微孔材料的甲烷吸附研究

【摘要】： 天然氣(85-95%為甲烷)以其自然資源豐富、經(jīng)濟(jì)、燃燒清潔的優(yōu)點,而成為石油替代燃料的首選?，F(xiàn)在,解決天然氣的存儲和運(yùn)輸是實現(xiàn)這一目標(biāo)的關(guān)鍵。在各種天然氣存儲方法中,吸附天然氣技術(shù)(ANG)以儲存能量消耗低、達(dá)到吸放平衡的速率快、可逆性和動力學(xué)性能好等優(yōu)點,使ANG吸附劑成為一類具有優(yōu)良應(yīng)用前景的新型存儲材料。 本文研究了分子篩和金屬有機(jī)骨架配合物(MOFs)的甲烷儲存性能,并分別討論微孔材料的孔徑、孔容和籠型結(jié)構(gòu)對材料儲存甲烷能力的影響。得到以下主要研究結(jié)果: 1、研究了活化溫度對沸石FAU和LTA儲甲烷量的影響,得到FAU和LTA的最佳活化溫度為500℃。在2 MPa、273 K下FAU和LTA的最大儲甲烷量分別為4.3 mmol.g-1、3.5 mmol.g-1;在2 MPa,303 K下的儲甲烷量分別為3.5 mmol.g-1、2.9 mmol.g-1;它們的初始吸附熱分別為9.5 kJ.mol-1和21 kJ.mol-1。 2、研究了合成沸石LEV、MAZ的儲甲烷性質(zhì),得出LEV和MAZ沸石在2 MPa,194.5 K、273 K和303 K下的儲甲烷量分別為3.7 mmol.g-1、2.4 mmol.g-1、2.1 mmol.g-1和2.9 mmol.g-1、2.4 mmol.g-1和2.1 mmol.g-1;它們的初始吸附熱分別為19 kJ.mol-1和17 kJ.mol-1。 3、將合成沸石LEV、MAZ與工業(yè)品沸石FAU、LTA和介孔分子篩SBA-15的儲甲烷特性進(jìn)行了比較,在溫度273 K和303 K下的甲烷吸附量順序是FAU﹥LTA﹥LEV≈MAZ﹥SBA-15;在194.5 K下的甲烷吸附量順序是FAU﹥SBA-15﹥LTA﹥LEV﹥MAZ。并將它們的儲甲烷量與它們的結(jié)構(gòu)(孔徑、孔容和籠型結(jié)構(gòu))相關(guān)聯(lián),證實了微孔材料的甲烷最佳吸附孔徑為8 ?,發(fā)現(xiàn)了材料的籠型結(jié)構(gòu)對甲烷的吸附能力至關(guān)重要。 4、研究了合成的磷酸鋁分子篩AlPO-53、SAPO-34和AlPO-5的儲甲烷性質(zhì),得出它們在2 MPa, 273 K和303 K下的儲甲烷量分別為1.5 mmol.g-1、2.3 mmol.g-1、1.3 mmol.g-1和1.2 mmol.g-1、1.2 mmol.g-1、2.1 mmol.g-1;初始吸附熱分別為17 kJ.mol-1、10 kJ.mol-1、19 kJ.mol-1。將它們的儲甲烷量與它們的結(jié)構(gòu)相關(guān)聯(lián)也得出了材料的籠型結(jié)構(gòu)對甲烷的吸附量至關(guān)重要,具有適當(dāng)?shù)目讖胶痛蟮目兹輰淄榈奈奖容^有利。 5、研究了MOFs材料MIL-100,MIL-96(Cr)和Cu3(BTC)2的儲甲烷性質(zhì),得出它們在2 MPa, 273 K和303 K下的儲甲烷量分別為4.5 mmol.g-1、3.8 mmol.g-1、3.8 mmol.g-1和3.5 mmol.g-1、3.2 mmol.g-1、3.0 mmol.g-1;初始吸附熱分別為5 kJ.mol-1、20 kJ.mol-1、17 kJ.mol-1。通過實驗數(shù)據(jù)和文獻(xiàn)數(shù)據(jù)的對比,發(fā)現(xiàn)材料的結(jié)晶態(tài)對材料的甲烷吸附能力有很大影響,單晶的儲甲烷能力比粉晶大;具有相同結(jié)構(gòu)但金屬離子不同的MOFs材料的儲甲烷能力相近,即金屬離子對材料的儲甲烷能力影響不是很大。 6、微孔材料的甲烷吸附吉布斯自由能變( )隨著溫度的升高而降低,隨著吸附量的增大而降低,也就是說低溫有利于吸附,隨著吸附量的增大,吸附過程由自發(fā)過程轉(zhuǎn)變成非自發(fā)過程。 【關(guān)鍵詞】：沸石 甲烷 存儲 MOFs
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2009
【分類號】：O647.32
【目錄】：

• 摘要2-4
• ABSTRACT4-9
• 第一章 文獻(xiàn)綜述9-20
• 1.1 引言9-10
• 1.2 天然氣（甲烷）的儲運(yùn)技術(shù)10-12
• 1.2.1 液化天然氣(LNG)技術(shù)10
• 1.2.2 壓縮天然氣(CNG)技術(shù)10-11
• 1.2.3 天然氣水合物(NGH)技術(shù)11-12
• 1.2.4 吸附天然氣(ANG)技術(shù)12
• 1.3 ANG 研究進(jìn)展12-18
• 1.3.1 碳材料13-14
• 1.3.2 沸石分子篩14-16
• 1.3.3 磷酸鋁分子篩16-17
• 1.3.4 金屬有機(jī)骨架(MOF)材料17-18
• 1.4 選題依據(jù)及研究內(nèi)容18-20
• 第二章 實驗條件和方法20-25
• 2.1 實驗試劑20
• 2.2 分子篩的合成20-22
• 2.2.1 LEV 的合成方法20-21
• 2.2.2 MAZ 的合成方法21
• 2.2.3 SAPO-34 的合成方法21
• 2.2.4 AlPO-5 的合成方法21
• 2.2.5 AlPO-53 的合成方法21-22
• 2.2.6 MIL-100 的合成方法22
• 2.2.7 MIL-96(Cr)的合成方法22
• 2.2.8 Cu_3(BTC)_2 的合成方法22
• 2.3 測試22-25
• 2.3.1 樣品表征22-23
• 2.3.2 儲甲烷測試的方法23-25
• 第三章 沸石分子篩LEV, MAZ，F(xiàn)AU, LTA 和介孔分子篩SBA-15 的甲烷吸附性能研究25-42
• 3.1 引言25
• 3.2 煅燒溫度對沸石分子篩FAU 和LTA 儲甲烷的影響25-32
• 3.2.1 XRD 分析25-27
• 3.2.2 儲甲烷PCT 曲線27-29
• 3.2.3 熱力學(xué)數(shù)據(jù)29-32
• 3.3 LEV 和MAZ 儲甲烷的研究32-38
• 3.3.1 XRD 分析32-34
• 3.3.2 儲甲烷PCT 曲線34-35
• 3.3.3 熱力學(xué)數(shù)據(jù)35-38
• 3.4 討論38-42
• 第四章 磷酸鋁分子篩ALPO-53，SAPO-34 和ALPO-5 的甲烷儲存性能研究42-50
• 4.1 引言42
• 4.2 XRD 分析42-44
• 4.3 儲甲烷PCT 曲線44-46
• 4.4 熱力學(xué)數(shù)據(jù)46-48
• 4.5 討論48-50
• 第五章 甲烷在MOFS 材料中的儲存性能研究50-58
• 5.1 引言50
• 5.2 XRD 分析50-52
• 5.3 儲甲烷PCT 曲線52-53
• 5.4 熱力學(xué)數(shù)據(jù)53-56
• 5.5 討論56-58
• 第六章 結(jié)論58-60
• 參考文獻(xiàn)60-68
• 致謝68-69
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文69

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