甲烷和氮氣一步法合成氨催化劑的制備及催化性能研究

【摘要】：本文從我國天然氣合成氨現(xiàn)狀出發(fā),以簡化操作設(shè)備、減少投資、降低污染、提高甲烷中C的利用價值為目的,開展了用天然氣和氮氣直接合成氨的研究。 本文嘗試用不同方法處理活性炭(AC1、HAC1和HTAC1)和分子篩,并以其為載體制備了負載的Fe基催化劑(Fe/HAC1、Fe/HZSM-5)和Mo基催化劑(Mo/HAC1、Mo/HZSM-5)。利用N_2物理吸附、X射線衍射儀(XRD)、X射線能譜儀(EDS)、掃描電鏡(SEM)、紅外(IR)、程序升溫技術(shù)等對載體和催化劑進行了表征,并將載體本身和所制備的催化劑用于甲烷和氮氣直接合成氨中。討論了載體本身和所制備催化劑的催化活性和穩(wěn)定性;利用氣相色譜對其尾氣成分進行在線分析。結(jié)果表明:甲烷氮氣在合適催化劑的作用下能直接發(fā)生反應(yīng),反應(yīng)的產(chǎn)物包括乙烷、乙烯、萘、氫氣、氨、積炭等。并且不同處理的活性炭本身均表現(xiàn)出一定的甲烷催化轉(zhuǎn)化活性和合成氨催化活性,但其活性隨改性方法的不同存在明顯的差異。將其用作載體負載活性組分Fe后,合成氨活性顯著增強。負載活性組分Mo后,合成氨活性較活性炭本身的催化活性有一定程度的降低。分子篩本身和以其為載體制備的Fe基和Mo基催化劑(Mo/HZSM-5、Fe/HZSM-5)也都表現(xiàn)出一定的甲烷催化轉(zhuǎn)化活性,但是不管分子篩本身,還是以其為載體制備的催化劑均沒有合成氨活性。 【關(guān)鍵詞】：活性炭 分子篩 甲烷 氮氣 合成氨
【學(xué)位授予單位】：新疆大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2011
【分類號】：TQ426.94;TQ113.2
【目錄】：

• 摘要3-4
• Abstract4-8
• 第一章 緒論8-26
• 1.1 引言8-9
• 1.2 傳統(tǒng)合成氨方法9-14
• 1.2.1 哈伯(Haber)合成氨方法9
• 1.2.2 哈伯(Haber)合成氨方法中使用的催化劑9-14
• 1.2.2.1 傳統(tǒng)熔鐵催化劑9-11
• 1.2.2.2 釕基催化劑11
• 1.2.2.3 FeO 基催化劑11-13
• 1.2.2.4 其他催化劑13-14
• 1.3 合成氨新技術(shù)14-17
• 1.3.1 光催化合成氨14-15
• 1.3.2 電催化常壓合成氨15-16
• 1.3.3 酶催化室溫合成氨16-17
• 1.4 甲烷轉(zhuǎn)化技術(shù)17-22
• 1.4.1 甲烷催化裂解制氫氣18-19
• 1.4.2 甲烷制備低碳烯烴19-20
• 1.4.3 甲烷直接轉(zhuǎn)化制甲醇20
• 1.4.4 甲烷芳構(gòu)化20-21
• 1.4.5 甲烷水蒸氣重整制備合成氣21-22
• 1.5 以天然氣和氮氣為原料合成氨的分析22-24
• 1.6 選題意義與研究內(nèi)容24-26
• 1.6.1 選題意義24-25
• 1.6.2 研究內(nèi)容25-26
• 第二章 載體的改性及在甲烷氮氣直接合成氨中的應(yīng)用26-43
• 2.1 引言26-28
• 2.2 實驗部分28-32
• 2.2.1 實驗儀器設(shè)備及試劑28-29
• 2.2.2 載體的改性29-30
• 2.2.2.1 煤質(zhì)活性炭的改性29-30
• 2.2.2.2 分子篩的改性30
• 2.2.3 催化劑的表征30-31
• 2.2.3.1 比表面積及孔結(jié)構(gòu)測定30
• 2.2.3.2 物相表征30
• 2.2.3.3 掃描電鏡SEM30
• 2.2.3.4 NH_3-TPD 表征30-31
• 2.2.3.5 FT-IR 表征31
• 2.2.4 催化劑的活性評價31-32
• 2.3 結(jié)果與討論32-41
• 2.3.1 催化劑的表征32-35
• 2.3.2 催化劑的催化性能測試35-38
• 2.3.3 催化劑的穩(wěn)定性測試38-41
• 2.4 結(jié)論41-43
• 第三章 Fe/AC 和Fe/HZSM-5 催化劑的制備及在甲烷氮氣直接合成氨中的催化性能43-54
• 3.1 引言43-44
• 3.2 實驗部分44-46
• 3.2.1 實驗儀器設(shè)備及試劑44
• 3.2.2 催化劑的制備44-45
• 3.2.3 催化劑的表征45
• 3.2.3.1 比表面積及孔結(jié)構(gòu)測定45
• 3.2.3.2 物相表征45
• 3.2.3.3 掃描電鏡SEM45
• 3.2.3.4 H_2-TPR 表征45
• 3.2.4 催化劑的活性評價45-46
• 3.3 結(jié)果與討論46-53
• 3.3.1 催化劑Fe/HAC1 的催化性能46-48
• 3.3.2 不同甲烷氮氣比對反應(yīng)的影響48
• 3.3.3 催化劑Fe/HAC1 的穩(wěn)定性測試48-49
• 3.3.4 不同F(xiàn)e 負載量對催化劑Fe/HAC1 催化性能的影響49-50
• 3.3.5 Fe/HZSM-5 催化劑催化性能50-53
• 3.4 結(jié)論53-54
• 第四章 Mo/AC 和Mo/HZSM-5 催化劑的制備及在甲烷氮氣直接合成氨中的催化性能54-63
• 4.1 引言54-55
• 4.2 實驗部分55-57
• 4.2.1 實驗儀器設(shè)備及試劑55
• 4.2.2 催化劑的制備55-56
• 4.2.3 催化劑的表征56
• 4.2.3.1 比表面積及孔結(jié)構(gòu)測定56
• 4.2.3.2 物相表征56
• 4.2.3.3 掃描電鏡SEM56
• 4.2.3.4 H_2-TPR 表征56
• 4.2.4 催化劑的活性評價56-57
• 4.3 結(jié)果與討論57-62
• 4.3.1 溫度對催化劑活性的影響57-58
• 4.3.2 不同的甲烷氮氣比對反應(yīng)的影響58-59
• 4.3.3 催化劑的穩(wěn)定性測試59-62
• 4.4 結(jié)論62-63
• 第五章 水蒸氣的引入對催化劑活性及穩(wěn)定性的影響63-69
• 5.1 引言63-64
• 5.2 實驗部分64-65
• 5.2.1 實驗儀器設(shè)備及試劑64-65
• 5.2.2 催化劑的制備65
• 5.2.3 催化劑的活性評價65
• 5.3 結(jié)果與討論65-68
• 5.3.1 水蒸氣的引入對催化劑活性及尾氣組成的影響65-66
• 5.3.2 水蒸氣的引入對穩(wěn)定性的影響66-68
• 5.4 結(jié)論68-69
• 第六章 結(jié)論及展望69-71
• 6.1 結(jié)論69-70
• 6.2 展望70-71
• 參考文獻71-79
• 論文發(fā)表情況79-80
• 致謝80

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