甲烷在Ni(110)面吸附及氫解離機(jī)理的理論研究

【摘要】：甲烷干氣重整反應(yīng)(CH4/CO2)制合成氣(H2/CO)的研究備受關(guān)注。甲烷解離脫氫過(guò)程是該反應(yīng)的關(guān)鍵步驟[1,2]。本研究基于Materials Studio 5.5軟件中CASTEP模塊,采用廣義梯度近似密度泛函理論研究了甲烷在Ni(110)面的最穩(wěn)定吸附方式(Fig.1)以及其第一步反應(yīng)(CH4→CH3+H)的解離機(jī)理(Fig.2-4)。結(jié)果表明:甲烷在Ni(110)面24種吸附方式中,頂位T4的吸附能(4.6 k J/mol)最大,是最穩(wěn)定吸附方式且為物理吸附;甲基在Ni(110)面6種吸附方式中,短橋位SB1的吸附能(277.1 k J/mol)最大,是最穩(wěn)定吸附方式且為化學(xué)吸附;氫在Ni(110)面4種吸附方式中,空位H1的吸附能(381.2 k J/mol)最大,是最穩(wěn)定吸附方式且為化學(xué)吸附。甲烷在Ni(110)面上第一步解離反應(yīng)存在6種解離途徑(Fig.2)。動(dòng)力學(xué)分析可知,相對(duì)于吸附在頂位T4經(jīng)過(guò)渡態(tài)TS2、TS4、TS6分別生成P1、P2、P3及吸附在頂位T2經(jīng)過(guò)渡態(tài)TS3、TS5分別生成P2、P3的5種路徑而言,甲烷吸附在頂位T2經(jīng)過(guò)渡態(tài)TS1生成P1的路徑所需活化能最低(23.3 k J/mol),因此該路徑為主反應(yīng)通道。 【作者單位】：內(nèi)蒙古師范大學(xué)化學(xué)與環(huán)境科學(xué)學(xué)院綠色化學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 內(nèi)蒙古師范大學(xué)計(jì)算機(jī)與信息工程學(xué)院
【分類號(hào)】：O647.31
【正文快照】： 甲烷在Ni(110)面吸附及氫解離機(jī)理的理論研究@李萍$內(nèi)蒙古師范大學(xué)化學(xué)與環(huán)境科學(xué)學(xué)院綠色化學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室!呼和浩特010022 @劉子忠$內(nèi)蒙古師范大學(xué)化學(xué)與環(huán)境科學(xué)學(xué)院綠色化學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室!呼和浩特010022 @劉紅霞$內(nèi)蒙古師范大學(xué)化學(xué)與環(huán)境科學(xué)學(xué)院綠色化學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室!呼和

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