幾種頭孢類抗生素在污水處理過程中的分布特征及其環(huán)境行為研究

【摘要】： 藥物與個人護理用品(PPCPs)是當前環(huán)境領(lǐng)域的研究熱點。水環(huán)境中藥物殘留問題已引起國內(nèi)外廣泛關(guān)注。未被完全吸收、利用的藥物或其代謝物將通過尿液、糞便排泄等途徑進入城市污水或醫(yī)院污水,而污水處理廠現(xiàn)有處理技術(shù)不能對其進行有效去除,有可能在水環(huán)境中形成“假性持久性”污染,對生態(tài)環(huán)境以及人類健康造成危害。本文首先以藥物在水環(huán)境中的預(yù)測含量、持久存在性及其毒性為依據(jù),建立了水環(huán)境中“優(yōu)先控制藥物”篩選體系。以上海市為例,對七大類(共47種)藥物在水環(huán)境中的風(fēng)險進行了評估。選取了頭孢他啶(Ceftazidime,CAZ)、頭孢拉定(Cefradine,CED)、頭孢克洛(Cefaclor,CCR)、頭孢噻肟(Cefotaxime,CTX)、頭孢哌酮(Cefoperazone,CPZ)等五種頭孢類抗生素(屬于β-內(nèi)酰胺類抗生素)作為本研究的目標分析物展開相關(guān)研究。 建立了固相萃取-高效液相色譜-紫外檢測(SPE-HPLC-UVD)分析方法,實現(xiàn)了對環(huán)境樣品(包括不同水樣和污泥樣)中的五種頭孢類抗生素進行同時測定。五種頭孢類抗生素在所有水樣中回收率符合檢測要求,MDL在26.14-59.44ng/L之間。利用所建立的分析方法,對目標分析物在上海市兩家污水處理廠(MH污水廠、XZ污水廠)中的分布特征及其對受納水體的潛在風(fēng)險進行了研究。結(jié)果顯示,五種頭孢類抗生素在兩家污水處理廠的進水、初沉水和出水中都有檢出,濃度水平在ng/L-μg/L。綜合MH污水廠的四次采樣分析,發(fā)現(xiàn)7月份的檢測濃度水平均低于其他三個月份,這可能與頭孢類抗生素使用量的季節(jié)波動和溫度升高促進其降解有關(guān)。比較分析兩污水廠數(shù)據(jù),結(jié)果提示氧化溝工藝對頭孢類抗生素的去除效果比A2/O工藝好。另外,五種頭孢類抗生素在出水中的日流量計算結(jié)果表明,不同時期不同頭孢類抗生素的排放負荷不同,對受納水體的潛在影響也不同。 對頭孢類抗生素在水環(huán)境中的水解、生物降解、光解及吸附行為規(guī)律進行了研究。頭孢類抗生素降解過程符合一級動力學(xué)方程,CAZ、CED、CTX和CPZ在50℃下的半衰期分別為1.83,3.73,0.70和1.07天。水解是頭孢類抗生素降解的主要途徑之一。水解速率隨溫度或pH的增加而加快,提示可以通過加熱或加堿的方法處理含有頭孢類抗生素的廢水。另外,污水中頭孢類抗生素的水解速率較在其他水體快。微生物及光照對頭孢類抗生素降解的影響不明顯。通過HPLC分析了水解產(chǎn)物,發(fā)現(xiàn)25℃保存10天后主要的降解產(chǎn)物為頭孢類抗生素的母體物質(zhì)7-氨基頭孢烷酸(7-ACA )。污泥吸附試驗結(jié)果顯示,污泥吸附平衡時間是4h;吸附曲線能用Freundlich和Langmuir等溫線較好的擬合;吸附常數(shù)(Kd)均小于0.005,表明污泥對它們的吸附作用較小;有機質(zhì)吸附常數(shù)(Koc)均小于0.02,表明其在污泥中的遷移性較弱;吸附Gibbs自由能函變均小于20kJ/mol,提示吸附機制為物理性吸附,主要吸附作用力為疏水鍵力。 活性污泥呼吸抑制試驗發(fā)現(xiàn),在濃度0-40.0mg/L范圍內(nèi),CAZ、CED、CCR、CTX及CPZ對活性污泥呼吸有抑制也有促進作用,沒有明顯規(guī)律。其原因可能與抗生素對微生物的抑制作用、抗生素本身又能作為微生物的碳源和氮源以及活性污泥中的微生物群落的耐藥敏感性不同等因素有關(guān)。 綜上所述,水環(huán)境中頭孢類抗生素的檢出再一次證實了其在中國的大量生產(chǎn)和不合理的使用。頭孢類抗生素及其降解產(chǎn)物對水生態(tài)系統(tǒng)的影響尚未明確,其在水環(huán)境中的“假性持久性”污染狀況不容忽視。由于國內(nèi)外相關(guān)研究報道極為罕見,本研究具有較強的原創(chuàng)性,為管理部門制訂相關(guān)政策,保護生態(tài)和人體健康提供了重要參考資料。 【關(guān)鍵詞】：藥物與個人護理用品 篩選模型 頭孢類抗生素 污水處理 去除 水環(huán)境 降解行為 污泥吸附
【學(xué)位授予單位】：上海交通大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2009
【分類號】：X787
【目錄】：

• 摘要5-8
• ABSTRACT8-16
• 第一章 緒論16-35
• 1.1 水環(huán)境中藥物的來源及危害16-19
• 1.1.1 水環(huán)境中藥物的來源16-18
• 1.1.2 水環(huán)境中藥物的危害18-19
• 1.2 水環(huán)境中藥物的污染現(xiàn)狀19-22
• 1.2.1 地表水19-21
• 1.2.2 飲用水21
• 1.2.3 地下水、污泥、土壤21
• 1.2.4 水生生物體21-22
• 1.3 水環(huán)境中藥物的分析方法22-26
• 1.3.1 樣品預(yù)處理技術(shù)22-23
• 1.3.2 檢測技術(shù)23-26
• 1.4 水環(huán)境中藥物的遷移轉(zhuǎn)化特性26-30
• 1.4.1 水解27
• 1.4.2 光解27-28
• 1.4.3 吸附28-29
• 1.4.4 生物降解29
• 1.4.5 生物富集29-30
• 1.5 頭孢類抗生素國內(nèi)外市場狀況30-32
• 1.5.1 國內(nèi)市場狀況31-32
• 1.5.2 國外市場狀況32
• 1.6 課題來源、意義及研究內(nèi)容32-35
• 1.6.1 課題來源32
• 1.6.2 研究背景及意義32-33
• 1.6.3 研究內(nèi)容33
• 1.6.4 技術(shù)路線33-35
• 第二章 水環(huán)境中優(yōu)先控制藥物篩選體系的建立與應(yīng)用35-44
• 2.1 篩選體系的建立35-39
• 2.1.1 藥物預(yù)測含量35-37
• 2.1.2 藥物持久存在性37
• 2.1.3 藥物毒性37-39
• 2.1.4 總分計算39
• 2.2 篩選體系的應(yīng)用——上海市水環(huán)境中優(yōu)先控制藥物的篩選39-43
• 2.3 本章小結(jié)43-44
• 第三章 SPE-HPLC-UV 法同時測定水環(huán)境樣品中幾種頭孢類抗生素44-63
• 3.1 試驗材料44-47
• 3.1.1 儀器與設(shè)備44-45
• 3.1.2 標準物質(zhì)與試劑45-47
• 3.2 試驗方法47-49
• 3.2.1 玻璃容器的清洗47
• 3.2.2 樣品采集47-48
• 3.2.3 樣品前處理48-49
• 3.2.4 色譜條件49
• 3.2.5 頭孢類抗生素水溶液穩(wěn)定性試驗49
• 3.3 結(jié)果與討論49-61
• 3.3.1 SPE 條件的選擇與優(yōu)化49-53
• 3.3.2 色譜條件的選擇與優(yōu)化53-54
• 3.3.3 頭孢類抗生素水溶液穩(wěn)定性試驗54-55
• 3.3.4 分析方法的質(zhì)量保證與質(zhì)量控制(QA/QC)55-59
• 3.3.5 實際水樣和污泥樣的測定59-61
• 3.4 本章小結(jié)61-63
• 第四章 污水處理廠水體中頭孢類抗生素的分布特征及其對受納水體的潛在風(fēng)險63-74
• 4.1 水樣采集63-64
• 4.2 水樣預(yù)處理與分析64-65
• 4.3 結(jié)果與討論65-72
• 4.3.1 各采樣點水樣的部分理化參數(shù)65
• 4.3.2 頭孢類抗生素在污水處理廠水體中的含量水平65-68
• 4.3.3 頭孢類抗生素在污水處理廠中去除率、日流量分析及其對受納水體的潛在風(fēng)險68-71
• 4.3.4 污水處理廠服務(wù)區(qū)域頭孢類抗生素的人均消費量71-72
• 4.4 本章小結(jié)72-74
• 第五章 水環(huán)境中頭孢類抗生素的降解行為規(guī)律研究74-93
• 5.1 材料與方法74-77
• 5.1.1 試驗材料74-75
• 5.1.2 試驗方法75-77
• 5.1.3 分析方法77
• 5.2 結(jié)果與討論77-91
• 5.2.1 水解預(yù)試驗77-78
• 5.2.2 不同溫度對水解的影響78-81
• 5.2.3 不同pH 對水解的影響81-83
• 5.2.4 不同水體對水解的影響83-85
• 5.2.5 水體滅菌與否對降解的影響85-87
• 5.2.6 光照對降解的影響87-89
• 5.2.7 頭孢類抗生素降解機制初探89-91
• 5.3 本章小結(jié)91-93
• 第六章 水環(huán)境中頭孢類抗生素的吸附行為規(guī)律研究93-104
• 6.1 材料與方法93-97
• 6.1.1 試驗材料93-94
• 6.1.2 試驗方法94-95
• 6.1.3 分析方法95-97
• 6.2 結(jié)果與討論97-102
• 6.2.1 吸附平衡時間的確定97-98
• 6.2.2 不同溫度對污泥吸附的影響98-100
• 6.2.3 不同pH 對污泥吸附的影響100-102
• 6.3 本章小結(jié)102-104
• 第七章 頭孢類抗生素活性污泥呼吸抑制試驗104-110
• 7.1 儀器與設(shè)備104
• 7.2 材料與試劑104-105
• 7.2.1 營養(yǎng)液(合成污水)的配制105
• 7.2.2 微生物接種液的配制105
• 7.2.3 頭孢類抗生素母液的配制105
• 7.3 試驗方法105-106
• 7.3.1 CAZ 污泥呼吸抑制試驗105-106
• 7.3.2 CED 污泥呼吸抑制試驗106
• 7.3.3 CCR 污泥呼吸抑制試驗106
• 7.3.4 CTX 污泥呼吸抑制試驗106
• 7.3.5 CPZ 污泥呼吸抑制試驗106
• 7.4 結(jié)果與分析106-108
• 7.4.1 新鮮活性污泥性質(zhì)106
• 7.4.2 頭孢類抗生素濃度對活性污泥微生物呼吸速率的影響106-108
• 7.5 本章小結(jié)108-110
• 第八章 總結(jié)與展望110-114
• 8.1 總結(jié)110-112
• 8.2 展望112-114
• 附錄114-124
• 附錄1 降解試驗數(shù)據(jù)114-121
• 附錄2 吸附試驗數(shù)據(jù)121-123
• 附錄3 頭孢類抗生素分子參數(shù)123-124
• 參考文獻124-136
• 致謝136-137
• 攻讀碩士學(xué)位期間已發(fā)表或錄用的論文137

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