合成氣制天然氣鎳基催化劑的研究

【摘要】：本文采用金屬鎳作為甲烷化反應(yīng)催化劑的活性中心,對(duì)多種改進(jìn)的催化劑進(jìn)行了研究。通過(guò)考察不同載體制備的催化劑性能,優(yōu)選出了MgO-Al2O3復(fù)合載體。實(shí)驗(yàn)得出最優(yōu)NiO負(fù)載量為15%；微量的La203、Ce02能改善催化劑的穩(wěn)定性、抗積碳和抗燒結(jié)的性能。 實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)沉淀劑的種類(lèi)對(duì)制備鎳基催化劑的理化性質(zhì)和反應(yīng)性能具有顯著影響。通過(guò)XRD、H2-TPR、BET、TPD、TPO等方法對(duì)不同沉淀劑的催化劑進(jìn)行表征,結(jié)果表明：采用尿素沉淀劑,顆粒的比表面達(dá)到223.55m2·g-1,具有較穩(wěn)定的催化活性；氨水沉淀制備的催化劑顆粒粒徑小,與載體結(jié)合力強(qiáng),但穩(wěn)定性不如碳酸銨沉淀。這主要是沉淀劑影響了催化劑活性組分晶相的形成、表面鎳的分散程度和對(duì)H2的吸附能力。 添加第二活性組分后,催化劑的性能會(huì)發(fā)生變化。添加助劑Cu會(huì)減小Ni的粒徑,提高分散度,Ni-Cu之間的協(xié)同作用會(huì)減少高溫下活性組分的流失。添加助劑Mn會(huì)降低催化劑的還原溫度,這是由于Mn在還原過(guò)程中發(fā)生價(jià)態(tài)變化,并通過(guò)電子效應(yīng)影響NiO的性能,在300～400℃時(shí)Ni-Mn催化劑活性明顯高于Ni催化劑。 【關(guān)鍵詞】：鎳基催化劑 助劑 雙金屬催化劑 甲烷化反應(yīng) 天然氣
【學(xué)位授予單位】：華東理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2011
【分類(lèi)號(hào)】：TQ426.9
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第1章 前言10-12
• 1.1 研究背景10-11
• 1.2 本論文研究的內(nèi)容11-12
• 第2章 文獻(xiàn)綜述12-27
• 2.1 煤制SNG的工藝介紹12-15
• 2.1.1 煤氣化制甲烷12-13
• 2.1.2 煤-水蒸汽催化制甲烷13-14
• 2.1.3 煤加氫氣化制甲烷14-15
• 2.2 甲烷化反應(yīng)的過(guò)程和機(jī)理15-19
• 2.2.1 合成氣制甲烷的反應(yīng)過(guò)程15
• 2.2.2 反應(yīng)的工藝參數(shù)15-16
• 2.2.3 甲烷化反應(yīng)機(jī)理16-18
• 2.2.4 甲烷化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程18-19
• 2.3 甲烷化反應(yīng)催化劑體系19-24
• 2.3.1 活性組分19-20
• 2.3.2 載體20-22
• 2.3.3 助劑22-23
• 2.3.4 催化劑失活23-24
• 2.4 催化劑前驅(qū)體特征和粒徑控制24-27
• 2.4.1 鎳基催化劑前驅(qū)體的特征24-25
• 2.4.2 制備過(guò)程中的粒徑控制25-27
• 第3章 載體和NiO負(fù)載量對(duì)催化劑性能的影響27-37
• 3.1 實(shí)驗(yàn)部分27-31
• 3.1.1 不同載體和NiO負(fù)載量的催化劑制備27-28
• 3.1.2 催化劑的表征方法28-30
• 3.1.3 活性評(píng)價(jià)裝置30-31
• 3.2 不同載體的催化劑性能比較31-32
• 3.3 MgO助劑對(duì)催化劑性能的影響32-34
• 3.3.1 鎂鋁比對(duì)CO轉(zhuǎn)化率的影響32-33
• 3.3.2 催化劑的TPR表征33
• 3.3.3 催化劑的XRD表征33-34
• 3.4 活性組分負(fù)載量的選定34-35
• 3.5 煅燒溫度的影響35-36
• 3.6 本章小結(jié)36-37
• 第4章 稀土氧化物對(duì)催化劑性能的影響37-46
• 4.1 催化劑不同階段的SEM表征37-38
• 4.2 稀土助劑對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)的表征38-42
• 4.2.1 比表面、孔容積、平均孔徑的影響38-39
• 4.2.2 稀土助劑對(duì)催化劑的XRD表征39-41
• 4.2.3 稀土助劑對(duì)催化劑還原特性的表征41-42
• 4.3 稀土助劑對(duì)催化劑性能的影響42-44
• 4.3.1 穩(wěn)定性實(shí)驗(yàn)42-43
• 4.3.2 抗積碳性實(shí)驗(yàn)43-44
• 4.4 本章小結(jié)44-46
• 第5章 沉淀劑對(duì)催化劑性能的影響46-55
• 5.1 不同沉淀劑制備催化劑及表征結(jié)果46-51
• 5.1.1 催化劑的BET表征47-48
• 5.1.2 催化劑的H_2-TPR表征48-49
• 5.1.3 催化劑的H_2-TPD表征49-50
• 5.1.4 催化劑的XRD表征50-51
• 5.2 不同沉淀劑制備的催化劑性能比較51-53
• 5.2.1 甲烷化反應(yīng)活性51
• 5.2.2 催化劑的穩(wěn)定性51-52
• 5.2.3 催化劑的積碳性能52-53
• 5.3 沉淀劑對(duì)催化劑前驅(qū)體物化性質(zhì)的分析53-54
• 5.4 本章小結(jié)54-55
• 第6章 第二活性組分對(duì)催化劑性能的影響55-60
• 6.1 雙金屬催化劑的反應(yīng)性能55-57
• 6.1.1 Ni-Cu催化劑的反應(yīng)活性55-56
• 6.1.2 Ni-Mn催化劑的反應(yīng)活性56-57
• 6.2 雙金屬催化劑的表征57-59
• 6.2.1 催化劑的TPR表征57-58
• 6.2.2 催化劑的XRD表征58-59
• 6.3 本章小結(jié)59-60
• 第7章 總結(jié)60-61
• 參考文獻(xiàn)61-67
• 致謝67

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