脈沖電暈等離子體甲烷氯化反應(yīng)實(shí)驗(yàn)研究

【摘要】： 本文在latm、室溫、脈沖電暈放電裝置中進(jìn)行了非平衡等離子體甲烷氯化的可行性實(shí)驗(yàn)研究。實(shí)驗(yàn)所采用的反應(yīng)器是體積大約為200ml的線一筒式電暈反應(yīng)器,在有足夠高的電壓供應(yīng)下通過脈沖高壓電源放電從而產(chǎn)生非平衡等離子體,實(shí)驗(yàn)證明非平衡等離子體可使甲烷分子活化、裂解進(jìn)而與氯氣反應(yīng)合成氯代甲烷類產(chǎn)物。本文在證明其可行性的基礎(chǔ)上,著重考察了脈沖峰值電壓、脈沖頻率、反應(yīng)時(shí)間和反應(yīng)氣中甲烷與氯氣的比例對甲烷轉(zhuǎn)化率、二氯甲烷的濃度和產(chǎn)物分布方面的影響,找出其影響規(guī)律,從而得出結(jié)論。 當(dāng)脈沖頻率調(diào)整為35Hz,反應(yīng)氣中甲烷、氯氣與氬氣三種氣體經(jīng)轉(zhuǎn)子流量計(jì)測量轉(zhuǎn)化后控制為2:1:7,總氣體流量為300ml/min,氣體在反應(yīng)器中的停留時(shí)間為40s,在該實(shí)驗(yàn)條件下測定電壓峰值對反應(yīng)的影響,較高的電壓有利于提高甲烷的轉(zhuǎn)化率和二氯甲烷的生成濃度,當(dāng)電壓從10kv增強(qiáng)到17.5kv時(shí),甲烷的轉(zhuǎn)化率提高了7%,二氯甲烷的濃度增加了3.5 mol/m~3,二氯甲烷在產(chǎn)物中的選擇性增加了46%,三氯甲烷選擇性下降了46%。當(dāng)峰值電壓為17.5kv,反應(yīng)氣中甲烷、氯氣與氬氣三種氣體經(jīng)轉(zhuǎn)子流量計(jì)測量轉(zhuǎn)化后控制為2:1:7,總氣體流量為300ml/min,氣體在反應(yīng)器中的停留時(shí)間為40s,在該實(shí)驗(yàn)條件下測定脈沖頻率對反應(yīng)的影響,電源頻率越高,對甲烷的轉(zhuǎn)化越有利,對二氯甲烷的生成也越有利,當(dāng)脈沖頻率從20Hz增加到40Hz時(shí),甲烷的轉(zhuǎn)化率提高了8%,二氯甲烷的濃度增加了4.1 mol/m~3,二氯甲烷的選擇性提高了13%,而三氯甲烷的選擇性下降了12%;當(dāng)電壓峰值為17.5kv,脈沖頻率20Hz,反應(yīng)氣中甲烷、氯氣兩種氣體經(jīng)轉(zhuǎn)子流量計(jì)測量轉(zhuǎn)化后控制為2:1:7,在該實(shí)驗(yàn)條件下測定停留時(shí)間對反應(yīng)的影響,延長停留時(shí)間,有利于甲烷的轉(zhuǎn)化卻不利于二氯甲烷的生成,當(dāng)停留時(shí)間從40s增加到80s時(shí),甲烷的轉(zhuǎn)化率提高了10%,二氯甲烷的濃度反而下降了3.7 mol/m~3,二氯甲烷在產(chǎn)物中的選擇性下降了29%,而三氯甲烷的選擇性反而增加了32%;電壓峰值為17.5kv,脈沖頻率35Hz,總氣體流量為300ml/min,氣體在反應(yīng)器中的停留時(shí)間為50s,在該實(shí)驗(yàn)條件下測定甲烷與氯氣的比例對反應(yīng)的影響,調(diào)節(jié)反應(yīng)氣中甲烷與氯氣的比例增大,對于甲烷的轉(zhuǎn)化是不利的,但對于提高二氯甲烷的產(chǎn)率是有利的,電壓值為17.5kv時(shí),當(dāng)甲烷與氯氣比例從2:1提高到4:1時(shí),甲烷轉(zhuǎn)化率下降了9%,二氯甲烷的濃度增加了1.9mol/m~3,同時(shí)二氯甲烷在產(chǎn)物中的選擇性提高了13%,三氯甲烷的選擇性減少了11%。 【關(guān)鍵詞】：電暈放電 等離子體 甲烷 轉(zhuǎn)化 二氯甲烷
【學(xué)位授予單位】：浙江工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2009
【分類號(hào)】：O621.25
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-10
• 第一章 前言10-15
• 1.1 研究的背景及意義10-14
• 1.1.1 研究的背景10-11
• 1.1.2 研究的意義11-14
• 1.2 主要研究內(nèi)容14-15
• 第二章 文獻(xiàn)綜述15-32
• 2.1 甲烷基本概念15-16
• 2.1.1 甲烷的來源及用途15-16
• 2.1.2 甲烷對健康的影響16
• 2.2 甲烷轉(zhuǎn)化方法16-18
• 2.2.1 常規(guī)轉(zhuǎn)化方法17-18
• 2.2.2 非常規(guī)甲烷轉(zhuǎn)化方法18
• 2.3 等離子體介紹18-25
• 2.3.1 等離子體概念18-19
• 2.3.2 等離子體判據(jù)19-21
• 2.3.3 等離子體分類21
• 2.3.4 等離子體的產(chǎn)生方法21-23
• 2.3.5 等離子體的應(yīng)用現(xiàn)狀23-25
• 2.4 甲烷低溫等離子體轉(zhuǎn)化機(jī)理的探討25-26
• 2.5 甲烷等離子體轉(zhuǎn)化的研究進(jìn)展26-29
• 2.6 電暈放電等離子體技術(shù)29-32
• 2.6.1 電暈放電的基本理論29-30
• 2.6.2 電暈放電等離子體技術(shù)在環(huán)境中的應(yīng)用30-32
• 第三章 實(shí)驗(yàn)裝置32-41
• 3.1 研究對象選取32-33
• 3.2 實(shí)驗(yàn)流程33-34
• 3.3 實(shí)驗(yàn)材料34-35
• 3.4 電暈反應(yīng)器設(shè)計(jì)35-36
• 3.5 分析方法36-41
• 3.5.1 氣體的成分分析36-37
• 3.5.2 標(biāo)準(zhǔn)曲線繪制37-38
• 3.5.3 各物質(zhì)的標(biāo)準(zhǔn)氣相色譜圖38-41
• 第四章 研究結(jié)果與討論41-52
• 4.1 峰值電壓(Vp)對反應(yīng)的影響41-43
• 4.1.1 峰值電壓對甲烷轉(zhuǎn)化率的影響41-42
• 4.1.2 峰值電壓對產(chǎn)物二氯甲烷濃度的影響42-43
• 4.1.3 峰值電壓對甲烷轉(zhuǎn)化產(chǎn)物分布的影響43
• 4.2 脈沖頻率(F)對反應(yīng)的影響43-46
• 4.2.1 脈沖頻率對甲烷轉(zhuǎn)化率的影響44-45
• 4.2.2 脈沖頻率對產(chǎn)物二氯甲烷生成濃度的影響45
• 4.2.3 脈沖頻率對甲烷轉(zhuǎn)化產(chǎn)物分布的影響45-46
• 4.3 氣體停留時(shí)間(R-T)對反應(yīng)的影響46-48
• 4.3.1 停留時(shí)間對甲烷轉(zhuǎn)化率的影響46-47
• 4.3.2 停留時(shí)間對產(chǎn)物二氯甲烷濃度的影響47-48
• 4.3.3 停留時(shí)間對甲烷轉(zhuǎn)化產(chǎn)物分布的影響48
• 4.4 甲烷與氯氣流量比(R)對反應(yīng)的影響48-51
• 4.4.1 甲烷與氯氣流量比對甲烷轉(zhuǎn)化率的影響48-49
• 4.4.2 甲烷與氯氣流量比對產(chǎn)物二氯甲烷濃度的影響49-50
• 4.4.3 甲烷與氯氣流量比對甲烷氯化產(chǎn)物分布的影響50-51
• 4.5 小結(jié)51-52
• 第五章 結(jié)論52-55
• 參考文獻(xiàn)55-60
• 附錄60-62
• 致謝62-63
• 研究生階段發(fā)表的論文63

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