甲烷部分氧化制合成氣Ni-Cu催化劑性能研究

【摘要】： 甲烷催化部分氧化制合成氣(POM)是當(dāng)今甲烷有效利用之一。甲烷部分氧化制合成氣(POM)具有能耗低、CO和H2選擇性高、n(H2)/ n(CO)的比例適合于合成甲醇及費(fèi)—托合成等優(yōu)點(diǎn)。開發(fā)活性高、穩(wěn)定性好的Ni基催化劑是該工藝能否實(shí)現(xiàn)工業(yè)化的關(guān)鍵。 針對這個(gè)研究,本文設(shè)計(jì)和制備了Ni–Cu催化劑,在固定床反應(yīng)器流動反應(yīng)系統(tǒng)中,測定了催化劑的催化性能并對催化劑進(jìn)行了物化性能的表征。 首先,對添加金屬Cu助劑的Ni-Cu/La2O3催化劑進(jìn)行了研究。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,該催化劑在750℃焙燒后晶形結(jié)構(gòu)已經(jīng)比較穩(wěn)定;采用共浸漬優(yōu)于其它兩種浸漬順序;添加助劑Cu后催化劑活性有了很大的提高,但過量的Cu也能導(dǎo)致催化劑活性的下降。添加助劑Cu,形成了Ni-Cu雙金屬固溶體,有利于減小活性組分Ni的粒徑,提高Ni的分散度,兩種金屬之間的協(xié)同作用可以減少活性組分的流失,提高了催化劑的活性和穩(wěn)定性。 其次,采用共浸漬法制備的Ni-Cu/Al 2O3催化劑。研究結(jié)果表明,該催化劑在650℃焙燒后晶形結(jié)構(gòu)已經(jīng)比較穩(wěn)定。同時(shí)考察了焙燒溫度、Ni含量及反應(yīng)溫度等反應(yīng)條件對催化性能的影響,結(jié)果表明經(jīng)過650℃焙燒催化劑樣品在常壓下,CH4﹕O2﹕N2 = 2﹕1﹕4(vol%)的反應(yīng)條件下具有良好的催化活性。 通過穩(wěn)定性測試,發(fā)現(xiàn)Ni-Cu催化劑還是很穩(wěn)定的,甲烷轉(zhuǎn)化率保持在96%以上,并且具有較好的抗積炭能力。 【關(guān)鍵詞】：甲烷部分氧化 合成氣 鎳銅 復(fù)合催化劑 氧化鑭 氧化鋁
【學(xué)位授予單位】：天津大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2007
【分類號】：TE665.3
【目錄】：

• 中文摘要2-3
• ABSTRACT3-5
• 前言5-7
• 第一章 文獻(xiàn)綜述7-15
• 1.1 甲烷催化部分氧化制合成氣的意義7-8
• 1.2 甲烷部分氧化制合成氣催化劑的研究進(jìn)展8-12
• 1.3 反應(yīng)機(jī)理的研究12-13
• 1.4 催化反應(yīng)活性中心的研究13-14
• 1.5 催化劑的積碳問題14
• 1.6 本論文研究的內(nèi)容14-15
• 第二章 實(shí)驗(yàn)部分15-22
• 2.1 實(shí)驗(yàn)原料及規(guī)格15
• 2.2 催化劑制備15-17
• 2.3 催化劑的活性評價(jià)17-19
• 2.4 催化劑表征方法19-22
• 第三章 甲烷部分氧化制合成氣Ni／Al_2O_3催化劑的研究22-30
• 3.1 催化劑焙燒溫度的確定22-23
• 3.2 催化劑浸漬順序的影響23-24
• 3.3 催化劑中銅含量的影響24-27
• 3.4 催化劑穩(wěn)定性討論27-29
• 3.5 本章小結(jié)29-30
• 第四章 甲烷部分氧化Ni-Cu／Al_2O_3催化劑的研究30-41
• 4.1 Ni／Al_2O_3催化劑的性能30-34
• 4.2 Ni-Cu／Al_2O_3催化劑的性能34-40
• 4.3 本章小結(jié)40-41
• 第五章 結(jié)論41-42
• 參考文獻(xiàn)42-45
• 攻讀碩士期間論文發(fā)表與參加科研情況45-46
• 致謝46

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