煤焦表面官能團(tuán)對(duì)甲烷裂解的影響

【摘要】：采用石英管固定床反應(yīng)器,考察了1 123 K,CH_4/N_2=1∶4的狀態(tài)下,煤焦表面官能團(tuán)對(duì)甲烷裂解的影響。煤焦表面主要含有羥基、羰基和醚鍵等官能團(tuán),分別通過(guò)氫氧化鋇、苯肼和碘化氫溶液對(duì)煤焦表面進(jìn)行化學(xué)處理,除去煤焦表面相應(yīng)的官能團(tuán),研究處理后煤焦的催化活性,得出煤焦中官能團(tuán)對(duì)甲烷裂解的影響。氫氧化鋇處理煤焦后,煤焦中部分羥基被氫氧化鋇消耗,甲烷初始轉(zhuǎn)化率和氫氣初始收率分別為90.5%和65.2%,說(shuō)明煤焦中的羥基不利于甲烷的裂解。通過(guò)苯肼處理煤焦中羰基并使之轉(zhuǎn)化,甲烷初始轉(zhuǎn)化率和氫氣初始收率分別為55.4%和42.9%,說(shuō)明煤焦中的羰基對(duì)甲烷裂解有利。碘化氫處理煤焦后,煤焦中的醚鍵轉(zhuǎn)化成羥基,甲烷的轉(zhuǎn)化率和氫氣收率都明顯下降,說(shuō)明醚鍵的存在對(duì)甲烷裂解同樣有利。隨著反應(yīng)時(shí)間的延長(zhǎng),甲烷的轉(zhuǎn)化率和氫氣的收率降低,催化劑逐漸失活。反應(yīng)前后煤焦電鏡掃描照片表明,甲烷裂解生成的積炭沉積在煤焦表面,堵塞煤焦的孔道,煤焦的比表面積減小,催化活性降低。 【作者單位】： 中國(guó)科學(xué)院山西煤炭化學(xué)研究所煤轉(zhuǎn)化國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室;中國(guó)科學(xué)院大學(xué);太原學(xué)院環(huán)境工程系;
【關(guān)鍵詞】： 褐煤焦 氫 甲烷裂解 官能團(tuán) 催化活性
【基金】：國(guó)家自然科學(xué)基金(50628404)資助~~
【分類(lèi)號(hào)】：TQ530
【正文快照】： Received:2015-12-15;Revised:2016-01-21.2.中國(guó)科學(xué)院大學(xué),北京100049;3.太原學(xué)院環(huán)境工程系,山西太原030032)氫氣具有高熱值、高清潔性以及可再生性等優(yōu)點(diǎn),是一種理想的能源。由于天然氣儲(chǔ)量豐富,使用天然氣制備氫氣是當(dāng)今主要制氫方法之一。天然氣主要成分是甲烷,通過(guò)甲烷

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