基于不同能量作用形式的勝利褐煤脫水機(jī)理及過程動力學(xué)研究

【摘要】：我國擁有豐富的褐煤資源，但因其含水量高、熱值低、易風(fēng)化和自燃等特性，使得褐煤利用效率低，經(jīng)濟(jì)性差，并且脫水后褐煤易復(fù)吸自燃，造成資源浪費(fèi)和環(huán)境污染。因此，研究褐煤高效、安全的脫水技術(shù)以及抑制脫水褐煤復(fù)吸技術(shù)勢在必行。本文分析了褐煤基本特性，并表征了脫水褐煤的官能團(tuán)和孔結(jié)構(gòu)；采用不同能量形式對勝利褐煤進(jìn)行脫水實驗研究，揭示了不同能量形式含氧官能團(tuán)和孔結(jié)構(gòu)的變化規(guī)律；分析了不同能量形式褐煤脫水動力學(xué)；探討了褐煤低溫傳熱傳質(zhì)過程中顆粒內(nèi)部水分隨時間和位移的變化；并獲得不同能量形式作用褐煤的復(fù)吸熱力學(xué)和動力學(xué)特性；完成了低溫?zé)釤煔饪焖俑稍锖置旱膶嶒炑b置的設(shè)計。 褐煤基本特性分析包括含氧官能團(tuán)、孔結(jié)構(gòu)和礦物質(zhì)賦存形態(tài)的分析。結(jié)果表明，褐煤全水分28.11%，低位發(fā)熱量為12.68MJ/kg。FTIR和XPS結(jié)果表明褐煤中含有大量親水基團(tuán)，如羥基、羧基、羰基和醚氧基。BET結(jié)果表明，不同粒度褐煤的吸脫附曲線都屬于Ⅱ類，并且出現(xiàn)滯洄環(huán)，說明褐煤的孔隙結(jié)構(gòu)比較發(fā)達(dá)。由kelvin方程計算褐煤孔隙中產(chǎn)生毛細(xì)凝聚的最大孔半徑為0.43nm。粒度1mm的褐煤吸脫附曲線上有拐點(diǎn)，說明在較小的孔隙中存在著一端封閉的不透氣性孔，即第Ⅱ類孔；而1mm的沒有拐點(diǎn)，是因為褐煤中存在兩端都開放的孔型，也可能存在Ⅱ類孔。隨著粒度的增大，褐煤的比表面積和孔容降低，而孔徑集中分布在10-50nm之間。 通過不同能量形式（熱能和微波能）和能量強(qiáng)度（時間）對褐煤脫水特性的實驗研究，獲得褐煤脫水曲線和脫水褐煤含氧官能團(tuán)和孔結(jié)構(gòu)隨能量形式和強(qiáng)度的變化規(guī)律。隨著能量強(qiáng)度的增加和褐煤粒度的減小，其干燥速率增加。但真空干燥速率大于熱風(fēng)干燥速率。隨著微波能量強(qiáng)度的增加，脫水速率增加。以溫度為尺度，對于熱強(qiáng)度作用褐煤的脫水過程，可分為兩個階段，120℃之前脫除褐煤中的自由水和部分孔隙水，120℃之后脫除少量的孔隙水和部分分子水；并且120℃之后將水分脫除到8%以下需25-30min。熱強(qiáng)度和微波能量作用褐煤后，其表面部分含氧官能團(tuán)-OH、-C=O和-COOH脫落。溫度對官能團(tuán)脫除較時間因素影響大。微波干燥褐煤的N2吸脫附曲線屬于第Ⅲ類吸附等溫線，而熱風(fēng)干燥與真空干燥褐煤的N2吸脫附曲線屬于第Ⅱ類。隨著溫度的增加，真空與熱風(fēng)干燥褐煤的孔容和比表面積都減小，平均孔徑增大；微波作用褐煤的比表面積和孔容隨著時間的增加而減小。三種能量形式作用褐煤的孔結(jié)構(gòu)分形維數(shù)都在2.35-2.5之間。 不同能量形式作用褐煤脫水的過程動力學(xué)研究，結(jié)果表明，真空和熱風(fēng)干燥褐煤的動力學(xué)過程符合Logarithmic模型；微波干燥褐煤符合Two Term模型，R2均大于0.97。不同溫度下，真空干燥褐煤(0.5-1mm)的有效水分?jǐn)U散系數(shù)分布在4.906×10-12-1.727×10-11m2/s之間，水分?jǐn)U散活化能為18.00kJ/mol。熱風(fēng)干燥褐煤（0.5-1mm）的有效擴(kuò)散系數(shù)分布在4.84×10-10-7.09×10-9m2/s之間,水分?jǐn)U散活化能為25.24kJ/mol；微波干燥褐煤的有效擴(kuò)散系數(shù)隨著粒度的增加而增大。褐煤脫水動力學(xué)的不同主要是由脫水機(jī)理不同引起。熱風(fēng)干燥過程中的水分傳遞的推動力主要是濕度梯度和溫度梯度。而真空干燥過程中水分傳遞的推動力主要是由濕度梯度、溫度梯度和壓力梯度共同作用的形成。真空干燥褐煤和熱風(fēng)干燥褐煤過程中傳熱傳質(zhì)方向相反。而微波干燥褐煤過程中形成的溫度梯度和濕度梯度方向一致，更有利于顆粒內(nèi)部水蒸氣的擴(kuò)散。 褐煤脫水過程中水分遷移與顆粒內(nèi)部干濕界面的移動有關(guān)，受干濕界面產(chǎn)生的壓強(qiáng)梯度、溫度梯度和濕度梯度控制。顆粒內(nèi)部的毛細(xì)管水分的遷移主要與褐煤中的孔結(jié)構(gòu)有關(guān)，顆?？紫秲?nèi)的毛細(xì)管勢為2.68kJ/kg。脫水過程中，褐煤顆粒內(nèi)部由于產(chǎn)生濕應(yīng)力和熱應(yīng)力而發(fā)生收縮現(xiàn)象，產(chǎn)生干燥應(yīng)力。褐煤的干燥應(yīng)力主要受顆粒表面的濕度梯度控制。將水勢理論應(yīng)用于褐煤脫水的過程，得到褐煤顆粒內(nèi)部水分差分模型及相關(guān)系數(shù)K，隨著溫度的升高，K值增大。 對不同能量形式作用的褐煤的水分復(fù)吸實驗的研究結(jié)果表明，在相對濕度相同時，微波作用褐煤的水分復(fù)吸量最少。ZKHM的等溫吸附Ⅱ類等溫曲線，ZKHM和RFHM的吸附曲線上，在相對壓力較低時都具有明顯的滯洄環(huán)。三種脫水煤樣的吸附勢隨著吸附空間的增加而降低。吸附勢相同時，WBHM表面吸附同體積水蒸氣，所需要的壓力最大。水分在WBHM表面的等量吸附熱最大，F(xiàn)RHM的等量吸附熱最低，主要與褐煤表面的活性位點(diǎn)和表面含氧官能團(tuán)有關(guān)。三種脫水褐煤的等量吸附熱隨著水蒸氣吸附量的增加都呈下降趨勢。水蒸氣在三種脫水褐煤表面的吸附過程中，有效擴(kuò)散系數(shù)大小關(guān)系是：WBHMREHMZKHM。 設(shè)計了褐煤低溫?zé)釤煔飧稍锵到y(tǒng)，計算了不同溫度下熱煙氣的焓值和出口煙氣的含水量為3.47%。當(dāng)干燥裝置進(jìn)口煙氣的含氧量為6%時，干燥裝置的漏風(fēng)系數(shù)為0.15。根據(jù)熱量衡算，干燥裝置消耗的總熱量為212.95kJ/h，干燥裝置中消耗的煙氣總量為2473kg/h。 【學(xué)位授予單位】：中國礦業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號】：TQ530

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