膠體沉積法制備鉑催化劑及其水煤氣變換反應活性研究

【摘要】：近年來,燃料電池的迅速發(fā)展使得水煤氣變換反應(Water-gas shift, WGS)重新引起人們的興趣。貴金屬負載型催化劑是目前的WGS催化劑研究熱點。本文采用新型的膠體沉積法在不同載體上負載具有特定尺寸的鉑膠體納米粒子。該催化劑的制備過程消除了載體對負載金屬粒子形成的影響,對于研究WGS反應中的載體效應具有重要意義。 通過液相中還原氯鉑酸(H2PtCl6)制備Pt膠體粒子?？疾炝诉€原劑還原能力強弱及保護劑(聚乙烯基吡咯烷酮,PVP)等影響因素的影響。結果表明使用弱還原劑乙二醇,可以制備出尺寸較大且均勻的Pt膠體粒子。PVP具有一定的分散作用,NaBH4為還原劑時,隨著PVP加入量的增加,Pt膠體粒子粒徑從2.6nm減小到2.1nm。 采用膠體沉積法制備了TiO2、CeO2、ZrO2和A1203載體負載的Pt催化劑,通過UV-Vis吸收光譜、TEM、XRD、TG等表征手段,研究了催化劑的物理特性。采用管式反應器進行催化劑的活性評價及動力學研究。和浸漬法相比,膠體沉積法制備的Pt/TiO2催化劑具有更高的WGS反應活性。載體與制備方法相同時,催化劑Pt粒子粒徑越小,其活性越好。Pt粒子粒徑相同,Pt/TiO2、Pt/CeO2、Pt/ZrO2、Pt/Al2O3催化劑WGS反應活性依次降低,動力學活化能值依次升高,載體對Pt催化劑的WGS反應活性具有重要的影響。 【關鍵詞】：水煤氣變換反應 膠體沉積法 Pt膠體粒子 負載型催化劑
【學位授予單位】：天津理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2013
【分類號】：TQ426;TM911.4
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-9
• 第一章 文獻綜述9-21
• 1.1 研究背景9-10
• 1.2 WGS反應催化劑研究現(xiàn)狀10-16
• 1.2.1 WGS反應催化劑10-11
• 1.2.2 WGS反應機理11-14
• 1.2.3 活性位14-15
• 1.2.4 反應動力學15-16
• 1.2.5 催化劑失活16
• 1.3 催化劑的制備16-20
• 1.3.1 貴金屬膠體粒子的制備17-18
• 1.3.2 催化劑載體18-19
• 1.3.3 保護劑19-20
• 1.4 本論文的工作設想20
• 1.5 論文主要內容20-21
• 第二章 實驗部分21-26
• 2.1 主要原料和試劑21
• 2.2 催化劑制備21-22
• 2.2.1 Pt膠體溶液的制備21
• 2.2.2 Pt/TiO_2催化劑的制備21-22
• 2.2.3 Pt/CeO_2、Pt/ZrO_2、Pt/Al_2O_3催化劑的制備22
• 2.2 催化劑的表征22-23
• 2.3.1 紫外可見吸收光譜22-23
• 2.3.2 透射電子顯微鏡(TEM)23
• 2.3.3 比表面積(BET)23
• 2.3.4 熱重-差熱分析(TG-DTA)23
• 2.3.5 粉末X射線衍射(XRD)23
• 2.4 催化劑性能及反應評價方式23-25
• 2.5 催化劑動力學研究25-26
• 第三章 液相還原法制備Pt膠體粒子26-33
• 3.1 前言26
• 3.2 膠體粒子的制備26
• 3.3 UV-Vis吸收光譜分析26-29
• 3.4 TEM觀察膠體形貌29-32
• 3.5 小結32-33
• 第四章 鉑催化劑WGS反應活性研究33-54
• 4.1 前言33
• 4.2 催化劑的表征33-43
• 4.2.1 UV-Vis吸收光譜分析33-34
• 4.2.2 TEM觀測Pt膠體粒子34-35
• 4.2.3 XRD35-36
• 4.2.4 TG分析36-37
• 4.2.5 BET37-43
• 4.3 不同方法制備Pt/TiO_2的WGS反應研究43-45
• 4.3.1 反應溫度的影響43-44
• 4.3.2 反應空速的影響44-45
• 4.4 Pt/CeO_2催化劑的WGS反應研究45-46
• 4.4.1 反應溫度的影響45-46
• 4.4.2 反應空速的影響46
• 4.5 不同載體催化劑WGS反應活性研究46-48
• 4.5.1 反應溫度的影響46-48
• 4.5.2 反應空速的影響48
• 4.6 催化劑動力學研究48-53
• 4.6.1 穩(wěn)定性考察48-49
• 4.6.2 外擴散影響實驗49-50
• 4.6.3 Pt/TiO_2催化劑動力學研究50-51
• 4.6.4 Pt/CeO_2催化劑動力學研究51-52
• 4.6.5 不同載體催化劑動力學研究52-53
• 4.7 小結53-54
• 第五章 結論54-55
• 參考文獻55-60
• 發(fā)表論文和科研情況說明60-61
• 致謝61

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