Mo/ZrO_2催化劑上甲烷選擇氧化制甲醛

【摘要】：制備了一系列甲烷選擇氧化制甲醛的Mo/ZrO2 催化劑 .采用催化劑性能評價、BET比表面積測定、XRD、共焦顯微激光拉曼光譜、H2 TPR和XPS等方法研究比較了不同Mo擔(dān)載量催化劑的性能及其結(jié)構(gòu)和性質(zhì) .實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明 :Mo/ZrO2 催化劑具有催化選擇氧化甲烷制甲醛的性能 ,且對甲醛有較高的選擇性 .在所考察的范圍內(nèi) ,隨著催化劑Mo擔(dān)載量的增加 ,甲烷的轉(zhuǎn)化率增加 ,甲醛的選擇性增加 ,甲醛的比活性增加 .隨著反應(yīng)溫度的升高 ,甲烷的轉(zhuǎn)化率增加 ,甲醛的選擇性降低 ,甲醛比活性升高 .Mo/ZrO2 催化劑中主要含有ZrO2 和Zr(MoO4 ) 2 .催化劑的性能和性質(zhì)與催化劑中Zr(MoO4 ) 2 的性質(zhì)密切相關(guān) .隨著Mo擔(dān)載量的增加 ,Zr(MoO4 ) 2 晶粒尺寸增大 ,并且其含量增加 ;ZrO2 晶粒尺寸基本不變 .Zr(MoO4 ) 2 晶粒尺寸增大和含量增加導(dǎo)致催化劑的比表面積降低 ,使甲烷選擇氧化生成甲醛的鉬氧物種增多 ,催化劑的還原溫度升高和表面Mo的配位不飽和程度降低 .從而使得Mo含量較高的催化劑 (12 %Mo/ZrO2 )具有較高的甲烷選擇氧化生成甲醛的活性 【作者單位】： 清華大學(xué)化學(xué)系一碳化學(xué)與化工國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 清華大學(xué)化學(xué)系一碳化學(xué)與化工國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 清華大學(xué)化學(xué)系一碳化學(xué)與化工國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 清華大學(xué)化學(xué)系一碳化學(xué)與化工國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 清華大學(xué)化學(xué)系一碳化學(xué)與化工國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 清華大學(xué)化學(xué)系一碳化學(xué)與化工國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室
【關(guān)鍵詞】： 甲烷 選擇氧化 甲醛 超細(xì)氧化物 鉬 二氧化鋯 負(fù)載型催化劑
【基金】：國家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展規(guī)劃項(xiàng)目 (G19990 2 2 40 0 6)
【分類號】：O643.3
【正文快照】： 甲烷直接選擇氧化制甲醛一直是催化氧化研究領(lǐng)域中一個具有挑戰(zhàn)性的課題 .幾十年來 ,已經(jīng)研制出大量的催化劑 ,其中擔(dān)載Ｍｏ或Ｖ的催化劑的催化性能較好[1～ 4 ] .不同的載體 ,如ＳｉＯ2 ,Ａｌ2 Ｏ3 ,ＺｎＯ2 ,ＳｎＯ2 ,ＺＳＭ 5 ,ＴｉＯ2 和ＴｉＳｉＯ2 等對催化劑性能的影

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