金屬摻雜對(duì)四氧化三鈷催化甲烷燃燒活性影響的理論研究

【摘要】：能源短缺和環(huán)境污染已經(jīng)成為全球性的兩大難題。天然氣因熱效率高、儲(chǔ)量豐富、含氮硫量低等倍受關(guān)注,將天然氣作為替代能源不但可緩解部分能源危機(jī),而且可以大大降低燃燒石油等所造成的環(huán)境污染。同時(shí)汽車的尾氣排放、礦井等產(chǎn)生的瓦斯、水處理廠等都會(huì)不可避免的排放甲烷,甲烷作為一種溫室氣體也可造成環(huán)境污染。催化燃燒是解決這一問題最有效的途徑。天然氣的主要成分是CH4,熱力學(xué)非常穩(wěn)定,分子結(jié)構(gòu)對(duì)稱性非常好,這使CH4幾乎不能提供活性基團(tuán),如何使這樣穩(wěn)定的分子得到有效活化進(jìn)而實(shí)現(xiàn)合理轉(zhuǎn)化一直為人們所關(guān)注。尖晶石型四氧化三鈷在甲烷催化燃燒表現(xiàn)出來了非常優(yōu)異的催化活性。本研究利用密度泛函理論加在位庫(kù)侖能修正(DFT+U)研究尖晶石結(jié)構(gòu)材料催化甲烷燃燒的機(jī)理研究。從之前研究結(jié)果表明:(1)在Co3O4的高活性中心是(110)-B面的Co3+和O2c;(2)在整個(gè)催化反應(yīng)循環(huán)中甲烷脫氫和水的脫附是關(guān)鍵步驟。有研究表明當(dāng)引入摻雜時(shí)可以明顯改善四氧化三鈷的催化氧化活性,并且顯著地提高材料的穩(wěn)定性。本文研究了一系列金屬元素?fù)诫s在四氧化三鈷后,四氧化三鈷(110)-B面的氧空穴形成能的變化和(110)-B面甲烷脫氫的變化。研究表明氧空穴形成能與摻雜元素的離子半徑和金屬-氧鍵能相關(guān),同時(shí)這兩個(gè)因素對(duì)甲烷的碳?xì)浠罨灿杏绊?。另外研究發(fā)現(xiàn)碳?xì)浠罨c兩個(gè)活性位點(diǎn)的Fukui函數(shù)有明顯關(guān)聯(lián)。 【作者單位】：華東理工大學(xué)計(jì)算化學(xué)中心工業(yè)催化研究所 The Queen’s University of Belfast
【分類號(hào)】：O643.21
【正文快照】： 金屬摻雜對(duì)四氧化三鈷催化甲烷燃燒活性影響的理論研究@胡文德$華東理工大學(xué)計(jì)算化學(xué)中心工業(yè)催化研究所!上海市梅隴路130號(hào)200237 @曹宵鳴$華東理工大學(xué)計(jì)算化學(xué)中心工業(yè)催化研究所!上海市梅隴路130號(hào)200237 @胡培君$華東理工大學(xué)計(jì)算化學(xué)中心工業(yè)催化研究所!上海市梅隴

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