負載型P-Mo-V/SBA-15催化劑上的甲烷選擇氧化反應

【摘要】：以磷鉬釩雜多酸(H5PMo10V2O40)為前驅體、介孔SBA-15為載體,采用浸漬法制備不同負載量的P-Mo-V氧化物催化劑.在甲烷選擇氧化反應中,考察了負載量、反應溫度、空速等對甲烷轉化率和產(chǎn)物選擇性的影響.結果表明,催化劑對甲烷選擇氧化制甲醛具有較高活性,甲烷轉化率隨負載量的增大和反應溫度的升高而提高,甲醛的選擇性隨負載量的增大先升后降.反應溫度為640℃、空速為48300L·kg-1·h-1、氧化物負載量w=2.89%時,甲醛的時空產(chǎn)率最高(295g·kgcat-1·h-1).多種表征表明,氧化物負載量w≤2.89%時,P-Mo-V氧化物在載體介孔孔道內以高分散形式存在.催化劑的酸性和氧化還原性質與負載量相關,NH3-TPD和H2-TPR的測試結果表明,較弱的酸性位和較低還原溫度的活性組分有利于甲烷選擇氧化制甲醛. 【作者單位】： 復旦大學化學系上海市分子催化和功能材料重點實驗室 復旦大學化學系上海市分子催化和功能材料重點實驗室 復旦大學化學系上海市分子催化和功能材料重點實驗室 復旦大學化學系上海市分子催化和功能材料重點實驗室 復旦大學化學系上海市分子催化和功能材料重點實驗室
【關鍵詞】： 磷鉬釩雜多酸(HPMoVO) SBA- 甲烷 選擇氧化 甲醛
【基金】：國家自然科學基金(Nos.20633030,20371013,20721063) 國家重點基礎研究發(fā)展計劃(No.2003CB615807) 上海市重點學科建設項目(No.B108) 上海市科學技術委員會研究項目(No.06DJ14006)資助項目
【分類號】：O643.36
【正文快照】： 能源問題一直是全球關注的焦點,隨著石油資源的減少和油價上漲,天然氣的有效利用引起了人們的廣泛關注[1～3].天然氣的主要成分是甲烷,以甲烷為原料制備烯烴、芳香烴以及含氧化合物是有效利用天然氣的重要途徑,其中甲烷選擇氧化制備甲醛一直是多相催化領域中的一個研究熱點.

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