低煤階煤及不同化學(xué)組分熱解甲烷和氫氣的生成特征與機(jī)理

【摘要】： 低煤階煤中含有豐富的有機(jī)質(zhì),這些有機(jī)質(zhì)在熱演化過程中會(huì)形成大量的氣態(tài)烴和液態(tài)烴。這些烴類的形成過程與機(jī)理是煤化學(xué)、煤地球化學(xué)等學(xué)科的重點(diǎn)研究內(nèi)容。 甲烷與氫氣的生成是煤熱解過程中的重要反應(yīng),分析煤熱解過程中甲烷與氫氣析出特征與反應(yīng)機(jī)制有助于理解煤的熱解機(jī)理,也為煤成氣的成藏機(jī)制的理解以及制取清潔能源提供理論基礎(chǔ)。本文對二連盆地烏蘭圖嘎礦和烏尼特礦煤的五種煤樣進(jìn)行提取腐殖酸處理,對提取腐殖酸后的殘煤進(jìn)行吡啶抽提。應(yīng)用TG/MS對原煤(YM)、腐殖酸(HA)、提取腐殖酸后殘煤(HACM)、提取腐殖酸后的殘煤經(jīng)吡啶抽提后殘煤(CTCM)、瀝青質(zhì)(LQZ)進(jìn)行熱解特征分析,并結(jié)合結(jié)構(gòu)特征分析原煤及不同組分熱解生成甲烷與氫氣的生成機(jī)理。主要得到以下結(jié)論: 1.煤的結(jié)構(gòu)特征:原煤的fa隨H/C增加而減小,腐殖酸的Hal/Har較原煤略有變大趨勢,脂肪鏈較原煤變長,支鏈減少。原煤提取腐殖酸后,其2920 cm-1和2860 cm-1處的脂肪族-CH2-、-CH3的伸縮振動(dòng)峰強(qiáng)度降低,1620 cm-1處的芳香族C=C骨架振動(dòng)峰強(qiáng)度降低,含氧官能團(tuán)減少。溶劑抽提對fa沒有顯著影響。 2.原煤最大失重速率隨2924 cm-1增加而增大,腐殖酸、腐殖酸殘煤、抽提殘煤的熱解初始溫度較低,在高溫區(qū)DTG曲線出現(xiàn)雙峰。瀝青質(zhì)失重率最大。 3.甲烷生成的溫度范圍在100℃-800℃之間,原煤熱解甲烷生成總量與H/C成正相關(guān)性。腐殖酸中的甲烷生成與官能團(tuán)中的甲基脫落有很大關(guān)系。腐殖酸殘煤與抽提殘煤的甲烷析出速率曲線都有三個(gè)尖峰出現(xiàn)。瀝青質(zhì)生成甲烷最少,原煤次之,腐殖酸,腐殖酸殘煤和抽提殘煤較高。氫氣析出初始溫度在300℃左右,原煤中氫氣生成與脂肪結(jié)構(gòu)中的C=O有很大關(guān)系,腐殖酸熱解生成氫氣的最大速率峰溫隨2964/1618 cm-1增大而升高。腐殖酸殘煤與抽提殘煤熱解生成氫氣的產(chǎn)量相差不大。瀝青質(zhì)熱解生成氫氣的最大峰溫較腐殖酸殘煤和抽提殘煤延后。原煤的氫氣總生成量最少,而腐殖酸、腐殖酸殘煤、抽提殘煤和瀝青質(zhì)的生成量相差不大。 4.甲烷與氫氣的生成都是多種反應(yīng)綜合作用的結(jié)果,以Ⅳ樣品為例,原煤、腐殖酸殘煤和抽提殘煤在熱解過程中甲烷與氫氣的總生成量與H/C和O/C有關(guān)。提取腐殖酸與溶劑抽提都使甲烷產(chǎn)率增加。對氫氣而言抽提后氫氣產(chǎn)量則減少。 【關(guān)鍵詞】：低煤階煤 熱解 甲烷 氫氣 生成機(jī)理
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2010
【分類號】：P618.11
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-10
• 第一章 緒論10-18
• 1.1 論文的選題目的與意義10
• 1.2 煤成烴的研究進(jìn)展10-15
• 1.2.1 煤中有機(jī)質(zhì)成烴作用10-11
• 1.2.2 熱解技術(shù)在煤結(jié)構(gòu)研究領(lǐng)域的應(yīng)用11-12
• 1.2.3 甲烷的生成特征研究12-15
• 1.2.4 氫氣生成機(jī)理研究15
• 1.3 研究思路與技術(shù)路線15-18
• 第二章 實(shí)驗(yàn)測試方法18-24
• 2.1 樣品制備18-19
• 2.1.1 提取腐殖酸18
• 2.1.2 抽提18-19
• 2.2 實(shí)驗(yàn)裝置19-20
• 2.2.1 熱重法19
• 2.2.2 熱重-質(zhì)譜聯(lián)用19-20
• 2.3 分析方法20-24
• 2.3.1 工業(yè)分析與元素分析20-22
• 2.3.2 傅立葉紅外光譜分析22
• 2.3.3 溶劑抽提22-24
• 第三章 樣品的紅外光譜分析24-60
• 3.1 原煤的紅外光譜分析24-38
• 3.1.1 原煤的紅外光譜分析24-25
• 3.1.2 原煤的紅外光譜分峰擬合25-35
• 3.1.3 紅外結(jié)構(gòu)參數(shù)的計(jì)算35-38
• 3.2 腐殖酸的紅外光譜分析38-44
• 3.2.1 腐殖酸的紅外光譜38-39
• 3.2.2 腐殖酸紅外光譜分峰擬合39-43
• 3.2.3 結(jié)構(gòu)參數(shù)43-44
• 3.3 腐殖酸殘煤的紅外光譜分析44-51
• 3.3.1 腐殖酸提取后殘煤紅外光譜44-45
• 3.3.2 提取腐殖酸后殘煤紅外光譜分峰擬合45-49
• 3.3.3 腐殖酸殘煤結(jié)構(gòu)參數(shù)49-51
• 3.4 抽提殘煤的紅外光譜51-58
• 3.4.1 抽提后殘煤紅外光譜分峰擬合53-57
• 3.4.2 抽提殘煤結(jié)構(gòu)參數(shù)57-58
• 3.5 小結(jié)58-60
• 第四章 樣品的宏觀熱解特性及動(dòng)力學(xué)分析60-76
• 4.1 原煤的熱解特性及動(dòng)力學(xué)分析60-64
• 4.1.1 原煤的熱解特性60-61
• 4.1.2 原煤熱解特征參數(shù)61-62
• 4.1.3 原煤的熱解動(dòng)力學(xué)分析62-64
• 4.2 腐殖酸的熱解特性64-66
• 4.3 腐殖酸殘煤熱解特性66-69
• 4.4 抽提殘煤的熱解特性69-72
• 4.5 瀝青質(zhì)的熱解特性72-75
• 4.6 小結(jié)75-76
• 第五章 甲烷及氫氣的生成特征與動(dòng)力學(xué)分析76-120
• 5.1 甲烷生成特性76-98
• 5.1.1 原煤熱解甲烷生成特性及動(dòng)力學(xué)分析76-81
• 5.1.2 腐殖酸熱解甲烷析出特性及動(dòng)力學(xué)分析81-85
• 5.1.3 腐殖酸殘煤熱解生成甲烷特性及動(dòng)力學(xué)分析85-90
• 5.1.4 抽提殘煤熱解甲烷析出特征及動(dòng)力學(xué)分析90-94
• 5.1.5 瀝青質(zhì)熱解甲烷析出特征及動(dòng)力學(xué)分析94-98
• 5.1.6 甲烷總析出量比較98
• 5.2 氫氣析出特征98-118
• 5.2.2 腐殖酸熱解氫氣析出特征及動(dòng)力學(xué)103-107
• 5.2.3 腐殖酸殘煤熱解氫氣析出特征107-111
• 5.2.4 抽提殘煤熱解氫氣析出特征機(jī)動(dòng)力學(xué)分析111-115
• 5.2.5 瀝青質(zhì)熱解氫氣生成特性及動(dòng)力學(xué)分析115-118
• 5.2.6 氫氣生成總量比較118
• 5.3 小結(jié)118-120
• 第六章 甲烷與氫氣的形成機(jī)理120-136
• 6.1 熱解甲烷形成機(jī)制120-129
• 6.1.1 甲烷生成特征120-121
• 6.1.2 甲烷生成機(jī)理分析121-129
• 6.2 熱解氫氣形成機(jī)制分析129-133
• 6.2.1 氫氣生成特征129-131
• 6.2.2 氫氣生成機(jī)理分析131-133
• 6.3 總結(jié)133-136
• 第七章 論文結(jié)論與研究展望136-140
• 7.1 結(jié)論136-139
• 7.1.1 煤的結(jié)構(gòu)特征136
• 7.1.2 煤的熱解特性136-137
• 7.1.3 甲烷與氫氣的生成特征137
• 7.1.4 甲烷與氫氣生成機(jī)理137-139
• 7.2 論文的不足139
• 7.3 前景展望139-140
• 參考文獻(xiàn)140-144
• 致謝144-145
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文145

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