芳烴選擇性顯著降低.經(jīng)高溫N2處理的HZSM-5分子篩,骨架鋁脫出相對(duì)緩和,在消除母體分子篩上強(qiáng)B酸中心的同時(shí),保留了較多的弱B酸中心,既可滿足C2中間物種芳構(gòu)化反應(yīng)的需要,又可有效抑制催化劑積炭,導(dǎo)致甲烷芳構(gòu)化反應(yīng)性能顯著改善. 【作者單位】: 汕頭大學(xué)化學(xué)系 中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 汕頭大學(xué)化學(xué)系 中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室
【關(guān)鍵詞】甲烷 芳構(gòu)化 HZSM-分子篩 負(fù)載型催化劑 脫鋁 水熱處理 高溫氮?dú)馓幚?/strong>
【基金】:國(guó)家自然科學(xué)基金(20203012) 廣東省自然科學(xué)基金(06027205)
【分類號(hào)】:O643.36
【正文快照】: 甲烷無(wú)氧芳構(gòu)化反應(yīng)是甲烷活化和直接轉(zhuǎn)化成液體化學(xué)品的有效途徑之一.無(wú)氧條件下,在Mo/HZSM-5催化劑上甲烷高選擇性地轉(zhuǎn)化成芳烴的反應(yīng)引起了國(guó)內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注,已成為C1化學(xué)的研究熱點(diǎn)[1].文獻(xiàn)[2~4]對(duì)多種Mo前驅(qū)體和載體進(jìn)行了考察,認(rèn)為具有二維孔道結(jié)構(gòu)、孔徑接近苯動(dòng)

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甲烷芳構(gòu)化反應(yīng)中Mo/MCM-22和Mo/ZSM-5催化劑的比較    白杰;劉盛林;謝素娟;徐龍伢;林勵(lì)吾;

超臨界干燥對(duì)La_(0.8)Sr_(0.2)FeMn_(1.5)Al_(9.5)O_(19-δ)六鋁酸鹽性能的影響    張涯遠(yuǎn);蔣政;張世超;朱慶山;

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Ni-Co-La-O催化劑上CH_4化學(xué)氣相沉積法制備多壁碳納米管    陳龍;王健康;解啟慧;王曉來(lái);

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甲烷在Pd/CeO_2(111)表面的吸附:密度泛函理論研究    李會(huì)英;郭楊龍;王海豐;郭耘;盧冠忠;P.Hu;

碳酸鋇及其負(fù)載催化劑上甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)制C_2烴和氫氣    馬媛媛;張建生;王瑞燕;龐志成;高志明;

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組合多相催化技術(shù)及其在甲烷與小分子化合物耦合反應(yīng)中的應(yīng)用    王華

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