天然氣燃燒催化劑的逆微乳液合成及性能研究

【摘要】： 催化燃燒是控制和消除NO_x以及提高天然氣燃燒效率的有效方法。催化劑性能是制約天然氣催化燃燒技術(shù)工業(yè)化的關(guān)鍵因素。六鋁酸鋇系列催化劑被認為是最有希望的天然氣催化燃燒催化劑。如何得到大比表面積、較好熱穩(wěn)定性以及高催化活性的六鋁酸鋇類催化劑是目前研究的熱點。 本論文通過電導(dǎo)率的研究確定了反相微乳液體系的最佳組成以及組分之間的最佳配比，并以此為媒介合成制備了六鋁酸鋇催化劑，通過金屬取代得到一系列取代型的六鋁酸鋇類催化劑，并且與傳統(tǒng)的共沉淀法進行了比較。還考察了干燥方式對催化劑催化活性以及結(jié)構(gòu)性能的影響情況。 研究結(jié)果顯示：反相微乳液體系的組分種類、組分之間的配比以及溫度對體系反相微乳液區(qū)面積的大小存在很大的影響，當(dāng)體系組分之間配比一定時，體系反相微乳液區(qū)存在一個最佳的水核尺寸范圍。反相微乳液法制備催化劑具備粒徑小、比表面積大、甲烷催化活性高、重復(fù)性好等的優(yōu)點。BaAl_(12)O_(19-d)催化劑高溫下具有很高的高溫穩(wěn)定性，其比表面積經(jīng)1200℃焙燒后能達到35.41m~2·g~(-1)，且具有良好的吸附脫附氧性能，能夠為甲烷催化燃燒提供表面吸附氧和晶格氧。Mn金屬取代得到BaMn_xAl_(12-x)O_(19-d)催化劑其催化活性和高溫穩(wěn)定性好于其他金屬取代。La取代比Ca取代更能提高催化劑的高溫穩(wěn)定性和甲烷催化燃燒活性。干燥方式對催化劑的性能有較大的影響。超臨界干燥，能夠顯著增加催化劑的甲烷催化燃燒活性、比表面積。經(jīng)超臨界干燥得到的BMAO-1催化劑其甲烷轉(zhuǎn)化率10％、50％、90％時對應(yīng)溫度分別為434℃、547℃、620℃，比表面積高達63.05m~2·g~(-1)，同時具備良好的高溫催化活性和高溫穩(wěn)定性，72h連續(xù)實驗顯示，BMAO-1催化劑具備良好的水熱穩(wěn)定性。 【關(guān)鍵詞】：天然氣催化燃燒 催化劑 六鋁酸鋇 反相微乳液
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2007
【分類號】：TQ426.9
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-17
• 第一章 緒論17-30
• 引言17
• 1.1 天然氣催化燃燒技術(shù)的研究進展及應(yīng)用17-19
• 1.1.1 催化燃燒反應(yīng)機理17
• 1.1.2 催化燃燒過程對CO、NOx生成的控制17-18
• 1.1.3 天然氣催化燃燒技術(shù)的應(yīng)用前景18-19
• 1.2 催化燃燒催化劑體系19-24
• 1.2.1 貴金屬催化劑19-20
• 1.2.2 單組分或者簡單復(fù)合氧化物催化劑20-21
• 1.2.3 鈣鈦礦型金屬氧化物催化劑21-22
• 1.2.4 六鋁酸鹽型催化劑22-24
• 1.3 反相微乳液法制備六鋁酸鹽催化劑24-28
• 1.3.1 微乳液的基本理論24-27
• 1.3.2 反相微乳液法制備納米材料27-28
• 1.4 本論文的課題來源、目的與意義及主要研究內(nèi)容28-29
• 1.4.1 本論文的課題來源28
• 1.4.2 目的與意義28
• 1.4.3 本論文主要的研究內(nèi)容28-29
• 1.5 本論文的工作設(shè)計29-30
• 第二章 TX-100反相微乳液體系相圖的研究30-44
• 2.1 實驗試劑和儀器設(shè)備30-31
• 2.1.1 實驗試劑30
• 2.1.2 實驗儀器設(shè)備30-31
• 2.2 實驗部分31-32
• 2.2.1 反相微乳液體系的選擇31
• 2.2.2 反相微乳液組成比例31-32
• 2.2.3 體系最大溶水量實驗32
• 2.2.4 體系擬三元相圖32
• 2.3 結(jié)果與討論32-43
• 2.3.1 不同N值,不同助表面活性劑對體系相圖的影響32-34
• 2.3.2 油相種類對體系相圖的影響34-36
• 2.3.3 不同溫度(與N值的作用)對體系相圖的影響36-40
• 2.3.4 鹽溶液對體系相圖的影響40-41
• 2.3.5 不同W值、Q值的透光率研究41-43
• 2.4 本章結(jié)論43-44
• 第三章 反相微乳液法制備BAAL_(12)O_(19-△)高溫?zé)岱€(wěn)定催化劑44-53
• 3.1 實驗試劑和儀器設(shè)備44-45
• 3.1.1 實驗試劑44
• 3.1.2 實驗儀器設(shè)備44-45
• 3.2 實驗部分45-47
• 3.2.1 催化劑的制備45
• 3.2.2 催化劑的表征45-47
• 3.3 結(jié)果與討論47-52
• 3.3.1 制備方法對催化劑晶相結(jié)構(gòu)的影響47-48
• 3.3.2 焙燒溫度對催化劑晶相結(jié)構(gòu)的影響48
• 3.3.3 制備方法對催化劑粒徑的影響48-49
• 3.3.4 制備方法對催化劑比表面積的影響49-50
• 3.3.5 BAO催化劑的氧氣吸附性能(O2-TPD)50-52
• 3.4 本章結(jié)論52-53
• 第四章 反相微乳液法制備取代型六鋁酸鋇高溫催化劑53-77
• 4.1 實驗試劑和儀器設(shè)備53-54
• 4.1.1 實驗試劑53-54
• 4.1.2 實驗儀器設(shè)備54
• 4.2 實驗部分54-56
• 4.2.1 催化劑的制備54-55
• 4.2.2 催化劑的表征55-56
• 4.3 結(jié)果與討論56-76
• 4.3.1 取代金屬及取代量對BaMxAl_(12-x)O_(19-d)催化劑甲烷催化活性的影響56-60
• 4.3.2 Mn系列催化劑的表面分析60-61
• 4.3.3 取代金屬及其取代量對BaMxAl_(12-x)O_(19-d)催化劑晶相的影響61-64
• 4.3.4 CoMn、FeMn多種金屬取代對催化劑活性及性能的影響64-66
• 4.3.5 干燥方式對BMAO-1催化劑催化活性的影響66-67
• 4.3.6 干燥方式對BMAO-1催化劑晶相的影響67-68
• 4.3.7 La、Ca取代對BMAO-1催化劑活性的影響68-71
• 4.3.8 La取代對BMAO-1催化劑晶相結(jié)構(gòu)的影響71-72
• 4.3.9 LBMAO-0.6和LBMAO-0.8催化劑的表面分析72-73
• 4.3.10 樣品的TEM73-74
• 4.3.11 BMAO-1催化劑上72h連續(xù)實驗74-75
• 4.3.12 本論文中所得催化劑與文獻中相似催化劑的結(jié)果比較75-76
• 4.4 本章結(jié)論76-77
• 第五章 催化劑上催化反應(yīng)動力學(xué)研究77-82
• 第六章 結(jié)論82-84
• 參考文獻84-87
• 致謝87-88
• 研究成果及發(fā)表的學(xué)術(shù)論文88-89
• 作者簡介89-90
• 碩士研究生學(xué)位論文答辯委員會決議書90-91

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