固體碳在流化床反應(yīng)器內(nèi)甲烷裂解制氫過程中活性的研究

【摘要】： 本文在流化床中對活性炭、炭黑和碳納米管等固體碳在甲烷裂解反應(yīng)中的催化活性進(jìn)行了研究。用傅立葉變換紅外光譜、滴定分析和x-射線衍射研究了濃硝酸以及負(fù)載微量金屬的表面改性過程對固體碳表面性質(zhì)和體相結(jié)構(gòu)的影響。結(jié)果表明:經(jīng)濃HNO_3處理以后,固體碳體相結(jié)構(gòu)沒有發(fā)生明顯變化,AC和CB表面生成了大量含氧基團(tuán),在高溫反應(yīng)條件下,含氧基團(tuán)分解會(huì)生成甲烷裂解反應(yīng)需要的活性位,提高了反應(yīng)的初活性,在CNT上則沒有這種作用。 采用等體積浸漬法把Ni、Co和Pd-Ni負(fù)載到AC表面不能有效提高AC在甲烷裂解反應(yīng)中的活性,相比較而言,用離子交換法負(fù)載同樣量的Ni或Co則可以提高AC的初活性。采用等體積浸漬法把Ni、Co及Pd-Ni和Pd-Co負(fù)載到CB表面上時(shí)可以有效提高CB在甲烷裂解過程中的初活性,Ni負(fù)載到CNT表面時(shí)則不能提高CNT的初活性。 SEM觀察發(fā)現(xiàn)AC和CB上甲烷反應(yīng)生成的固體碳表面形態(tài)差距很大,產(chǎn)物碳在空氣中的程序升溫失重過程表明生成的碳不同于AC和CB,可能是一種無定型石墨碳。AC上進(jìn)行甲烷裂解反應(yīng)生成的固體碳對水溶液中Pb~(2+)和Ca~(2+)吸附量明顯高于未處理過的AC。 【關(guān)鍵詞】：甲烷裂解 清潔氫 固體碳 表面改性 表面含氧基團(tuán) 缺陷位
【學(xué)位授予單位】：天津大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2007
【分類號(hào)】：TQ116.2
【目錄】：

• 摘要2-3
• ABSTRACT3-6
• 第一章 緒論6-19
• 1.1 氫氣的性質(zhì)與用途6-7
• 1.2 氫氣的制備方法7-17
• 1.2.1 生物質(zhì)制氫7-8
• 1.2.2 太陽能制氫8
• 1.2.3 核能制氫8-9
• 1.2.4 電解水制氫9
• 1.2.5 化石燃料制氫9-17
• 1.3 本文的主要研究內(nèi)容17-19
• 第二章 固體碳用于甲烷催化裂解反應(yīng)的研究19-40
• 2.1 實(shí)驗(yàn)19-22
• 2.1.1 試劑19-20
• 2.1.2 固體碳的改性處理20
• 2.1.3 甲烷催化裂解反應(yīng)20-21
• 2.1.4 樣品表征21-22
• 2.2 結(jié)果與討論22-39
• 2.2.1 AC改性及用于甲烷催化裂解制氫22-31
• 2.2.2 改性CB及用于甲烷催化裂解制氫31-37
• 2.2.3 改性CNT及用于甲烷催化裂解制氫37-39
• 2.3 結(jié)論39-40
• 第三章 固體碳產(chǎn)品應(yīng)用的探索40-43
• 3.1 前言40
• 3.2 實(shí)驗(yàn)40-41
• 3.2.1 試劑40
• 3.2.2 AC吸附性能的測試40-41
• 3.3 結(jié)果與討論41-42
• 3.3.1 AC對Pb~(2+)的吸附性能41-42
• 3.3.2 AC對Ca~(2+)的吸附性能42
• 3.4 結(jié)論42-43
• 第四章 總結(jié)43-44
• 參考文獻(xiàn)44-48
• 發(fā)表論文和參加科研情況說明48-49
• 致謝49

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