催化水解法低溫脫除煤氣中羰基硫的研究

【摘要】：羰基硫是工業(yè)原料氣中有機硫的主要組成成分，焦?fàn)t氣、石油焦冶煉氣、高硫煤制氣等工業(yè)氣體中均含有高濃度的羰基硫。由于羰基硫會使許多工業(yè)催化劑中毒，造成儀器設(shè)備的腐蝕，導(dǎo)致化工產(chǎn)品質(zhì)量下降，因此無論從環(huán)境安全還是經(jīng)濟生產(chǎn)的角度考慮，都應(yīng)對羰基硫進(jìn)行脫除。目前，國內(nèi)外脫除羰基硫的技術(shù)主要是針對低濃度羰基硫的氣體，且反應(yīng)需要的溫度較高。本研究致力于開發(fā)一種能在常、低溫下有效轉(zhuǎn)化高濃度羰基硫的水解催化劑。 本研究建立了測定氣體中羰基硫濃度的氣相色譜分析方法。采用比表面積分析、硫元素分析、XRD、SEM等方法對負(fù)載前后和使用前后催化劑的性能進(jìn)行表征，同時對影響催化劑活性的重要反應(yīng)條件進(jìn)行考察，分析各種實驗方法對實驗結(jié)果的影響。 以未預(yù)處理及預(yù)處理后的活性氧化鋁為基底材料，采用等體積浸漬法，將質(zhì)量分?jǐn)?shù)為2%的鉬酸銨、4%的碳酸鉀和不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)的氫氧化鈉作為活性組分負(fù)載于其上，制得水解催化劑。通過考察不同催化劑的水解活性及抗中毒能力，得出在預(yù)處理后的活性氧化鋁基底上負(fù)載質(zhì)量分?jǐn)?shù)為2%的鉬酸銨、4%的碳酸鉀和1%的氫氧化鈉制得的水解催化劑具有最高的催化活性。同時，采用同樣的方法制得沸石分子篩催化劑，對比兩種不同基底材料催化劑的水解活性。實驗結(jié)果表明，活性氧化鋁基水解催化劑的活性遠(yuǎn)高于沸石分子篩基水解催化劑。 研究了不同實驗條件對所制得催化劑活性的影響，主要從氧含量、溫度、濕度三個方面進(jìn)行考察。由實驗結(jié)果可知，氧體積分?jǐn)?shù)的增加會導(dǎo)致羰基硫水解轉(zhuǎn)化率的下降，最佳的水解條件為無氧環(huán)境；溫度的升高有利于加快水解反應(yīng)效率，從而提高水解反應(yīng)活性，但過高的溫度更易導(dǎo)致硫的沉積，致使催化劑的中毒，綜合考慮本研究選取80℃作為最佳反應(yīng)溫度；少量的水蒸氣是羰基硫催化水解反應(yīng)的必需條件，但過量的水蒸氣會阻礙羰基硫水解反應(yīng)，降低催化劑活性，本研究的最佳濕度條件為25%。 另外，本研究還考察了所開發(fā)的活性氧化鋁基水解催化劑對低濃度羰基硫的處理效果，實驗結(jié)果表明該催化劑對低濃度羰基硫的水解轉(zhuǎn)化效果也十分理想。 【關(guān)鍵詞】：羰基硫 低溫 高濃度 催化水解 活性氧化鋁
【學(xué)位授予單位】：上海交通大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號】：X701.3
【目錄】：

• 附件5-6
• 摘要6-8
• ABSTRACT8-11
• 目錄11-14
• 第一章 緒論14-28
• 1.1 課題背景14-16
• 1.2 羰基硫的物化性質(zhì)16-18
• 1.2.1 羰基硫的物理性質(zhì)16-17
• 1.2.2 羰基硫的化學(xué)性質(zhì)17-18
• 1.3 羰基硫的脫除方法18-21
• 1.3.1 濕法脫硫18-19
• 1.3.2 干法脫硫19-21
• 1.4 催化水解法脫除羰基硫技術(shù)的科學(xué)研究進(jìn)展21-25
• 1.4.1 催化劑載體的研究21-22
• 1.4.2 活性組分的研究22-23
• 1.4.3 反應(yīng)機理的研究23-24
• 1.4.4 失活行為的研究24-25
• 1.5 本課題的研究意義、研究思路及研究內(nèi)容25-28
• 1.5.1 課題來源25
• 1.5.2 研究意義25
• 1.5.3 研究內(nèi)容與技術(shù)路線25-28
• 第二章 羰基硫的氣相色譜測定方法28-33
• 2.1 實驗儀器和操作條件28
• 2.2 定性和定量28-29
• 2.3 標(biāo)準(zhǔn)曲線繪制29-31
• 2.4 保留時間和檢出限31
• 2.5 本章小結(jié)31-33
• 第三章 催化劑的制備及材料性能的表征33-48
• 3.1 表征方法33-35
• 3.1.1 材料比表面積和孔徑測定33
• 3.1.2 X 射線衍射（XRD，X-ray diffraction）33-34
• 3.1.3 元素分析34
• 3.1.4 掃描電鏡（SEM）分析以及能量色散（EDS）34-35
• 3.2 催化劑的制備35
• 3.2.1 實驗儀器及試劑35
• 3.2.2 實驗方法與步驟35
• 3.3 催化劑的性能表征35-47
• 3.3.1 比表面積和孔徑的表征35-36
• 3.3.2 XRD 表征36-41
• 3.3.3 硫元素分析41
• 3.3.4 掃描電鏡（SEM）及能量色散（EDS）表征41-47
• 3.4 本章小結(jié)47-48
• 第四章 最佳負(fù)載條件的確定及基底材料活性對比48-59
• 4.1 NaOH 負(fù)載量對催化劑活性的影響48-52
• 4.1.1 實驗儀器及試劑48
• 4.1.2 實驗方法及步驟48-49
• 4.1.3 實驗結(jié)果與討論49-51
• 4.1.4 負(fù)載 NaOH 質(zhì)量分?jǐn)?shù)在 0%～1%之間催化劑活性的探討51-52
• 4.2 超聲輔助制備52-55
• 4.2.1 實驗儀器及試劑53
• 4.2.2 實驗方法與步驟53
• 4.2.3 實驗結(jié)果與討論53-55
• 4.3 其他基底材料活性對比55-58
• 4.3.1 實驗儀器與試劑55-56
• 4.3.2 實驗方法與步驟56
• 4.3.3 實驗結(jié)果與討論56-58
• 4.4 本章小結(jié)58-59
• 第五章 反應(yīng)條件對羰基硫水解催化劑轉(zhuǎn)化率的影響59-65
• 5.1 氧含量對轉(zhuǎn)化率的影響59-60
• 5.1.1 實驗儀器及試劑59
• 5.1.2 實驗方法及步驟59
• 5.1.3 實驗結(jié)果與討論59-60
• 5.2 溫度對轉(zhuǎn)化率的影響60-62
• 5.2.1 實驗儀器與試劑60-61
• 5.2.2 實驗方法與步驟61
• 5.2.3 實驗結(jié)果與分析61-62
• 5.3 濕度對轉(zhuǎn)換率的影響62-63
• 5.3.1 實驗儀器與試劑62
• 5.3.2 實驗方法與步驟62
• 5.3.3 實驗結(jié)果與分析62-63
• 5.4 本章小結(jié)63-65
• 第六章 低濃度羰基硫的處理效果65-67
• 6.1 實驗儀器與試劑65
• 6.2 實驗步驟與方法65-66
• 6.3 實驗結(jié)果與分析66-67
• 第七章 結(jié)論及展望67-70
• 7.1 全文總結(jié)67-68
• 7.2 創(chuàng)新點68
• 7.3 研究展望68-70
• 參考文獻(xiàn)70-75
• 致謝75-76
• 攻讀碩士學(xué)位期間已發(fā)表或錄用的論文76

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